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吉田 一雄; 桧山 美奈*; 玉置 等史
JAEA-Research 2025-003, 24 Pages, 2025/06
JAEA-Research-2025-003.pdf:2.06MB
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(RuO
)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。揮発性Ruは施設内を移行する過程で床面に停留するプール水中の亜硝酸によって化学吸収が促進されることが想定され、施設内の硝酸-水混合蒸気の凝縮水量がRuの施設内での移行に重要な役割を担う。当該事故の施設内の熱流動解析では、水の熱流動を解析対象とするMELCORコードを用いている。解析では、凝縮の支配因子である蒸発潜熱が、事故時での施設内の温度帯域で同程度であることから硝酸をモル数が等しい水として扱っている。本報では、この解析モデルの妥当性を確認するために、MELCORの制御関数機能を用いて硝酸-水混合蒸気を水蒸気で近似することによって生じる誤差を補正する解析モデルを作成し解析を実施し補正効果を比較することで従来の解析モデルの妥当性を確認した。その結果、補正解析モデルの適用によって各区画のプール水量の分布は変化するものの施設内のプール水量の総和には影響しないことを確認した。
荒井 陽一; 渡部 創; 中原 将海; 船越 智雅; 星野 貴紀; 高畠 容子; 坂本 淳志; 粟飯原 はるか; 長谷川 健太; 吉田 稔生; et al.
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.168 - 174, 2025/05
STRADプロジェクトの進捗に係る報告として、CPFホットセルの処理状況とともに、新たなターゲットに係る研究計画と最新のトピックスについて報告する。
高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.195 - 198, 2025/05
高レベル放射性廃液からの抽出クロマトグラフィ法によるマイナーアクチノイドの回収に係る研究開発を実施している。高レベル放射性廃液中では微粒子が発生する。抽出クロマトグラフィのカラムの閉塞を防ぐため、それを取り除く技術の開発が必要である。シリカビーズ充填カラムにおける微粒子の除去性能を実験的に評価した。シリカビーズ充填カラムにて、アルミナ粉末を回収したところ、0.12から15
mの微粒子がカラム閉塞の原因であることが分かり、またシリカビーズを充填したカラムによる微粒子除去は実現可能であることが示された。
Sr/Y inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Unit 3 reactor building using a liquid light guide Cherenkov counter寺阪 祐太; 佐藤 優樹; 古田 禄大*; 久保 信*; 一場 雄太*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1070, Part 2 , p.170021_1 - 170021_9, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)We have developed a method to directly detect Sr/Y under a high gamma ray background using a liquid light guide Cherenkov counter. Cherenkov radiation has the characteristic that the angle of radiation varies depending on the energy of the charged particles. Using this feature, we have developed a surface contamination detector capable of discriminating between 662 keV gamma rays from 
Cs and beta rays from Sr/Y through time-of-flight analysis of the Cherenkov radiation generated inside the liquid light guide. With this detector, we conducted a measurement test of Sr/Y inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Unit 3 reactor building and achieved the first in-situ detection of Sr/Y under a high gamma-ray background.
-, 
- and X-ray spectra大島 真澄*; 後藤 淳*; 早川 岳人*; 浅井 雅人; 篠原 宏文*; 鈴木 勝行*; Shen, H.*
Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2025/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)スペクトル定量法(SDM)は、線や線のスペクトル全体の形を、標準線及び線スペクトルを用いて最小自乗フィッティング解析することで放射能を定量する方法である。本論文では、Ge検出器と液体シンチレーション検出器で測定された2つのスペクトルを統合した統合スペクトルに対して新しくSDMを適用した。統合スペクトルを解析することで、放射能の値の不確かさを改善することができた。40核種が等しい強度で含まれる統合スペクトルを解析し、それぞれの放射能の値を正しく求めることができた。
荒井 陽一; 渡部 創; 渡部 雅之; 新井 剛*; 勝木 健太*; 吾郷 友宏*; 藤川 寿治*; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 保科 宏行*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165448_1 - 165448_10, 2024/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U and radioactive materials have been generated through solvent extraction experiments on nuclear fuel materials. Although incineration and denitrification / conversion processes are promising for treatment of such liquid wastes, installation of large equipment is essential. Treatment of liquid wastes generated from the reprocessing experiments is one of important tasks of Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning (STRAD) project, and the recovery technologies of nuclear materials from the spent solvent has been developed. However, recovery of trace amounts of nuclear fuel material from aqueous solutions with wide pH range is still a challenging task. In our previous study, the porous silica particles with a high specific surface area bearing the iminodiacetic acid (IDA) functional group were revealed to be applicable to recover cations. Although the IDA group introduced adsorbents showed an excellent adsorption reaction from the aqueous solution, further improvement related to the adsorption amount is indispensable for application to the radioactive liquid treatment. In this study, fluorous ligands with IDA group were newly synthesized, and its complexation behavior with cations was investigated in order to understand the adsorption mechanism.
吉田 一雄; 桧山 美奈*; 玉置 等史
JAEA-Research 2024-007, 24 Pages, 2024/08
JAEA-Research-2024-007.pdf:2.1MB
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種(RuO)が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。RuOの発生現象には、廃液の溶媒である硝酸の放射線分解で発生する亜硝酸が沸騰段階でのRuOの発生を抑制することが実験的に示されている。この現象を解析的に取り扱うには、廃液の当該事故時の硝酸及び亜硝酸を含めた窒素化合物の化学変化の解析が必要となる。廃液貯槽沸騰模擬コード:SHAWEDでは、硝酸-水-FP硝酸塩系での気液平衡の仮定に基づき廃液の温度上昇、硝酸及び水の蒸発量、気泡破裂に伴う飛沫生成量を計算する。現状の解析では、廃液中の亜硝酸濃度等の変化を模擬できない。より現象に即した模擬を可能にするため当該事故時の施設内の化学的な挙動を解析するSCHERNをSHAWEDと結合させ、放射線分解による亜硝酸の生成も考慮した廃液貯槽内の熱流動挙動解析及び化学挙動解析を同時に可能とするよう改良した。本報では、両計算コードを結合した計算の流れ、両者間でのデータの授受を概説し模擬結果の一例を示す。
大島 真澄*; 後藤 淳*; 早川 岳人*; 篠原 宏文*; 鈴木 勝行*; 佐野 友一*; 浅井 雅人; 原賀 智子
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.871 - 882, 2024/07
被引用回数：1 パーセンタイル：23.64(Nuclear Science & Technology)スペクトル定量(SDM)法は、複数核種を含む試料を測定して得られる測定スペクトルは、それぞれの核種のスペクトルの線形重ね合わせで表せるという原理に基づいたものであり、これまでに、線スペクトルにおいてSDM法を適用できることを実証した。本研究では、開発したSDM法を液体シンチレーション測定へ適用し、測定において課題となる消光の補正方法を開発することにより、線スペクトルと同様に、液体シンチレーション測定においてもSDM法を適用できることを実証した。
荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3585 - 3593, 2024/07
被引用回数：1 パーセンタイル：23.64(Chemistry, Analytical)Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.
Sr in highly radioactive aqueous samples via conversion to a kinetically stable 1,4,7,10-tetraazacyclododecane-1,4,7,10-tetraacetic acid complex followed by concentration-separation-fractionation based on capillary electrophoresis-liquid scintillation大内 和希; 原賀 智子; 廣瀬 和生*; 黒澤 結香*; 佐藤 義行; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*
Analytica Chimica Acta, 1298, p.342399_1 - 342399_7, 2024/04
被引用回数：1 パーセンタイル：34.56(Chemistry, Analytical)従来の高線量試料分析法では被ばくリスクが高く、大量の二次放射性廃棄物が発生することから、放射線放出量を低減できる迅速な分析法が強く望まれている。このニーズに取り組むため、我々は液体シンチレーションカウンティングと2点検出によるキャピラリー過渡的等速電気泳動(ctITP)を組み合わせたSr定量法を開発した。これは、1,4,7,10-テトラアザシクロドデカン-1,4,7,10-テトラ酢酸(DOTA)-Sr錯体を1回の操作で分離・分画する方法である。高線量の放射性試料をマイクロリットルレベルで取り扱うことができ、従来のイオン交換法よりも大幅に高速であるこの方法により、実高線量廃棄物中のSrを選択的に定量した。ctITPにおける濃縮・分離の成功は、Sr-DOTA錯体が解離不活性であることに起因する。
、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*
JAEA-Review 2023-022, 93 Pages, 2023/12
JAEA-Review-2023-022.pdf:4.7MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究および人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法(Spectral Determination Method:以下、「SDM法」という。)を開発する。令和4年度の研究においては、令和3年度に引き続き、LSC、シングルスGe、2Dスペクトル(多重)の測定データを統一的に扱うコードを開発するとともに、40核種のそれぞれの測定におけるスペクトルデータを実測およびシミュレーション計算により求め、統合データベースを整備した。粗化学分離法については、最終的に7分離法-12ステップを経由し、10個のフラクションとすることで、39核種の定量が可能であることがわかった。SDM法はスペクトル分析一般に適用できるため、今後広い分野への応用が期待される。また、SDM法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いた複数核種の核種識別法を本研究で対象とする全核種について対応を行った。
, , X線同時解析による迅速多核種分析技術大島 真澄*; 後藤 淳*; 早川 岳人*; 浅井 雅人; 金 政浩*; 篠原 宏文*
Isotope News, (790), p.19 - 23, 2023/12
放射性廃棄物や燃料デブリなど多くの放射性核種が様々な濃度で含まれる試料を分析する場合、一般的なスペクトル解析では限界があり、個々の核種を化学分離したのち定量する必要がある。特に液体シンチレーションカウンタ(LSC)を用いた分析では化学分離は必須である。本著では、筆者らが開発したスペクトル全体をフィットして定量するスペクトル定量法(SDM法)について解説し、LSCで測定した線及びX線スペクトルとゲルマニウム半導体検出器で測定した線スペクトルをSDM法を用いて統合解析することで、40核種が2桁の強度比で混入した試料中の放射能を定量できることを示し、化学分離を簡素化した新しい放射性核種定量法として有効であることを示した。
Tei, C.; 大高 雅彦; 桑原 大介*
Chemical Physics Letters, 829, p.140755_1 - 140755_6, 2023/10
被引用回数：1 パーセンタイル：11.83(Chemistry, Physical)固体金属粒子の界面に付着した液体ナトリウムの核磁気共鳴(NMR)信号を初めて検出することに成功した。本研究では、液体ナトリウムと液体ナトリウム中に浮遊する金属粒子との相互作用の違いによる緩和時間の違いを確認した。その結果、微小チタン粒子表面と液体金属ナトリウムは化学的ではなく物理的に相互作用していることが明らかとなった。
三浦 隆智; 工藤 淳也; 小山 大輔; 大部 智行; 佐本 寛孝
Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 10 Pages, 2023/10
東海再処理施設では、1977年から2007年までに、商業用発電炉(BWR,PWR)や新型転換炉ふげん等の使用済燃料を約1,140トン再処理した。廃止措置に移行した2018年から、リスク低減のため施設に保有する高放射性廃液(HALW)のガラス固化処理を最優先に取り組んできている。使用済燃料の再処理に伴い発生したHALWには、核分裂生成物(FP)等に加え、極微量のウランやプルトニウムを含む不溶解性残渣(スラッジ)が存在している。通常時ではHALW中のU, Puの濃度が非常に低いため、HALWが臨界に至ることは考え難い。また、事故時にHALWの冷却機能が喪失し、蒸発乾固に至る過程を考慮した場合においても、中性子吸収効果の高いFPが共存しているため、HALWが臨界に至ることは考え難い。これらを定量的に確認するために、HALWの蒸発によりU, Pu濃度が上昇し、乾固に至るまでの過程における臨界安全評価を実施した。本評価では、HALWを溶液系とスラッジ系、それぞれ無限体系モデルで、U, Pu, FPの存在比を分析データやORIGEN計算結果に基づき保守的に設定し、蒸発乾固に伴う溶液の濃縮による濃度変化に対して、無限増倍率を計算し、臨界未満の状態が維持されることを確認した。また、溶液系,スラッジ系の両系を考慮した2層の無限平板モデルでも、未臨界状態が維持されることを確認した。これにより、東海再処理施設においては、高放射性廃液の蒸発乾固の過程における臨界は想定されないことを確認した。
斉藤 淳一; Monbernier, M.*
Surfaces and Interfaces (Internet), 41, p.103248_1 - 103248_8, 2023/10
被引用回数：5 パーセンタイル：56.18(Chemistry, Physical)Contact angle is an indicator of the wettability between liquid Na and pure metals. This has been evaluated using the atomic interactions obtained from the calculations of the electronic structure of the interface. This study aims to investigate the applicability of the atomic interactions of the interface to the alloys. An interface model between Cu and Na with an alloying element was constructed, and the electronic states of the interface were calculated by the molecular orbital calculation. The bond order, which indicates the strength of the covalent bonding at the interface, and ionicity, which indicates the amount of charge transfer, were obtained as theoretical parameters from the calculation. The contact angles between the Cu or Cu alloys and liquid Na were measured using a droplet of liquid Na at 423 K in a high-purity Ar atmosphere. The contact angles of the Cu alloys were evaluated using these theoretical parameters. As a result, a correlation was obtained between the ratio of the bond order between the substrate metal atoms to the bond order between the Na atom and the substrate metal atoms and the contact angle, which is consistent with previous studies. Furthermore, for the first time, the correlation between the ionicity or difference in the ionicity and contact angle was clarified. The difference in ionicity is the difference between the ionicity of Na atoms and that of the alloying element, indicating the strength of the ionic bonding. It was suggested that Cu and Cu alloys should consider covalent and ionic bonding when evaluating wettability, because Cu has an intermediate electronic state between transition and nontransition metals. Further, it became clear that the evaluation of the contact angle using the atomic interactions at the interface are applicable not only to pure metals but also to alloys.
Zhang, H.*; 梅原 裕太郎*; 吉田 啓之; 森 昌司*
International Journal of Heat and Mass Transfer, 211, p.124253_1 - 124253_13, 2023/09
被引用回数：11 パーセンタイル：80.35(Thermodynamics)In this study, the characteristics of disturbance waves, including velocity, longitudinal size, and frequency, are comprehensively investigated by conducting gas-liquid upward annular flow experiments in a 5 mm tube through the constant electric current method (CECM). The film thickness time trace is recorded concerning time, and the information on disturbance waves is subsequently extracted. The effect of liquid and gas flow rate, density ratio, and surface tension on the disturbance wave is quantitatively analyzed. A predictive model of the wave velocity based on the shear stress balance of the liquid film is proposed. A physical model for wave frequency prediction is derived on the basis of the mass conservation equation. A simple empirical model with good prediction accuracy of wave frequency is also derived. Compared with existing correlations available in the literature, the newly derived models show better performance under a wide range of flow conditions.
有吉 玄; 猿田 晃一; 粉川 広行; 二川 正敏; 前野 航希*; Li, Y.*; 筒井 喜平*
Proceedings of 20th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-20) (Internet), p.1407 - 1420, 2023/08
水銀を核破砕標的とするパルス中性子源では、陽子線励起圧力波による標的容器のキャビテーション損傷が問題視されている。このような損傷の抑制手法として、旋回流式気泡注入器で水銀中に微小He気泡を混合し、その圧縮性効果を用いる手法や、標的容器内側に流路壁を追加した二重壁流路構造を設ける手法が採用されている。本研究では、二重壁流路体系において内壁部に生じ得るキャビテーション由来の貫通損傷を標的容器外部から検出する異常診断技術の確立を目指す。本論文では、貫通損傷が生じた場合の水銀流れを有限要素法に基づく流動解析で明らかにし、流体励起・音響振動の観点から、損傷の影響を評価した結果を報告する。
徳永 翔; 堀口 洋徳; 中村 剛実
JAEA-Technology 2023-001, 37 Pages, 2023/05
JAEA-Technology-2023-001.pdf:1.39MB
研究用原子炉JRR-3の冷中性子源装置(Cold Neutron Source: CNS)は、原子炉内で発生した熱中性子を減速材容器内に貯留した液体水素により減速し、エネルギーの低い冷中性子に変換する装置である。CNSから発生した冷中性子は、中性子導管を用いて実験装置に輸送され、生命科学、高分子科学、環境科学等を中心とする多くの物性研究に利用されている。中性子科学における世界の研究用原子炉との競争力を維持するためには、冷中性子強度の改善は不可欠であり、新たな知見を取り入れた新型CNSの開発を進めている。現行のJRR-3のCNSの減速材容器は、水筒型のステンレス製容器を採用しており、材質及び形状の変更により冷中性子束の強度を向上させることが可能である。そのため、新型減速材容器の基本仕様は、材質を中性子吸収断面積の小さいアルミニウム合金に変更し、さらに、モンテカルロ計算コードMCNPを用いて最適化した容器形状に変更した。これらの仕様変更に伴い、発熱や伝熱の条件に変更が生じることから、熱流力設計上の成立性を確認するため、JRR-3のCNSについて自己平衡性、熱輸送限界及び耐熱・耐圧等について改めて評価を行った。本報告書は、新型減速材容器に関わる熱流力設計上の評価を実施し、その結果を纏めたものである。
吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*
JAEA-Research 2023-001, 26 Pages, 2023/05
JAEA-Research-2023-001.pdf:1.61MB
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。再処理施設のリスク評価の精度向上に資するため、計算プログラムを用いて当該事故時でのソースタームを解析的に評価する手法の整備を進めている。提案する解析手法では、まず廃液貯槽の沸騰をSHAWEDで模擬する。模擬結果の蒸気発生量等を境界条件としてMELCORにより施設内の蒸気等の流れに沿って各区画内の熱流動状態を模擬する。さらに各区画内の熱流動状態を境界条件としてSCHERNを用いてRuを含む硝酸、NO
等の化学挙動を模擬し、施設外への放射性物質の移行量(ソースターム)を求める。本報では、仮想の実規模施設での当該事故を想定して、これら3つの計算プログラム間でのデータの授受を含めて解析事例を示す。
安部 諭; 岡垣 百合亜
Nuclear Engineering and Design, 404, p.112165_1 - 112165_14, 2023/04
被引用回数：3 パーセンタイル：43.92(Nuclear Science & Technology)Pressurized Thermal Shock (PTS) is induced potentially by the rapid cooling of the cold-leg and downcomer wall in the primary system of a Pressurized Water Reactor (PWR) due to the initiation of Emergency Core Cooling System (ECCS). Thus, fluids mixing in a horizontal cold-leg and downcomer should be predicted accurately; however, turbulence production and damping often hinders this prediction due to the presence of the density gradients. Hence, the Fifth International Benchmark Exercise, the cold-leg mixing Computational Fluid Dynamics (CFD) Benchmark, was conducted under the support of OECD/NEA. The experiment was designed for visualization of the mixing phenomena of two liquids with different densities. The heavy liquid was a simulant of cold water from ECCS, in a horizontal leg and downcomer. We used the Large-eddy Simulation (LES) to investigate the time fluctuation behaviors of velocity and liquid concentration. The CFD simulation was performed with two turbulence models and three different numerical meshes. We investigated the characteristics of the appearance frequency of the heavy liquid concentration with the statistical method. Based on our findings, we propose further experiments and numerical investigations to understand the fluid mixing phenomena related to PTS.
