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報告書

変質した火山岩の年代測定のための岩石記載・化学組成・前処理に関する検討

丹羽 正和; 植木 忠正*; 星 博幸*; 杉崎 雄一*

JAEA-Research 2020-003, 33 Pages, 2020/07

JAEA-Research-2020-003.pdf:5.69MB

火山岩の形成年代の情報を得ることは、地層処分のサイト特性調査や安全評価などにおいて火山活動の影響を把握する上でも重要となる。本報告書では、変質した火山岩から正確なK-Ar年代値を得るための測定対象を適切に選定するために実施した、火山岩の偏光顕微鏡記載および鉱物・化学分析の結果をデータとして取りまとめた。また、火山岩の主要な斑晶鉱物の一つである斜長石の新鮮な鉱物を高純度で集めるための、凍結融解処理や塩酸処理などの手法についても報告書に取りまとめた。

論文

Various metal extraction from hydrochloric acid into $$n$$-dodecane by methylimino-dioctylacetamide (MIDOA))

佐々木 祐二

Separation Science and Technology, 55(4), p.708 - 715, 2020/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:19.73(Chemistry, Multidisciplinary)

原子力機構が開発した抽出剤のひとつである、メチルイミノジオクチルアセトアミド(MIDOA)の抽出能力を明らかにするため、再処理・分離技術での利用だけでなく金属資源分野への応用も見据えて、塩酸溶液からドデカンへの57元素の抽出挙動を調べた。MIDOAはN原子と2つの酸素原子を持つ3座配位性の抽出剤で、これはソフト金属とオキソアニオンの金属をよく抽出する。実験の結果はFe(III), Zr(IV), Ga(III), Mo(VI), Tc(VII), Pd(II), Cd(II), In(III), Sn(IV), W(VI),Re(VII), Os(III), Ir(III), Pt(IV), Au(III), Hg(II), Bi(III)とU(VI)が10以上の高い分配比を示した。硝酸系よりも塩酸系の方が高い分配比を示し、金属の塩酸錯体はよく抽出されることが分かった。

論文

Full characterization of an intense pulsed hyperthermal molecular beam

渡辺 大裕*; Che, D.-C.*; 福山 哲也*; 橋之口 道宏*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*

Review of Scientific Instruments, 76(5), p.055108_1 - 055108_5, 2005/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:32.87(Instruments & Instrumentation)

強いパルス超熱分子ビームを得るための分子ビーム技術が開発された。そのビーム源はパルスバルブ,冷却水管(これは高温ノズルからの伝熱からパルスバルブを保護する),ヒーター付きのノズルから構成される。実際にHCl分子のパルスHTMBが生成されて、その特徴が(2+1)共鳴増感多光子イオン化法と生成イオンの飛行時間分析によって評価された。

論文

Anion-exchange behavior of Rf in HCl and HNO$$_{3}$$ solutions

羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 後藤 真一*; 豊嶋 厚史; 西中 一朗; 秋山 和彦; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.143 - 146, 2002/06

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム(Rf)の溶液化学実験を進めている。まず、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Thの放射性トレーサーを製造し、バッチ法により1.1-13.1M HNO$$_{3}$$並びに1.0-11.5M HCl系における陰イオン交換分配係数を系統的に測定した。また、Rfの単一原子の化学実験を行うために、繰り返し実験が可能な迅速イオン交換分離装置(AIDA)を開発した。原研タンデム加速器を用いて、$$^{nat}$$Ge($$^{18}$$O,xn),$$^{nat}$$Gd($$^{18}$$O,xn)並びに$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応によってそれぞれ $$^{85}$$Zr,$$^{169}$$Hf並びに$$^{261}$$Rfを製造し、4.0-11.5M HCl並びに8.0M HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換実験を行った。塩酸系では、7.0-11.5Mの範囲でRfの分配係数は塩酸濃度の増加とともに急激に増加し、陰イオン塩化物錯体([Rf(OH)Cl$$_{5}$$]$$^{2-}$$,[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$)の形成を示唆した。また、樹脂への吸着性の強さは、Rf$$>$$Zr$$>$$Hfの順であることがわかった。一方、8.0M HNO$$_{3}$$系では、Rfは同族元素ZrとHfと同様に陰イオン交換樹脂に対して低い吸着性を示し、ThやPuと全く異なることがわかった。

論文

Rotational and vibrational energy distributions of HCl produced by three- and four-center eliminations HCl from halogenated ethanes

横山 淳; 高柳 敏幸

Chemical Physics Letters, 307(1-2), p.48 - 54, 1999/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:27.66(Chemistry, Physical)

CF$$_{3}$$CClFHの3中心HCl脱離及びCClF$$_{2}$$CH$$_{3}$$の4中心HCl脱離反応で生成するHClの振動回転分布を2+1共鳴多光子イオン化法を用いて測定した。3中心脱離反応では、振動及び回転励起はほとんど起こらないのに対して、4中心脱離反応では、かなり振動及び回転が励起することがわかった。この違いは、遷移状態における分子構造、出口障壁の高さ及び反応途中の分子構造変化を反映した結果であり、ab initio分子軌道法計算で得られた遷移状態構造や分子構造変化をもとにHCl脱離反応ダイナミックスについて明らかにした。

論文

Solvent extraction behavior of hexachlorotechnetate(IV) ion in the HCl-TBP system

渡辺 智; 橋本 和幸

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.391 - 395, 1999/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:12.80(Chemistry, Analytical)

HCl-TBP抽出系におけるヘキサクロロテクネチウム酸イオンの溶媒抽出挙動を調べた。過テクネチウム酸イオンの塩酸還元によりヘキサクロロテクネチウム酸アンモニウムを合成し、これをHCl-TBP抽出系に加え、HCl及びTBP濃度を変化させてヘキサクロロテクネチウム酸イオンの分配比を求めた。分配比とHCl及びTBPのプロットから、抽出時のテクネチウムの化学形(H$$_{2}$$[TcCl$$_{6}$$](TBP)$$_{4}$$)を決定した。つぎに、HCl-TBP抽出系におけるヘキサクロロテクネチウム酸イオンのアクア錯体の分配比を調べた。ヘキサクロロテクネチウム酸アンモニウム溶液に可視光を当ててアクア化を起こし、テクネチウムの分配比を求めた。また、アクア錯体の化学形はペーパークロマトグラフィーにより分析した。以上の結果から、アクア錯体の分配比は、[TcCl$$_{4}$$(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$]$$<$$[TcCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$$$<$$[TcCl$$_{5}$$(H$$_{2}$$O)]$$^{-}$$の順であることがわかった。

論文

Extraction of uranium(VI) and plutonium(IV) from nitric acid solution by substituted cyclic amides

鈴木 伸一; 田村 和成; 館盛 勝一; 臼井 義春*

Solvent Extr. Res. Dev., Jpn., 6, p.72 - 79, 1999/00

環サイズの異なる環状アミド化合物及び環状アミド化合物の疎水性を向上させる目的で環部分にn-オクチル基を導入した環状アミド化合物によりU(VI)及びPu(IV)の抽出を行った。n-オクチル基をカルボニル基の隣の炭素に導入した化合物の場合、第3相生成は抑制できたが、U(VI)及びPu(IV)の抽出分配比は、オクチル基のない環状アミド化合物よりも大きく減少した。抽出分配比の減少の度合いはU(VI)よりもPu(IV)の方が大きく、それぞれの配位特性に起因しているものと考えられた。一方、オクチル基の導入位置がカルボニル基から離れた位置の場合、第3相を生成せずにU(VI)及びPu(IV)ともに大きな抽出分配比が得られた。

論文

Mechanism of the unimolecular dissociation of trichloroethylene CHCl=CCl$$_{2}$$ in the ground electronic state

横山 啓一; 藤沢 銀治; 横山 淳

Journal of Chemical Physics, 102(20), p.7902 - 7909, 1995/05

 被引用回数:18 パーセンタイル:55.99(Chemistry, Physical)

単分子分解反応の詳細な機構を調べるためにトリクロロエチレンの赤外多光子解離実験を行い、分解生成物の並進運動エネルギーを測定した。また、非経験的分子軌道法計算により分解反応のエネルギー関係を明らかにした。塩素原子脱離とHCl分子脱離反応が競争的に起こっていること、HCl分子脱離には3中心と4中心の2つの機構があり、並進エネルギー分布に違いが現れることが分かった。2つの機構を区別できる実験データとしてこれが最初のものである。各分解反応しきいエネルギーおよび分岐率を実験的に決定した。

論文

Pilot-scale test for electron beam purification of flue gas from a municipal waste incinerator with slaked-lime

広田 耕一; 徳永 興公; 宮田 定次郎; 佐藤 章一; 長田 容*; 須藤 雅弘*; 土井 猛*; 澁谷 榮一*; 馬場 重和*; 羽富 俊典*; et al.

Radiation Physics and Chemistry, 46(4-6), p.1089 - 1092, 1995/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:68.65(Chemistry, Physical)

松戸市クリーンセンターの都市ゴミ燃焼排煙を用いて消石灰添加・電子ビームによるNO$$_{x}$$、SO$$_{2}$$、HClの排煙処理プラント試験を行った。その結果、70%のNO$$_{x}$$及び100%のSO$$_{2}$$、HClが照射温度150$$^{circ}$$C、消石灰モル比2、吸収線量10kGyの条件で除去出来ることがわかった。また、NO$$_{x}$$の除去率は、照射温度が低く、消石灰モル比が大きい程高いことがわかった。

論文

Infrared multiphoton dissociation of CBrF$$_{2}$$CHClF, CBrF$$_{2}$$CHBrF, and CBrClFCBrF$$_{2}$$ in a molecular beam

横山 淳; 横山 啓一; 藤沢 銀治

Journal of Chemical Physics, 101(12), p.10602 - 10608, 1994/12

 被引用回数:8 パーセンタイル:33.32(Chemistry, Physical)

標題分子の赤外多光子解離反応メカニズム及びダイナミックスを光分解片並進分光法を用いて研究した。全ての分子は初期光分解反応としてC-Br結合解離反応を起こした。またレーザーフルエンスが高い場合、初期光分解生成物であるハロゲン化エチルラジカルが、さらにC-Cl又はC-Br結合解離を起こし、ハロゲン化エチレンを生成することがわかった。また全てのC-ハロゲン結合解離反応で放出される生成物の運動エネルギー分布は、過剰エネルギーの分子内自由度への統計的分配を仮定したRRKM理論で予測される分布とよく一致した。このことから、これらの反応のポテンシャルエネルギー曲面には、出口障壁がないことを明らかにした。

論文

Infrared multiphoton dissociation of 2-chloro-1,1,1,2-tetrafluoroethane in a molecular beam

横山 淳; 横山 啓一; 藤沢 銀治

Journal of Chemical Physics, 100(9), p.6487 - 6491, 1994/05

 被引用回数:31 パーセンタイル:73.66(Chemistry, Physical)

2-クロロ-1,1,1,2-テトラフルオロエタン(CF$$_{3}$$CHClF)の赤外多光子解離反応における反応機構とダイナミックスを光分解片並進分光法を用いて研究した。初期分解反応として、三中心HCl脱離反応(CF$$_{3}$$CHClF$$rightarrow$$CF$$_{3}$$CF+HCl)及びC-Cl結合解離反応(CF$$_{3}$$CHClF$$rightarrow$$CF$$_{3}$$CHF+Cl)が競争的に起こり、分解する分子の74%がHCl脱離反応で分解することがわかった。また、HCl脱離反応による分解生成物の運動エネルギー分布の測定から、三中心HCl脱離反応のポテンシャルエネルギー曲面には数kcal/molの出口障壁が存在することを明らかにした。

論文

CHF experiments under steady-state and transient conditions for tight lattice core with non-uniform axial power distribution

岩村 公道; 渡辺 博典; 大久保 努; 新谷 文将; 村尾 良夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 30(5), p.413 - 424, 1993/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.43(Nuclear Science & Technology)

最高圧力15.5MPaの条件下で、軸方向非均一出力分布を有する三角配列7本ロッド集合体による、定常時及び非定常時限界熱流束(CHF)実験を実施した。定常CHF発生は、サブチャンネル解析コードCOBRA-IV-Iにより計算した局所流動条件をKfKのCHF相関式に適用することにより、10%以内の精度で予測できた。しかしながら、種々のメカニスティックCHFモデルと定常CHFデータとの一致は良好ではなかった。流量低下、出力上昇または流量と出力の同時変化条件下での非定常CHFは、準定常CHF予測手法により、定常CHF実験と同程度の精度で予測できた。本手法の予測精度は30%/s以内の流量低下率及び120%/s以内の出力上昇率の範囲内では過渡変化速度には依存しなかった。扁平二重炉心型高転換軽水炉(HCPWR)の軸固着事故及び制御棒クラスタ飛び出し事故を模擬した熱水力条件下では、CHF発生に対して十分大きな余裕が存在することが明らかとなった。

論文

扁平二重炉心型高転換加圧水型原子炉の反応度異常事象に対する成立性

新谷 文将; 岩村 公道; 大久保 努; 秋本 肇; 村尾 良夫

日本原子力学会誌, 34(8), p.776 - 786, 1992/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

本報では反応度の異常事象について解析し、扁平二重炉心型高転換軽水炉の概念の成立性の評価を行った結果を述べる。反応度の異常事象として、最も過酷な事故と考えられる制御棒クラスタ飛び出し事故を選定し、REFLA-TRACコードによる解析を行った。解析条件の設定及び評価基準は、従来型PWRに対するものを適用して解析及び結果の評価を行った。解析の結果、従来型PWRより更に余裕のあるものであり、当該事象に対する本炉の成立性を確認できた。また、従来炉より更に安全余裕のある結果が得られた理由は、本炉の余剰反応度が従来型PWRより小さいため反応度投入量が小さいという高転換炉の特徴、ならびに炉心が扁平で径が大きいことから制御棒クラスタ数が多くなるため1本当りの反応度価値が小さい、最高線出力密度が低いため燃料温度の上昇が低く抑えられる、及び圧力容器内の冷却材保有量が大きいため圧力上昇が低く抑えられると言う設計の特徴にある事を明らかにした。

報告書

軸方向非均質炉心概念を用いた高転換BWR炉心の基本特性評価

森本 裕一*; 奥村 啓介; 石黒 幸雄

JAERI-M 92-067, 35 Pages, 1992/05

JAERI-M-92-067.pdf:1.06MB

軸方向非均質炉心概念を用いた高転換BWR炉心について、基本的な炉心特性を評価するため、Halingの原理に基づき、熱水力計算と結合した三次元炉心燃焼計算を行った。1.0に近い高い転換比を達成するため、本炉心の実効的な減速材対燃料体積比を0.25程度と小さくし、また、正の冷却材ボイド反応度係数を低減させるため、炉心は軸方向ブランケット部と核分裂性燃料部の多重層として構成される。燃焼解析の結果、冷却材ボイド反応度係数は均質炉に比べて負側へ移行できることを確認した。また、取出し燃焼度を45GWd/tとした場合、提案炉心の核分裂性プルトニウム残存比は1.03となる。

報告書

高圧小型水ループによる高転換軽水炉事故模擬試験

岩村 公道; 渡辺 博典; 新谷 文将; 大久保 努; 村尾 良夫

JAERI-M 92-050, 46 Pages, 1992/03

JAERI-M-92-050.pdf:1.24MB

高転換軽水炉の運転時及び非定常時の熱水力特性を調べるため、流量及び加熱電力の非定常制御機構を有する高圧小型水ループを製作した。本装置を用いて、扁平二重炉心型高転換軽水炉の、一次冷却材ポンプ軸固着事故と制御棒クラスタ飛び出し事故の模擬試験を実施した。繰り返し試験の結果、流量及び燃料棒表面熱流束の過渡変化を、最適予測コードREFLA/TRACの事故解析結果とよく一致させることができた。本試験ではDNBは発生せず、安全解析結果と一致した。次に、事故模擬試験と同じ出力トランジェント形状のまま、DNBが発生するまで初期出力を上昇させて試験を行なった結果、本炉は十分大きな熱的安全余裕を有することを確認した。非定常時のDNB発生は、サブチャンネル解析コードCOBRA-IV-1により計算された局所流動条件をKfK及びEPRI-ColumbiaのCHF相関式に適用することにより、10%以内の精度で予測することができた。

報告書

高転換軽水炉CHF実験データを用いたDNBメカニスティックモデルの評価

岩村 公道; 渡辺 博典; 大久保 努; 新谷 文将; 村尾 良夫

JAERI-M 92-033, 66 Pages, 1992/03

JAERI-M-92-033.pdf:1.37MB

本報告書では、代表的なDNBメカニスティックモデルを調査し、各モデルによる限界熱流束計算値と、高転換軽水炉体系での限界熱流束実験データとの比較を行った。実験と比較したメカニスティックモデルは、1)Weisman-Pei,2)Change-Lee,3)Lee-Mudawwar,4)Lin-Lee-Pei,及び5)Kattoの5種類のモデルである。比較の結果、以上のモデルのなかでは、Weisman-Peiモデルによる計算値が実験値と最も良い一致を示した。各モデルに含まれる実験定数に関して感度解析を行ない、実験定数が限界熱流束計算値に及ぼす影響を明らかにした。また、計算の過程で得られる各種物理量について比較した結果、モデル相互に大きな相違が認められた。今後、DNB発生機構を明らかにし、物理現象に立脚した一般性のあるメカニスティックモデルを構築するためには、DNB発生時の発熱面近傍の流動現象の詳細な観察が不可欠である。

論文

Application of subchannel code to DNB analysis of HCLWR

岩村 公道; 大久保 努; 新谷 文将; 村尾 良夫

Subchannel Analysis in Nuclear Reactors, p.281 - 301, 1992/00

三角配列7本ロッドテスト部を用いた定常及び非定常条件下での限界熱流束(CHF)実験における局所流動条件を求めるため、サブチャンネル解析コードCOBRA-IV-Iを使用した。局所流動条件計算結果をKfKのCHF相関式に適用することにより、定常CHFの発生を10%以内の精度で予測することができた。流量低下、出力上昇、あるいは流量と出力の同時変化条件下での非定常CHF発生も、本手法により定常実験と同程度の精度で予測することができた。本予測手法を扁平二重炉心型高転換軽水炉(HCLWR)の定常運転時及び熱的に最も厳しい一次冷却材ポンプ軸固着事故時のDNB解析に適用した結果、いずれの場合にも最小DNBRは安全基準値を十分上回っており、本高転換軽水炉は十分大きな熱的安全余裕を有することが分かった。

論文

Algebraic-eikonal approach to the electron-molecule-collision process; Vibrational excitation and quadrupole interaction

A.Mengoni*; 白井 稔三

Physical Review A, 44(11), p.7258 - 7268, 1991/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:52.28(Optics)

電子-極性分子衝突過程の代数的アイコナル近似により振動励起を取扱える様にした。振動遷移と誘起する双極子演算子を用い、Glauber近似での散乱振幅の計算に必要な行列要素を求める方法を開発した。衝突における相互作用をより良く記述するために、長距離力である双極子相互作用に加えて、四重極相互作用まで考慮した。HCl,HFの回転-振動励起について数値計算を行い、各相互作用の効果を調べた。

報告書

Control rod effects on reaction rate distributions in tight pitched PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$ fuel assembly

C-S.Gil*; 奥村 啓介; 石黒 幸雄

JAERI-M 91-200, 61 Pages, 1991/11

JAERI-M-91-200.pdf:1.26MB

稠密格子燃料集合体において、B$$_{4}$$C制御棒の挿入・引抜きによる詳細な反応率分布のエネルギー構造に対する非均質効果を検討した。解析は、PROTEUS-LWHCR実験炉心に対応する六角燃料集合体に対して、JENDL-2ライブラリーとVIM及びSRACコードを使用して行った。反応率は、制御棒の挿入よりはむしろ、引抜きにより顕著な影響を受ける。制御棒の挿入・引抜きにより生ずる反応率の変化をスペクトルシフト、詳細群実効断面積の変化、及びそれらの高次項へと分解した。その結果、反応率の変化は主としてスペクトルシフトによることが判明した。SRACによる計算は、Pu-242に関する量を除けば、反応率及び反応率比を、VIMの計算値に較べて5%の精度で予測することが可能である。さらに精度を向上させるためには、共鳴エネルギー領域において、集合体内の非均質性を考慮して燃料の詳細群実効断面積を作成する必要がある。

報告書

FCAに於ける高転換軽水炉(HCLWR)模擬炉心(Phase-1)の出力分布の測定

大野 秋男; 大杉 俊隆; 佐藤 邦雄

JAERI-M 91-186, 63 Pages, 1991/11

JAERI-M-91-186.pdf:1.5MB

高転換軽水炉の炉物理量を把握するために、FCAにウラン燃料及び減速材としてポリスチレンを用いたゾーン型模擬炉心(FCAXIV)を構築した。減速材ボイド率、減速材対燃料体積比及び燃料濃縮度をパラメータに、$$gamma$$線計測法により径及び軸方向の出力分布を測定した。板状燃料に対する$$gamma$$線計測性の特色を活用して、非均質性を有するセル内の核分裂率微細構造を求めた。さらにこの出力分布からバックリングを求め、計算により求めた移動面積を用いて無限増倍率k$$_{infty}$$を求めた。径方向分布については、どの炉心についてもSRACによる計算値は実験値を過大評価しているが、軸方向については両者は良く一致している。セル内の核分裂率分布の計算値は、実験値を概ね再現しているものの、スペクトルの軟い炉心では過小評価する。無限増倍率k$$_{infty}$$は両者実験誤差内で一致している。

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