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論文

Vaporization behaviour of Pu-Cd intermetallic compounds

中島 邦久; 中園 祥央; 荒井 康夫

Recent Advances in Actinide Science, p.448 - 450, 2006/06

使用済燃料の乾式再処理工程には、Puを回収するためのCd蒸留プロセスがある。この蒸留プロセスのふるまいを理解するために、PuCd$$_{2}$$+PuCd$$_{4}$$及びPuCd$$_{4}$$+PuCd$$_{6}$$サンプルを調製しクヌーセンセルとを組合せた質量分析計を用いてこれら金属間化合物上のCd(g)の蒸気圧測定を行った。また、得られた平衡蒸気圧からPuCd$$_{2}$$及びPuCd$$_{4}$$の熱力学的諸量を評価した。

論文

Mass-spectrometric study of PuCd$$_{2}$$

中島 邦久; 荒井 康夫; 山下 利之

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.639 - 642, 2005/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.56(Chemistry, Multidisciplinary)

PuCd$$_{2}$$金属間化合物は、金属PuとCdを約950Kで加熱することで調製した。X線回折測定によってPuCd$$_{2}$$はCdI$$_{2}$$型であることがわかった。質量分析測定は650-770Kの温度範囲で行った。この温度領域においてPuCd$$_{2}$$+Pu上のCd蒸気圧は、Cd上の蒸気圧よりも3-5桁低くなった。また、これらの蒸気圧からPuCd$$_{2}$$の生成自由エネルギーを評価した。

論文

Investigation of vaporization behavior of hyper-stoichiometric uranium dioxide by Knudsen effusion mass spectrometry

中島 邦久; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 317(2-3), p.243 - 251, 2003/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.76(Materials Science, Multidisciplinary)

クヌーセン法を用いた超化学量論組成ウラン二酸化物UO$$_{2+x}$$の質量分析測定を1673、1773、1873Kの温度で行い、UO$$_{2+x}$$上のUO$$_{3}$$(g)分圧及び酸素分圧のO/Uに依存性を測定した。さらに、UO$$_{3}$$(g)の標準生成自由エネルギーについても評価した。測定された酸素分圧は、過去に報告されている実測値や経験式から予測される値と一致した。また、UO$$_{3}$$(g)の生成自由エネルギーについては、推奨値と一致することがわかった。

論文

Mass-spectrometric determination of oxygen potential of hypostoichiometric urania-yttria solid solution

中島 邦久; 大道 敏彦*; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 304(2-3), p.176 - 181, 2002/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:75.07(Materials Science, Multidisciplinary)

充分に還元されたU$$_{1-y}$$Y$$_{y}$$O$$_{2-y/2}$$の組成式でほぼ表すことのできる酸素欠陥型のウラニア-イットリア固溶体とほぼ化学量論組成に近いウラニア-イットリア固溶体を調製し、クヌーセンセルと組み合わせた質量分析測定によりその固溶体の酸素ポテンシャルを評価した。化学量論組成に近い固溶体の酸素ポテンシャルは、ウラニアに比べ非常に高くなった。一方、充分に還元された固溶体は、同じ亜化学量論組成をもつウラニアとほぼ同じ酸素ポテンシャルを有した。

論文

Uranium activity of uranium-rich U-Zr alloys by Knudsen effusion mass spectrometry

前多 厚; 鈴木 康文; 大道 敏彦

Journal of Alloys and Compounds, 179, p.L21 - L24, 1992/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:4.76(Chemistry, Physical)

高ウラン濃度側の2種のU-Zr合金(24.4at%Zr及び39.3at%Zr)と純ウランのウラン蒸気圧、Pu、を測定し、合金のウラン活量を求めた。液相における活量係数は0.8~0.9であり、従来の報告値より大きな値が得られた。また合金のlog Pu-1/T関係は高温度領域では直線性を示すが、ある特定温度以下では直線から偏ることが認められ、この温度から合金の液相線温度を定めた。

報告書

プルトニウム蒸発挙動測定グローブボックスの製作

大道 敏彦; 笹山 竜雄; 前多 厚; 渡辺 斉

JAERI-M 7572, 20 Pages, 1978/03

JAERI-M-7572.pdf:0.87MB

プルトニウム燃料物質の蒸発挙動を質量分析的に研究するための装置を製作した。クヌンセンセルは一対のWコイルヒーターで加熱され、この上部約10cmの位置に四重極子型質量分析計イオン源が位置している。セル等を含むチェンバーを排気にはイオンポンプが使用され、チェンバー内の圧力はセルの温度(室温~1800$$^{circ}$$C)に依存して、10$$^{-}$$$$^{8}$$~10$$^{-}$$$$^{6}$$Torr台にある。主イオンポンプと二個のソープションポンプ以外の装置全体は、100$$times$$225$$times$$110cm$$^{3}$$の大きさをもつPu用グローブボックス内に収められている。測定装置の性能を調べるために銀の蒸発の測定を行ない、銀の融点近傍でlogITvs.I/T曲線の勾配の変化が認められた。融点以上での$$Delta$$H$$^{0}$$vap、融点以下での$$Delta$$H$$^{0}$$subは、それぞれ60.1kcal・mole$$^{+}$$、66.8kcal・mole$$^{-}$$$$^{1}$$であり、従来の文献値と良く一致した。

口頭

原子力機構における最近の高温質量分析研究; 気体CsBO$$_{2}$$の熱力学研究

中島 邦久

no journal, , 

原子力機構での高温質量分析研究のうち、気体CsBO$$_{2}$$の熱力学研究に関する成果について発表する。具体的には、軽水炉のシビアアクシデント時、B$$_{4}$$Cの影響を考慮した熱力学平衡計算によれば、気相中での主な化学形は、CsBO$$_{2}$$(g)と予想されているが、この解析に使用されたCsBO$$_{2}$$(g)の熱力学データの信頼性は高くない(poor qualityと判定)。そのため、より信頼性の高いCsBO$$_{2}$$(g)の熱力学データを得ることを目的に、高温質量分析法によるCsBO$$_{2}$$の平衡蒸気圧測定を試みた。その結果、CsBO$$_{2}$$の平衡蒸気圧測定データを用いて、第二法則、第三法則処理により評価したCsBO$$_{2}$$(g)の標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$${it H}$ $$_{298}$$$$^{circ}$$(CsBO$$_{2}$$,g)は、それぞれ、-700.7$$pm$$10.7kJ/mol, -697.0$$pm$$10.6kJ/molとなり、誤差の範囲内で一致したことから信頼性の高い熱力学データを得ることができた。

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