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論文

Measurements of the $$^{243}$$Am neutron capture and total cross sections with ANNRI at J-PARC

木村 敦; 中村 詔司; 寺田 和司*; 中尾 太郎*; 水山 一仁*; 岩本 信之; 岩本 修; 原田 秀郎; 片渕 竜也*; 井頭 政之*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.479 - 492, 2019/06

Neutron total and capture cross sections of $$^{243}$$Am have been measured in Accurate Neutron Nucleus Reaction measurement Instrument at Materials and Life Science Experimental Facility of Japan Proton Accelerator Research Complex with a neutron TOF method. The neutron capture cross section in the energy region from 10 meV to 100 eV was determined using an array of Ge detectors. Three samples with different activities were used for measurements of the capture cross section. The neutron total cross section in the energy region from 4 meV to 100 eV was measured using Li-glass detectors. Derived cross-section value at neutron energy of 0.0253 eV is 87.7$$pm$$5.4 b for the capture cross section and 101$$pm$$11 b for the total cross section.

論文

Measurements of neutron total and capture cross sections of $$^{241}$$Am with ANNRI at J-PARC

寺田 和司*; 木村 敦; 中尾 太郎*; 中村 詔司; 水山 一仁*; 岩本 信之; 岩本 修; 原田 秀郎; 片渕 竜也*; 井頭 政之*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(10), p.1198 - 1211, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Nuclear Science & Technology)

Neutron total and capture cross sections of $$^{241}$$Am have been measured with a new data acquisition system and a new neutron transmission measurement system installed in Accurate Neutron Nucleus Reaction measurement Instrument (ANNRI) at Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The neutron total cross sections of $$^{241}$$Am were determined by using a neutron time-of-flight method in the neutron energy region from 4 meV to 2 eV. The thermal total cross section of $$^{241}$$Am was derived with an uncertainty of 2.9%. A pulse-height weighting technique was applied to determine neutron capture yields of $$^{241}$$Am. The neutron capture cross sections were determined by the time-of-flight method in the neutron energy region from the thermal to 100 eV, and the thermal capture cross section was obtained with an uncertainty of 4.1%. The evaluation data of JENDL-4.0 and JEFF-3.2 were compared with the present results.

論文

Measurements of americium isotopes by activation method at KURRI-Linac

中村 詔司; 寺田 和司; 高橋 佳之*; 佐野 忠史*; 堀 順一*

KURRI Progress Report 2015, P. 69, 2016/08

マイナーアクチノイドの核データの精度向上研究(AIMACプロジェクト)の一環として、マイナーアクチノイド核種の中性子捕獲断面積測定を進めてきている。本研究では、$$^{241}$$Amと$$^{243}$$Am核種を選定し、京都大学原子炉実験所の電子線形加速器施設の中性子源を用いた放射化実験を行った。加速器施設のターゲット室における中性子束は、照射位置で10$$^{8}$$(n/cm$$^{2}$$s)オーダーであることが分かった。照射済み試料の$$alpha$$線および$$gamma$$線計測を行い、反応率を導出することができた。今回の照射条件で、放射化実験が可能であることが確認できた。

論文

Thermophysical properties of americium-containing barium plutonate

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 黒崎 健*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1285 - 1289, 2015/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Nuclear Science & Technology)

BaPu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{3}$$を調製し、ペロブスカイト型結晶構造を確認するとともに、音速測定により弾性率及びデバイ温度を求めた。また、熱伝導率を評価し、マトリクスと比較してきわめて小さい値を示すことがわかった。熱伝導率とデバイ温度の関係から、Ba系ペロブスカイト化合物の熱伝導率は原子間結合力の大きさで説明できることを明らかにした。

論文

Extraction separation of Am(III) and Eu(III) with TPEN isomers and decanoic acid

松村 達郎; 竹下 健二*

ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07

TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。

論文

Estimation of covariance matrices for nuclear data of $$^{237}Np$$, $$^{241}Am$$ and $$^{243}Am$$

中川 庸雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 42(11), p.984 - 993, 2005/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:44.28(Nuclear Science & Technology)

JENDL-3.3に格納されている$$^{237}Np$$, $$^{241}Am$$及び$$^{243}Am$$の核分裂断面積,捕獲断面積及び核分裂あたりの放出中性子数に対する共分散マトリックスを推定した。核分裂断面積の共分散はGMAコード,捕獲断面積のそれはKALMANコードを用いて推定した。低エネルギー領域では、共鳴パラメータの誤差を与えた。即発中性子数は一次関数を仮定して、共分散を求めた。遅発中性子については誤差のみを与えた。結果はENDF-6フォーマットで編集し、JENDL-3.3のデータと合わせたデータファイルを作成した。

論文

Influences of humid substances, alkaline conditions and colloids on radionuclide migration in natural barrier

向井 雅之; 上田 正人; 稲田 大介; 湯川 和彦; 前田 敏克; 飯田 芳久

Proceedings of International Symposium NUCEF 2005, p.219 - 224, 2005/08

地層処分の安全評価における、より定量的な放射性核種移行の理解のため、原研では、地質媒体中のTRUの収着・拡散挙動に及ぼす腐植物質,高アルカリ環境,コロイドの影響について、実験及びモデル両面で研究を進めている。腐食物質の一成分であるフルボ酸が共存しない場合、凝灰岩試料を透過したAmの拡散は検出されなかった。フルボ酸を共存させた場合、凝灰岩を透過拡散したことを示すAmが下流側セル中に認められた。セメント材に起因する高アルカリ環境は、地質媒体を化学的・物理的に変質させながら広がる可能性がある。花崗岩中のアルカリ成分透過拡散試験から、セメント平衡水のCa$$^{2+}$$及びOH$$^{-}$$の有効拡散係数は、NaOH溶液のNa$$^{+}$$及びOH$$^{-}$$と比較してほぼ2桁高いことがわかった。コロイドは放射性核種の移行を促進するとされ、放射性核種移行へのコロイドの影響を評価できる計算コードが求められている。

論文

Selective separation of Am(III) from lanthanides(III) by solvent extraction with hydrophobic field of "superweak" anion

長縄 弘親; 鈴木 英哉*; 野呂 純二*; 木村 貴海

Chemical Communications, (23), p.2963 - 2965, 2005/06

スーパーウイーク陰イオンであるTFPB-の「場」の効果によって、「ソフトドナー」抽出剤を用いずともLn$$^{3+}$$からAm$$^{3+}$$を分離することが可能となる。たとえば、この「場」の効果を利用すれば、代表的な「ハードドナー」抽出剤で従来の溶媒抽出系ではAm$$^{3+}$$-Ln$$^{3+}$$間の分離能をまったく示さなかったCMPO(カルバモイルメチレンホスフィンオキキシド)を用いてさえ、硝酸水溶液からAm$$^{3+}$$のみを選択的に抽出・分離することができる。「場」の効果は、TFPB-の脱水和促進作用によってもたらされる。このような「場」の効果によって、ありふれた配位子の潜在的な選択的分離能を引き出すことが可能になる。分子認識化学は狙った化学種に特異的に結合する配位子の開発にたよって発展してきたが、このような「場」の効果の利用は、それとは異なる新しい分子認識の方法論である。

報告書

NUCEF分析業務報告書; 平成15年度

清水 香織; 軍司 一彦*; 芳賀 孝久*; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 境 裕*; 圷 英之; 新妻 泰*; 井上 猛; et al.

JAERI-Tech 2004-078, 27 Pages, 2005/02

JAERI-Tech-2004-078.pdf:1.84MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備では、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び燃料調製設備の運転にあたって、STACY及びTRACYの溶液燃料である硝酸ウラニル溶液に関する分析を実施している。平成15年度は、STACY及びTRACYにおける臨界実験前後の硝酸ウラニル溶液の性状分析,硝酸ウラニル溶液調製のための分析を行うとともに、核燃料物質の計量管理のための硝酸ウラニル溶液の分析も行った。また、STACYを用いたプルトニウム臨界実験に備えて、平成12年度より実施している硝酸プルトニウム溶液燃料の調製条件を確認するための予備試験のうち、第3回のウラン(U)/プルトニウム(Pu)抽出分離試験が実施されたほか、U/Pu抽出分離試験で発生した抽出廃液を処理するための予備実験も行われ、当該試験にかかわる分析を合わせて行った。平成15年度における総分析試料数は、156試料であった。本報告書は、平成15年度に実施した分析等の業務についてまとめたものである。

論文

Interactions between anionic complex species of actinides and negatively charged mineral surfaces

山口 徹治; 中山 真一; 吉田 崇宏

Radiochimica Acta, 92(9-11), p.677 - 682, 2004/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.37(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

アクチニド元素等がおもに陰イオン種(Th(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$, Am(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$$$^{3-}$$, Np(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$, UO$$_{2}$$(OH)$$_{4}$$$$^{2-}$$, NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{-}$$, Sn(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$及びPb(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$)として溶存する条件で、負に帯電した鉱物表面への吸着を調べた。これらの元素が溶存していることを溶液調整2日後に確認した後、鉱物($$gamma$$-アルミナ又はシリカ,AEROSIL製,比表面積:10$$^{5}$$m$$^{2}$$kg$$^{-1}$$)を添加した。2日間以上吸着させた後、分画分子量10$$^{4}$$daltonの限外フィルタで固液を分離し、溶液中におけるこれらの元素濃度を分析した。実験は室温(25$$^{circ}$$C)のアルゴン雰囲気下で実施した。求められた分配係数は、pHや炭酸イオン濃度に対して単調に減少し、下げ止まりが見られなかった。このことから、実験を行ったpH範囲では負電荷を持つ錯体と負に帯電した鉱物表面との間に作用していたのは、おもに静電的な反発作用であったと考えられる。

報告書

NUCEF分析業務報告書; 平成14年度

境 裕; 軍司 一彦; 芳賀 孝久*; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 圷 英之; 新妻 泰; 白橋 浩一; 佐藤 猛

JAERI-Tech 2004-006, 25 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-006.pdf:1.72MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備では、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び燃料調製設備の運転にあたって、溶液燃料(硝酸ウラニル溶液)に関する分析を実施している。平成14年度は、STACY及びTRACYにおける臨界実験前後の硝酸ウラニル溶液の性状分析,硝酸ウラニル溶液燃料調整のための分析を行うとともに、核燃料物質の計量管理のため計量槽に集めた硝酸ウラニル溶液の分析を行った。また、STACY用いたプルトニウム臨界実験に備えて、硝酸プルトニウム溶液燃料の調製条件を確認するための予備試験及びAm抽出分離試験が行われ、当該試験にかかわる分析を行った。平成14年度における総分析試料数は、275試料であった。本報告書は、平成14年度に実施した分析等の業務についてまとめたものである。

論文

Electrochemical behaviors of uranium and plutonium at simultaneous recoveries into liquid cadmium cathodes

魚住 浩一*; 飯塚 政利*; 加藤 徹也*; 井上 正*; 白井 理*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 325(1), p.34 - 43, 2004/02

 被引用回数:75 パーセンタイル:2.02(Materials Science, Multidisciplinary)

塩中のU/Pu比の異なる条件で液体カドミウム陰極にウラン及びプルトニウムを電気化学的に同時回収する試験を実施した。また、回収されるウラン及びプルトニウムの量に対する塩組成の影響,液体カドミウム陰極中のウラン及びプルトニウムの形態,アメリシウムの挙動を調べた。高い電流効率でウラン及びプルトニウムを10重量%を超えて成功裏に同時回収するためには、塩中のU/Pu比にしきい値が存在することが判明した。

論文

Migration mechanisms of $$^{237}$$Np and $$^{241}$$Am through loess media

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, Z.*; Wang, X.*; Fan, Z.*; Guo, L.*; Liu, C.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 256(2), p.205 - 211, 2003/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.48(Chemistry, Analytical)

中国山西省から採取した黄土中における$$^{237}$$Np(V)及び$$^{241}$$Am(III)の移行実験をカラムシステムで実施するとともに、NpとAmの黄土への吸着メカニズムを溶媒抽出法で調べた。カラムへ流入したNpのほとんどはカラム流入端に吸着し、その吸着は表面錯体形成に基づくことがわかった。また、黄土層中におけるNpの移行は分配係数モデルでおおむね評価できることを示した。一方、Amは流入液中で粒子状化学種を形成し、移行する間に黄土層によって捕獲されることがわかった。そのような粒子状Am化学種の移行は濾過理論で説明できることを示した。

論文

Study on the stability of AmN and (Am,Zr)N

高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 沼田 正美

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.2285 - 2291, 2003/00

マイナーアクチノイドの核変換用窒化物燃料に関して、その成分となるAmN及び不活性母材との固溶体(Am,Zr)Nの安定性を室温での加水分解挙動と高温での蒸発挙動について実験的に調べた。空気中に放置したAmNは水分と急速に反応して水酸化物Am(OH)$$_{3}$$と思われる化合物になったが、(Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)Nでは、1000時間の観察中に加水分解による重量増加は認められなかった。Dyモル分率をパラメータにした(Dy,Zr)Nによる実験では、固溶体の水分に対する安定性はDyのモル分率に大きく依存することがわかった。(Dy,Zr)Nの乾燥空気中での熱重量分析による高温酸化に関する実験では、700K以上で急激な酸化が起こり、Dyモル分率への依存性はほとんど見られなかった。高温でのHe中における蒸発挙動では、1623から1733Kの範囲でAmNの蒸発速度定数を得た。(Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)N中のAmNの蒸発速度定数はAmNのそれに比べて小さかったが、AmNの選択的な蒸発が起こり固溶体の組成が変化することがわかった。窒素雰囲気中におけるAmNの蒸発との比較から、焼結などの高温加熱を行う場合には蒸発による損失を抑えるために、窒素雰囲気を用いる必要があることがわかった。

論文

Separation of americium(III) from lanthanide by encapsulating hexadentate-ligand

渡邉 雅之; Mirvaliev, R.*; 館盛 勝一; 竹下 健二*; 中野 義夫*; 森川 公私*; 森 良平*

Chemistry Letters, 31(12), p.1230 - 1231, 2002/12

カプセル化可能なセミポダンドタイプの6座配位子TPENを用いて、Am(III)を希土類元素から分離することに成功した。本報告で紹介する抽出系は、他の錯化剤,改質剤などを使用する必要のない初めての例である。

論文

Fabrication of americium-based nitrides by carbothermic reduction method

伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 小川 徹; 沼田 正美; 糸永 文雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.737 - 740, 2002/11

(Am, Y)N及び(Am, Zr)Nのアメリシウム系混合窒化物をAmO$$_{2}$$,Y$$_{2}$$O$$_{3}$$及びZrO$$_{2}$$を出発原料として炭素熱還元法により調製した。Am-Y系窒化物では、化学量論組成以上の過剰炭素条件下,1300$$^{circ}C$$及び1500$$^{circ}C$$の2段加熱法を適用することにより、10~30mol%AmNの範囲で、酸化物が無く、固溶酸素量も低い混合窒化物固溶体を得ることができた。

論文

Measurements of EC and weak $$alpha$$ decays of neutron-deficient transuranium isotopes

浅井 雅人; 阪間 稔; 塚田 和明; 市川 進一; 羽場 宏光; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 後藤 真一; 小島 康明*; 大浦 泰嗣*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.2), p.474 - 477, 2002/08

中性子欠損領域に位置する短寿命アメリシウム及びキュリウム同位体をタンデム加速器を用いて合成し、イオン化・同位体分離することでそれらのEC崩壊及び微弱な$$alpha$$崩壊を観測した。$$^{235, 236}$$AmのEC崩壊に伴う$$gamma$$線の観測から崩壊図式を作成し、親核及び娘核における陽子中性子の配位を決定した。$$^{233, 235}$$Amで観測された$$alpha$$崩壊は$$pi 5/2^{-}[523]$$軌道間の主$$alpha$$遷移であることがわかった。これらのデータからこの領域の原子核の核構造,変形度,原子質量などを明らかにした。

論文

Extraction and mutual separation of actinide(III), (IV), (V) and (VI) ions by N,N'-dimethyl-N,N'-Dihexyl-3-oxapentanediamide and theroyltrifluoroacetone

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 246(2), p.267 - 273, 2000/11

 被引用回数:36 パーセンタイル:8.75(Chemistry, Analytical)

アクチノイド(III)(IV)(V)(VI)イオンはN,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-オキサペンタンジアミド(DMDHOPDA)またはテノイルトリフルオロアセトン(TTA)に抽出され、その挙動はそれらイオンの相互分離の可能性を示した。そこで、両抽出剤を用いて、酸化還元剤を用いない、簡便なアクチノイドの相互分離法を調べた。Th(IV)を5mM TTA(溶媒:トルエン)、Am(III), U(VI)を1,20mM DMDHOPDA(溶媒:トルエン)で抽出し、Np(V)を100mM DMDHOPDA(溶媒:ニトロベンゼン)で抽出した。分離後のそれぞれの水相、有機相を$$gamma$$, $$alpha$$線計測で調べた。ワンスルーの相互分離法はできあがったが、精密な分離には至らず、より細かく精製、単離する際にはさらなる分離を必要とすることがわかった。

論文

Applicability of insoluble tannin to treatment of waste containing americium

松村 達郎; 臼田 重和

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.244 - 247, 1998/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:31.44

燃料サイクル施設におけるTRU廃棄物処理技術の向上を目指して、不溶性タンニンのAm吸着挙動を調べた。不溶性タンニン(タンニックス$$^{R}$$)は燃料製造工程から発生するウラン含有廃液の処理のために吸着剤として開発された。これは、分子中にC,H,Oしか含まないため完全に焼却して分解でき、二次廃棄物を大きく減容することが可能である。しかし、TRUの吸着に関するデータはほとんど存在しなかった。そこでトレーサ量のAm-241を含む硝酸溶液を用いてバッチ実験を行い分配係数K$$_{d}$$[ml/g]を求めた結果、室温では硝酸濃度0.02MにおいてK$$_{d}$$が約4000であり、0.02-0.10Mにおいてはイオン交換的な挙動を示すことがわかった。また、平衡には3時間で到達した。この結果は、Amを含む廃液の処理への適用の可能性を示しており、今後実験を継続してNUCEFにおける廃液処理に用いる計画である。本発表では様々な条件下におけるAm吸着挙動について述べる。

論文

Vaporization behaviour of (Pu,Am)N

小川 徹; 大道 敏彦; 前多 厚; 荒井 康夫; 鈴木 康文

Journal of Alloys and Compounds, 224, p.55 - 59, 1995/00

 被引用回数:23 パーセンタイル:19.04

原子炉級PuN試料のクヌーセン・セル質量分析法による蒸気圧測定の際、初期に、熱力学的予測に比べて顕著に低い質量数239と、非常に大きい質量数241の信号が認められた。この観察事実は、(Pu,Am)N$$_{1-x}$$の熱力学的モデルによって良く説明できる。解析に当っては、AmNのGibbs生成自由エネルギーがUN,PuNのそれと大きくは異ならないという仮説を立てた。計算と実験との一致はこの仮説を支持するものであった。AmNの生成の第二法則エンタルピーは1600Kで-294kJ/molと評価された。

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