Updating fission product chemistry database based on recent investigation in Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station, 3; High-temperature thermochemistry of CaCO-CsOH

Rizaal, M.; Luu, V. N.; 中島 邦久; 三輪 周平

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima-Daiichi Decommissioning Research 2024 (FDR2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10

Thermochemistry prevailing between gaseous CsOH and concrete main chemical phase CaCO at temperatures up to 570C was investigated with various scenarios using the thermogravimetric method. The aim was to elucidate the decreasing behavior of cesium (Cs) trapping on CaCO observed in the transpiration method. A quasi-two-compartment platinum crucible was developed to realize co-measurements of both CsOH and CaCO during thermal treatment. Post-test X-ray diffraction was conducted to identify the chemical compound formed on the CaCO precursor. The early presence (timely sensitivity) of CsOH near the heated surface of CaCO was found to play a key role in the trapping (in the form of CsCO). Such a factor is crucial because, otherwise, the Ca(OH) would predominate the surface upon CaCO decomposition where leading to no reaction with CsOH.

Cesium chemistry in the LWR severe accident and towards the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

逢坂 正彦; Goullo, M.*; 中島 邦久

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.292 - 305, 2022/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1997664

事故時及び長期間の2つの期間のソースタームにおけるセシウム化学について、福島第一原子力発電所(1F)事故後に行われたFP化学研究のレビューを行った。事故時についてはCsのMo, B, Siとの化学反応について、また1F固有の水相を介した長期についてはCsのコンクリートへの浸透及び燃料デブリの浸出挙動について、関連する熱力学データ整備状況とともに調べた。これらのCs化学挙動は近い将来取出し予定の燃料デブリ等1Fサンプルの分析及び評価を通して検証されるべきである。

Revaporization behavior of cesium and iodine compounds from their deposits in the steam-boron atmosphere

Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Goullo, M.*

ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12

https://doi.org/10.1021/acsomega.1c04441

This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (CrO layer) to form CsCrO on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (CsBO5HO and CsBO4HO) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT ( 400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2020-026, 41 Pages, 2020/12

JAEA-Review-2020-026.pdf:3.25MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEA とアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

https://doi.org/10.1299/mej.19-00537

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

Boron chemistry during transportation in the high temperature region of a boiling water reactor under severe accident conditions

三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1671913

BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)BO化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

https://doi.org/10.1299/jsmeicone.2019.27.1993

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

物質科学シンポジウム「加速器を利用した物質科学」研究会

石井 哲朗; 浅井 雅人; 知見 康弘

JAERI-Conf 2005-006, 144 Pages, 2005/07

JAERI-Conf-2005-006.pdf:10.42MB

原研タンデム加速器・ブースター施設は、世界で有数の性能を持ち、原子核物理,核化学,原子分子及び物性,材料などの広い分野で優れた成果を上げ、基礎科学を推進してきた。タンデム加速器施設は、加速管の更新やターミナルECRイオン源の設置、さらには高エネルギー加速器研究機構との共同プロジェクトによる短寿命核加速実験装置(Tokai Radioactive Ion Accelerator Complex, TRIAC)の設置により、新たな利用が開始されようとしている。この機会に、タンデム加速器などを用いた最新の成果や実験計画、また今後の発展が期待される実験技術について情報交換を行い、重イオンによる物質科学研究を新たに展開する原動力とするために本研究会を企画した。本研究会は、平成17年1月6日,7日の両日、原研東海研究所の情報交流棟第2会議室において、約90名の出席者を得て開催され、24件の口頭発表が行われた。物性関連や原子核関連,加速器関連の研究者が一堂に会し、異分野の研究者間においても活発な討論が行われ、盛況のうちに全日程を終了した。本まとめは、研究会の報告集である。

JAERI Tandem annual report 2002; April 1, 2002 - March 31, 2003

物質科学研究部

JAERI-Review 2003-028, 173 Pages, 2003/11

JAERI-Review-2003-028.pdf:8.28MB

本年次報告書は、東海研究所の原研タンデム加速器で、2002年4月1日から2003年3月31日までの間に行われた研究活動をとりまとめたものである。(1)加速器の運転状況及び開発(2)原子核構造(3)原子核反応(4)核化学(5)原子核理論(6)原子分子物理及び固体物理(7)材料の照射効果の7部門にまたがる54編の研究報告,公表された文献,関与した職員及び大学等との協力研究のリストを収録している。

Proceedings of the 3rd International Symposium on Material Chemistry in Nuclear Environment (MATERIAL CHEMISTRY '02, MC '02); March 13-15, 2002, Tsukuba

MC'02企画委員会

JAERI-Conf 2003-001, 451 Pages, 2003/05

JAERI-Conf-2003-001.pdf:30.73MB

第3回材料化学国際シンポジウム(Third International Symposium on Material Chemistry in Nuclear Environment, MC'02)が、平成14年3月13日~15日の3日間、原子力基盤技術クロスオーバー研究の一環として、筑波研究交流センターで開催された。これまで、当該シンポジウムは原子力材料クロスオーバー研究グループが中心となって第1期(89~93),第2期(94~98)の各節目にそれぞれMC92,MC96として開催され、今回の第3期では計算科学及び陽電子ビームクロスオーバー研究グループと合同でMC'02として開催した。MC'02では、特に発電炉,再処理,核融合,加速器等の原子力技術の高度化に不可欠な複合環境用材料の課題と材料開発,計算科学,環境適応性評価技術等の最新技術開発動向に関して、国際的な専門家を集めて活発な討論が行われた。