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論文

Mutual separation of trivalent lanthanide and actinides by hydrophilic and lipophilic multidentate diamides

佐々木 祐二; 森田 圭介

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.27 - 32, 2018/12

アクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の相互分離はマトリックスLnの除去、放射能量や発熱量の削減などの点で重要とされている。加えて、Am/Cm分離も発熱量や放出中性子量の削減などのために重要とされている。しかしながら、これら元素の相互分離は極めて困難である。そこで、我々は疎水性と水溶性のジアミド化合物やアミノポリ酢酸を用いての相互分離を検討した。結果として、3座ジアミドのTODGAとアミノポリ酢酸の一つであるDTPAを用いて、pH1.8の条件で、Nd/Am分離比が10程度であること、及びDGA化合物と4座配位性ジアミドのDOODA化合物を用いて、Am/Cm分離比が3を超えることを確認した。

論文

Effect of DTPA on the extractions of Actinides(III) and Lanthanides(III) from nitrate solution into TODGA/${it n}$-dodecane

Apichaibukol, A.; 佐々木 祐二; 森田 泰治

Solvent Extraction and Ion Exchange, 22(6), p.997 - 1011, 2004/12

 被引用回数:31 パーセンタイル:31.17(Chemistry, Multidisciplinary)

3価のランタノイド,アクチノイドの相互分離に関連して、TODGA/${it n}$-ドデカン-硝酸水溶液系で選択的にAn(III)の分配比(D)を減少させるため多座配位するDTPAをキレード剤として用いた。Dは水相のpH増加とともに減少したが、軽Ln重Lnで異なる挙動を示した。これはLnとDTPAとの錯形成能力に差があるためと考えられる。DTPAの酸解離定数,Ln-DTPA錯体生成定数を用い、Dの計算を行った。結果は抽出反応の中間体として裸のLn(III)イオンの存在を示し、Ln-TODGA-DTPA抽出系でのDのpH依存が曲線となることを証明した。Am(III)とCm(III)は軽Ln(III)より安定な1=1のDTPA錯体を形成するので高い分離比(SF)が期待できる。SFはpH条件に依存して1から最高60(=$$D$$$$_{La}$$/$$D$$$$_{Am}$$)まで変化することがわかった。

論文

Synthesis and ${it in vivo}$ evaluation of BPA-Gd-DTPA complex as an MRI contrast agent and as a carrier for neutron capture therapy

高橋 和範*; 中村 浩之*; 古本 祥三*; 山本 和喜; 松村 明*; 福田 寛*; 山本 嘉則*

Proceedings of 11th World Congress on Neutron Capture Therapy (ISNCT-11) (CD-ROM), 1 Pages, 2004/10

中性子捕捉療法用キャリアーとしてMRI造影剤に使用されているGd-DTPAにBPAを付加したBPA-Gd-DTPA化合物を合成した。ラットのAH109A hepatoma腫瘍へ本化合物を注入し生体内薬剤分布の研究を実行した。Gdとホウ素の集積率は即発$$gamma$$線分析法によって測定した。腫瘍集積率(%ID/g)は、注入後、20分及び6分にそれぞれ1%及び0.3%で、以前に報告したcarborane-Gd-DTPAより高かった。しかし、肝臓及び腎臓の集積率も非常に高く、腫瘍/血液比はBPA自体(ca.3.0)と比較して、0.38と非常に低かった。ラットの$$alpha$$線オートラジオグラフィでは、周囲の筋肉と比較して腫瘍のホウ素濃度はより高い値を示した。本化合物の腫瘍選択性はcarborane-Gd-DTPAより高かったが、良い化合物の合成法の研究を継続して行う。

報告書

吸着及び触媒酸化法による群分離試験廃液からの放射性核種の除去

山岸 功; 山口 五十夫; 久保田 益充*

JAERI-Research 2000-038, 40 Pages, 2000/09

JAERI-Research-2000-038.pdf:1.33MB

実高レベル廃液の群分離試験の際に発生した放射性廃液からの放射性核種除去技術を開発し、実際の廃液に適用した。高硝酸濃度廃液については、脱硝せずに直接中和処理することにより処理期間を短縮し、フェロシアン化物及びチタン酸によりCs及びSrを選択的に吸着できたので二次廃棄物発生量も低減した。これまで処理手段がなかった錯形成剤含有廃液についても、白金触媒共存下で錯形成剤(DTPA)を酸化分解することにより、錯形成核種を沈殿として除去できることを明らかにした。これらの技術で除去困難な核種はSb-125及びCo-60であったが、試作したTi基材の交換体を用いることにより、4000以上の除染係数でSbを除去することができた。

報告書

CMPOを用いた溶媒抽出による三価のアクチニドとランタニドの分離,9; Am(III)及びLn(III)イオンの溶存状態の評価

駒 義和; 小山 智造; 船坂 英之

JNC-TN8400 99-021, 34 Pages, 1999/03

JNC-TN8400-99-021.pdf:1.27MB

先進的核燃料リサイクルに係わる分離技術研究開発の一環として、三価のアクチニドとランタニドを分離する方法であるSETFICS法を開発している。これは、CMPO-TBP混合溶媒(TRUEX溶媒)とDTPA-塩析剤溶液を用いる溶媒抽出法である。本検討では、上記分離系での三価金属イオン(アクチニド及びランタニド)の挙動を理論的に説明することを目的とし、以下のような検討を行った。DTPAと金属の錯生成反応やCMPOによる金属の抽出反応に着目した。(1)DTPA溶液中での三価金属イオンの溶存状態水溶液中でのDTPAと金属Mの存在状態について、MDTPA2-及びMHDTPA-は錯体が形成されるモデルを検討した。DTPA-金属錯体の生成は高酸濃度で抑制されるが、pH1程度から顕著となる。pHが1$$sim$$2程度の領域では、MDTPA2-にプロトンが付加してMHDTPA-が生成する反応が寄与する。このような錯体の生成は酸性溶液中では極めて低濃度で存在するDTPA5-イオンの濃度に大きく依存する。DTPA-金属錯体の安定度が非常に大きいため、DTPA5-イオン濃度が非常に小さくとも比較的高い酸濃度から錯形成は進行しうる。(2)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分配比・上記の錯体の形成に加え、CMPOによる金属の抽出反応を考慮した。pH1以下の高酸濃度では、DTPA5-濃度が低いために金属はほとんど抽出される。このときの分配比の大きさはCMPOの抽出平衡定数に依存する。pHが上昇するに伴って分配比は減少するが、pHに対する分配比の傾きは実験値と一致した。(3)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分離係数金属間の分離係数については、DTPAの錯形成とCMPOの分配比を用いるより簡単な表現も検討した。このモデルは、pH2以上においてCe以上のランタニド及びアクチニド元素について成り立ち、実験値と良く一致した。

論文

ガドリニウム造影剤の体内残留を高感度で検出

小林 勝利; 羽鳥 晶子*

Isotope News, p.12 - 14, 1998/02

ガドリニウム(Gd)造影剤は、磁気共鳴断層撮影(MRI)用に開発された薬剤で一般に広く使われている。最近、厚生省の緊急安全性情報で、まれにショックやアレルギー反応などの副作用を起こすことが発表されている。従来は、放射性$$^{153}$$Gdなどで標識した造影剤を動物に投与して求めるので施設の管理や取り扱いなどに難点があるが、方法は、非放射性のGd(濃縮率30%)造影剤をラットに投与し、一定期間飼育後に血液や尿、臓器、全身切片などを採取して原子炉で照射する。生成した$$^{153}$$Gdの放射能を高純度ゲルマニウム検出器で定量し、さらにイメージングプレート・オートラジオグラフィシステム(BAS)で放射線画像としてとらえ、体内の残留分布を求める。試料調製が容易で、普通の実験室で扱えるとともに、動物試験と臨床試験における体内吸収、排泄の動態などの情報から種々の知見を得ることが可能となった。

報告書

緊急時医療処置に係る調査研究(II)

not registered

PNC-TJ1533 97-003, 89 Pages, 1997/03

PNC-TJ1533-97-003.pdf:2.93MB

本調査研究の目的は、作業者に対する緊急時医療について、国内外の情報収集と技術的・制度的な観点からの検討を行い、それらの結果を踏まえて、事業者および関連医療機関の関係者向けの実務的な緊急時医療処置マニュアル作成のための検討を行うことである。本年度は、上記目的達成のための第二段階として、DTPA療法を中心とした具体的な医療処置法および放射線管理上の対応に関する国内外の情報を収集し、以下の調査研究を実施した。(1)文献調査内部被ばく時の診断治療法と症例、DTPAの有効性、BNFLセラフィールド事業所のプロトコールなど、海外関連文献の調査を行った。(2)実用再処理施設における内部被ばく医療処置の現状に係る海外調査実用再処理施設を有するフランス、イギリスにおける内部被ばく医療処置の現状を把握するため、DTPAの投与事例、安全性、投与法、投与基準、モニタリング手法および施設における除染処置室などを実地に調査した。(3)内部被ばく緊急時医療処置マニュアル作成のための検討上記の調査結果などを踏まえ、プルトニウムとアメリシウムによる内部汚染を対象とした具体的な医療処置法および関係者向け説明資料などを含め、緊急時医療処置マニュアル作成のための検討を行った。

報告書

A Study on the short-term metabolism of curium and its removal with DTPA in the rat

高田 和夫

JAERI 1288, 30 Pages, 1983/10

JAERI-1288.pdf:1.63MB

ラットの静脈内に注射した$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$cmの体内における初期挙動を研究し、血中侵入後の$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$cmの初期分布域すなわちICRPpubl-30の線量評価モデにおける通過コンパートメントの相当する部位が細胞外液であることを明らかにした。また、その結果の線量評価上の意義を論じた。ラットにおける$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$cmの体内残留におよぼすCaDTPAおよびZmDTPA投与の効果を、$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$cm注射とDTPA注射の間の時間間隔またDTPAの投与量を幅広く変化させてしらべ、$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$cm摂取者に対する、DTPAの、効果的で安全な投与法を導いた。$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$cmを$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Puの混合物としてラットの静脈内に注射した場合、本実験条件下では、これら2つの核種の体内における挙動またDTPAに対する反応がそれぞれ独立に起こることを認めた。

論文

Extraction of some elements by mixture of DIDPA-TBP and its application to actinoid partitioning process

館盛 勝一; 中村 治人

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(4), p.326 - 333, 1982/00

 被引用回数:20 パーセンタイル:12.96(Nuclear Science & Technology)

従来の群分離プロセスの中で見出されたいくつかの問題点を解決するために、現在のプロセスにおいて抽出剤として使用しているジイソデシルリン酸(DIDPA)に、リン酸トリブチル(TBP)を加えた混合溶媒によるプルトニウム、ジルコニウムといった加水分解しやすい元素の抽出挙動を調べた。混合溶媒は、これらの元素を2N硝酸溶液から容易に抽出し、かつ、シュウ酸による逆抽出も可能である。TBPの存在は、ジルコニウムの抽出、逆抽出速度を増した。また、混合溶媒は、超プルトニウム元素とランタノイド元素の相互分離にも使用できる事も見出した。以上の知見の上に立って、従来の群分離プロセスに改良を加え、抽出溶媒のリサイクルを含むフローシートを提案した。

論文

Effects of frequency of administration of DTPA on the excretion and tissue retention of $$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce from a contaminated wound in the rat

高田 和夫; 藤田 稔

Health Physics, 37(3), p.401 - 405, 1979/00

前回の実験で、$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceによる傷口汚染に対しては、少量のDTPAを多数回投与することによって、その臓器中沈着を効果的に抑制できることを認めた。しかし、1回あたりの投与量が少なくても、投与頻度が多くなると、DTPAの副作用の増大することが知られた(Taylorら)。本研究は、$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceによる傷口汚染に対するDTPAの至適投与法を求めるために行ったものである。骨、腎臓などの$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce沈着量は、7mg/kg体重のDTPAを1日2回の割合で投与した時に最も大きく減少したが、傷口部位および肝臓の$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce沈着量は、28mg/kg体重のDTPAを2日に1回の割合で投与した時に最も減少することが認められた。本実験によって得られた結果と、これまでに他の研究者によって得られているDPTA副作用に関する知見を総合的に考察した結果、1回あたり28mg/kg体重(=2g/70kg)のDPTAを、1週間につき2~3回の頻度で投与するのが至適な至適な方法であるものと考えられた。

論文

Radiation effects on the separation of lanthanides and transplutonides by the TALSPEAK-type extraction

館盛 勝一; 中村 治人

J.Radioanal.Chem., 52(2), p.343 - 354, 1979/00

希土類元素と超プルトニウム元素の分離に用いられるTALSPEAK型溶媒抽出法の研究の一環として、その放射線による効果を調べた。DEHPA抽出剤、DTPA溶液、そしてこれらの混合相をそれそれ$$^{6}$$$$^{0}$$Coの$$gamma$$線で照射し、Am(III)とNd(III)の抽出分配比Dfと分離係数$$beta$$を測定した。Dfはいかなる成分の放射線照射によっても上昇したが、$$beta$$はDTPA溶液あるいは混合相の照射において減少した。これらの影響は特にDTPAの分解によって顕著に現れた。さらに、水相が硝酸系と乳酸系とでは放射線効果は大きく異なった。すなわち、乳酸の存在は、DEHPAやDTPAの分解を保護し、その結果Dfや$$beta$$の変化は極めて小さく押さえられる。従って、DEHPA-DTPA-乳酸系の抽出系は高レベル廃液等の処理において~200Wh l$$^{-}$$$$^{1}$$までの吸収線量でも十分安定であると考えられる。

論文

Separation of transplutonium and rare-earth elements by extraction with di-isodecyl phosphoric acid from DTPA solution

館盛 勝一; 佐藤 彰; 中村 治人

Journal of Nuclear Science and Technology, 16(6), p.434 - 440, 1979/00

 被引用回数:12

希土類元素と超プルトニウム元素の分離を行うために、ジイソデシルリン酸を用いて、TALSPEAK方式のプロセスを検討した。すなわち、DIDPA-DTPA抽出系における分配比(Df)および分離係数:$$beta$$(NdとAmについて)を求め、種々の抽出因子の効果を調べた。希釈溶剤はDfにおおきな効果を示し、ジイソプロピルベンゼン(DIPB)が最も目的に合う事がわかった。また、乳酸を水相に添加すると、Dfや$$beta$$は大きな変化をしないが、抽出速度は上昇した。結果から、0.05MDTPA-1M乳酸のpH3.0溶液を水相にすると、最も大きな分離係数が得られる事、抽出剤としては、0.2~0.3MDIDPA-DIPBが良い事がわかった。以上の抽出系を用いた時の高レベル廃液中の超プルトニウム元素の回収の可能性を述べた。

論文

Effects of low doses of DTPA on the excretion and organ retention of $$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce in the rat

高田 和夫

Strahlentherapie, 153(3), p.195 - 199, 1977/03

$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$CeCl$$_{3}$$を静脈注射してから1時間後(早期投与)、あるいは3日後(後期投与)に、ラットの体重1kgあたり5、15あるいは50mgのCa-DTPAを、これらラットの腹腔内に注射した。$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce注射後15日間の尿、糞中の$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce排泄量(1日ごとの排泄量)を測定した。また、15日後の臓器中の$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce残留量を測定した。DTPA処置後早期の尿中排泄データから、DTPAによって排泄促進された$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce量を推定する方法を提案した。

論文

西ドイツ・カールスルーエ原子力研究所における放射性物質による身体汚染者の処置法

高田 和夫

保健物理, 12(1), p.19 - 24, 1977/01

西ドイツ・カールスルーエ原子力研究所における放射性物質における身体汚染者の処置法を、放射性物質の1)体外汚染、2)吸入による汚染、3)傷口汚染の場合に分けて紹介した。OTPAを投与した場合のPu体内負荷量の推定法およびDTPAによる体内Puの除去率の評価法についても記した。

論文

Effects of DTPA on the excretion and tissue distribution of $$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce administered subcutaneously, intramuscularly and intravenously in rats

高田 和夫; 藤田 稔

Journal of Radiation Research, 14(2), p.187 - 197, 1973/02

本研究は傷口より体内に侵入した$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceに対するDTPAの除去効果を判定するための基礎データを得る目的で行われた。$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$CeCl$$_{3}$$をラットの皮下、筋肉内あるいは静脈内に注射してから1時間後に、DTPAをこれらラットの腹腔内に注射した(1.5mM/kg体重)。1日あたりの尿、糞中の$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce排泄量を$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce注射後15日間測定した。15日後にラットを殺し、肝臓などの臓器をとり出し(8種類)、臓器中の$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce含有量を測定した。$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceを皮下、筋肉内注射したラットでは注射部位の$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce量も測定した。結果をDTPAを投与しない場合の値と比較した。$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceを皮下、筋肉内あるいは静脈内いずれに注射した場合も、DTPAにより$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceの尿中排泄量が増大し、臓器中含有量が減少した。$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceによる傷口汚染に対し、早期のDTPA処置は有効であるものと思われる。

論文

Effectiveness of DTPA for the removal of in vivo $$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce accompanied with different levels of carrier

高田 和夫

Health Physics, 23(4), p.481 - 489, 1972/04

 被引用回数:4

本研究は、種々の量の担体を有する生体内$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceに対するDTPAの除染効果を調べるためになされた。ラットに、無担体あるいは種々の量の担体を有する$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$CeCl$$_{3}$$を静脈内注射し、さらにその1時間後に、ラットの体重1kgあたり1.5mMの割合で、DTPAを腹腔内注射した。対照およびDTPAを投与したラットにつき、1日あたりの尿中および糞中の$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce排泄量を、$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ce注射後15日間にわたって測定した。注射15日後の$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceの体内分布も測定した。ラットあたり、4.5$$mu$$Mの割合で担体を添加すると、DTPAの$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceに対する除染効果は著しく減少したが、ラットあたり、4.5$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$から4.5$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$mu$$Mの範囲で担体を添加した場合には、DTPAの効果は減少せずむしろ増大した。このことは、内部汚染量が極端に多くなれば、汚染量の多いときの方がDTPAの除染効果(除染率)は却って促進されることを示す。本結果は、$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceと類似の生理的挙動をとる$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Puについても成立するものと考えられる。

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