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論文

Corrosion in nuclear fuel reprocessing plants; Corrosion in boiling nitric acid

加藤 千明

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.4, p.528 - 563, 2020/08

使用済み燃料の再処理プラントに使用されるPUREXプロセス法では、核分裂生成物,ウラン,プルトニウムの分離に硝酸が使用される。このPUREXプロセスは、使用済み燃料から生じる酸化性金属イオンを含む高濃度の硝酸溶液を高温で用いられるため、非常に腐食性が高くなる。本解説では、硝酸のユニークな化学的性質を最初に説明する。その次に、沸騰伝達における硝酸における酸化力の発現プロセスを、酸化還元電位と沸騰硝酸の熱力学的モデルを使用して説明する。最後に、再処理環境に固有の腐食挙動と腐食促進メカニズムを、溶液化学の観点から説明する。

論文

A Novel microemulsion phase transition; Toward the elucidation of third-phase formation in spent nuclear fuel reprocessing

Mu, J.*; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*

Journal of Physical Chemistry B, 122(4), p.1439 - 1452, 2018/02

 被引用回数:23 パーセンタイル:73.37(Chemistry, Physical)

We present evidence that the transition between organic and third phases, which is an unusual transition between two isotropic, bi-continuous micro-emulsion phases. This system contains quaternary; water, n-dodecane, nitric acid, tributyl phosphate (TBP). This quaternary system has been shown to exhibit, under appropriate conditions, three coexisting phases: a light organic phase, an aqueous phase, and the so-called third phase. In this work, we focused on the coexistence of the light organic phase with the third phase using methods of molecular dynamics (MD) simulation and small-angle X-ray scattering (SAXS). Snapshots from the MD simulations as well as a cluster analysis of the organic and third phases revealed structures akin to bi-continuous micro-emulsion phases, with the polar species residing within a mesh, and with the surface of the mesh formed by amphiphilic TBP molecules. The non-polar n-dodecane molecules were observed in these snapshots to be outside this mesh. The only large-scale structural differences observed between the two phases were the dimensions of the mesh. Evidence for the correctness of these structures was provided by the results of SAXS studies, where the profiles obtained for both the organic and third phases agreed well with those calculated from simulation.

報告書

再処理プロセス・化学ハンドブック第3版

再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会

JAEA-Review 2015-002, 726 Pages, 2015/03

JAEA-Review-2015-002.pdf:43.63MB
JAEA-Review-2015-002(errata).pdf:0.21MB

「再処理プロセス・化学ハンドブック」を新たに改訂し、第3版としてまとめた。作業にあたって国内の大学や企業の有識者からなる再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会を組織し、意見交換を行いながら文献の調査と執筆を進めた。本ハンドブックの目的は従来から変わることはなく、ウラン燃料、MOX燃料の利用とそのリサイクルのため、今後の湿式再処理分野の課題に向けた取り組みの一つとして、プロセスと関連する化学の基礎情報をまとめたデータベースを整備したものである。

論文

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

論文

高温ガス炉燃料の再処理技術

角田 淳弥; 植田 祥平; 國富 一彦; 吉牟田 秀治*; 沢 和弘

日本原子力学会和文論文誌, 2(4), p.546 - 554, 2003/12

1000$$^{circ}$$C近い高温の核熱が得られる高温ガス炉は、高温から低温まで、さまざまな形態で熱エネルギーの利用が可能で、例えば、ガスタービンによる高効率な発電,クリーンなエネルギー源として有望視されている水素の製造等、原子力エネルギー利用分野の拡大の可能性を秘めている。日本原子力研究所では、高温工学試験研究の中核施設としての役割を担い、高温ガス炉技術基盤の確立と高度化並びに高温工学に関する先端的基礎研究を目的としたHTTR計画を進めている。高温ガス炉では、燃料として被覆燃料粒子が用いられる。高温ガス炉燃料の再処理には、燃料核を取出す前処理が必要で、前処理技術としてジェットグラインド法を考案した。前処理後はピューレックス法を適用することにより、再処理が可能である。本論文は、高温ガス炉燃料の再処理について記述したもので、黒鉛ブロックの廃棄方法について予備検討を行った結果も併せて示した。

論文

Research committee on Ruthenium and Technetium Chemistry in PUREX System, Organized by the Atomic Energy Society of Japan

松本 史朗*; 内山 軍蔵; 小沢 正基*; 小林 康利*; 白土 克之*

Radiochemistry, 45(3), p.219 - 224, 2003/05

湿式再処理技術として商用再処理施設で採用されているPUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学挙動について概説する。特に、PUREXシステム溶液系におけるテクネチウムの原子価状態,酸化還元反応,TBP(リン酸トリブチル)分配挙動,工程内移行挙動などについて述べる。なお、本報告は日本原子力学会研究専門委員会「PUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学」の活動成果の一部をまとめたものである。

論文

Extraction behavior of TRU elements in the nuclear fuel reprocessing

宝徳 忍; 朝倉 俊英; 峯尾 英章; 内山 軍蔵

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.313 - 316, 2002/11

PUREXプロセスの抽出工程における放射性核種の閉じ込め性に関する研究を行い、工程内でのウラン,プルトニウム及びほかのTRU元素の移行挙動の調査を行った。使用済燃料試験をNUCEFの再処理プロセス試験設備を使用し、3台の抽出機によって、ウラン,プルトニウムなどの濃度分布データを取得した。その結果、ウラン,プルトニウム,アメリシウムについてはその99%以上が想定された製品溶液中に移行したが、ネプツニウムはそれぞれの製品溶液中に分散した。(抽出残液に11%,FP溶液に23%,Pu溶液に36%,U溶液に30%)、また、この結果を計算コードによってシミュレーションしたところ、概ね実験結果と一致したが、一部の工程で実験結果と若干の差が見られた。これらについては、さらに計算結果が一致するよう、今後考察を行う必要がある。

論文

Long-lived nuclide separation for advancing back-end fuel cycle process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 磯貝 光; 伊東 芳紀*; 佐藤 真人; 細谷 哲章

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.925 - 928, 2002/11

将来の核燃料サイクル技術として、長寿命核種の高度分離機能を有する再処理プロセスの開発を行っている。同プロセスは、5つの主要な技術から構成され、(1)燃料溶解オフガスからの炭素-14及びヨウ素-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元分離,(3)高濃縮硝酸によるTc(VII)分離,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離,(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離機能を可能とする再処理プロセスの使用済燃料を用いた分離原理確認試験を行った。本報告ではそれらの主要成果を述べる。

論文

使用済核燃料の革新的再処理プロセス技術の開発

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍

日本機械学会第8回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集, p.483 - 488, 2002/00

2020年頃の実用化を目指し、開発が進められている低減速スペクトル炉(軽水炉技術ベース)に対応した核燃料リサイクル技術として、大幅な経済性の向上,放射性廃棄物の低減などが可能な革新的再処理プロセスを開発している。本報告では、革新的再処理プロセスの要素技術,技術開発の現状,プロセス予備評価などについて述べる。

報告書

再処理プロセス・化学ハンドブック

燃料サイクル安全工学部

JAERI-Review 2001-038, 600 Pages, 2001/12

JAERI-Review-2001-038.pdf:19.64MB

ピュレックス法に基づく湿式再処理技術は、応用性の広い第一世代の中核的再処理技術であり、廃棄物管理技術などの周辺技術の完成度も高い。湿式再処理技術に関するプロセス及び化学の基礎情報をまとめたデータベースの整備は、UO$$_{2}$$燃料の高燃焼度化やMOX燃料の利用など、燃料の高度化に対応する再処理プロセス及び核燃料サイクルを開発・評価して、湿式再処理技術の利用を拡大していくために重要である。この再処理プロセス・化学ハンドブックは、専門家で構成される編集委員会により、平成5年度より平成12年度にわたって収集,検討されたプロセス及び基礎化学データをまとめたものである。

論文

Advanced technologies for long-lived nuclides separation in reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 8 Pages, 2001/09

次世代燃料サイクルプロセスとして高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の開発を進めている。同プロセス主要技術は(1)燃料溶解オフガスからのC-14及びI-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元及び高濃度硝酸によるTc-99逆抽出,(3)iso-ブチルアルデヒドによるPu(IV)の選択還元,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離及び(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離を可能とするPARCプロセスの性能確認試験を燃焼度44,000MWD/tUの使用済燃料を用いて実施した。本報告ではその主要な結果について述べる。

論文

Solvent extraction behaviors of minor nuclides in nuclear fuel reprocessing process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 峯尾 英章; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 246(3), p.683 - 688, 2000/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:59.01(Chemistry, Analytical)

現行PUREX法及び改良PUREX法(PARC法)におけるネプツニウムやテクネチウムなどの微量成分の溶媒抽出挙動を使用済燃料を用いたケミカルフローシート実験により調べた。PARC法の実験結果はn-ブチルアルデヒドがNp(VI)の還元分離試薬として有効であることを示した。

論文

PARC process for an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 木村 茂; 藤根 幸雄

Progress in Nuclear Energy, 37(1-4), p.151 - 156, 2000/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.29(Nuclear Science & Technology)

将来の再処理技術として廃棄物発生量の低減と経済性の向上を可能とする高度化再処理プロセスの開発を行っている。本報告はPUREXプロセスをベースとして開発している高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の概要と使用済燃料を用いて行った同プロセスの実証試験の結果について報告する。

報告書

乾式リサイクルシステムの安全性検討

掛樋 勲; 中林 弘樹

JNC TN9400 2000-051, 237 Pages, 2000/04

JNC-TN9400-2000-051.pdf:8.14MB

本研究は、従来のPurex再処理法-ペレット加工法と異なるシステム概念の乾式リサイクルシステム(乾式再処理-射出成型(金属燃料)、振動充填(酸化物燃料)加工法)について、その安全システムを構築するために、安全システムの考え方(安全システム概念)を示し、安全評価に関わる検討を行ったものである。安全システムの考え方については、我が国現行の再処理安全審査指針に則って、必要な安全機能、安全設計要件及び安全設備を示し、課題を摘出した。安全評価に関わる検討については、想定する異常事象及び事故事象を選定し、安全設計パラメータ(閉じ込めフィルタ能力等)と漏洩インベントリをパラメータとして、公衆被ばく量制限との関係を求め、課題を摘出した。また、臨界管理の設計及び評価に資するため、臨界解析を行った。以上のように、本研究では、安全設計方針(安全設計上考慮すべき事項)、指針等の作成及び具体的な安全設計を進めるために、乾式システムの安全システム概念を体系化して、課題を示した。

報告書

核燃料リサイクルシステム内の核種移行率に関する研究

藤井 俊行*; 山名 元*

JNC TJ9400 2000-003, 36 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-003.pdf:1.36MB

低除染でのリサイクルシステムにおいて設計上不可欠の情報である放射性核種の移行率に関する研究の一環として、放射能は低いがリサイクル燃料の性能への影響が多い元素であるモリブデンとパラジウムの、PUREX、TRUEX抽出条件下での分配特性を実験的に調べ、その化学的なメカニズムの同定を行った。吸光分光分析を抽出実験と並行することにより、抽出錯体種の同定および抽出メカニズムを検討した。この結果により、モリブデンとパラジウムのPUREX、TRUEX工程内での抽出移行および分配特性に関する知見を得た。

報告書

無配管化を目指した湿式再処理プロセスの合理化検討

半沢 正利*; 森岡 信男*; 麓 弘道*; 西村 建二*; 近沢 孝弘*

JNC TJ9400 2000-001, 112 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-001.pdf:6.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、配管施工に係わるコストを大幅に削減できるパイプレスプラントの概念を導入し、且つ溶媒抽出法以外の湿式分離法も考慮した新しいプロセスの可能性を探ることを目的としている。そのため、まず、沈殿法、晶析法、イオン交換法及びパイプレスプラントについて文献調査を行い、これを基に、以下の湿式分離法を採用したプロセス要件に適合するプロセスフロー案の検討を実施した。(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセス(2)シュウ酸沈殿法プロセス(3)マイルドな条件の再処理法プロセス(晶析+沈殿法)(4)晶析+イオン交換法プロセス(5)晶析+溶媒抽出法プロセス上記検討プロセス及び従来プロセスについて、パイプレスプラントへの適合性、安全性、経済性、資源の有効利用性、核不拡散性及び運転・保守・補修性の観点から得失評価を行い、最も合理的なプロセスとして(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセスを選定した。選定プロセスについて、臨界安全評価を行うとともに物質収支図、プロセスフローダイアグラム、主要機器リスト及び移動槽・ステーションの配置概念図を作成することにより、主要物質の物流/物量、主要機器の概念/大きさ及び数量等を明らかにした。

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究(IV)

古閑 二郎*; 新里 卓史*

JNC TJ8400 2000-054, 48 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-054.pdf:1.23MB

再処理プロセスの運転において生成する微量成分のプロセス内挙動について数値シミュレーションを行なう上で、市販のダイナミカルシステムツールである"STELLA"の適用の可能性を検討した。前年度までの検討対象であったアジ化水素酸について、ヒドラジンと亜硝酸との反応から生成するアジ化水素酸について抽出器内の濃度の時間変化を"STELLA"でシミュレーションした。本シミュレーションでは、MIXSET-Xで各抽出器内の主要成分の定常濃度を求めた後、ヒドラジンと亜硝酸との反応から生成するアジ化水素酸について各抽出器内の濃度の時間変化を決定した。シミュレーションの結果は、前年度までの結果と同様であった。本研究の結果から、"STELLA"は微量成分のプロセス内挙動の数値シミュレーションに適用できることがわかった。

論文

Management of minor long-lived nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 12th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2000), Vol.1, p.531 - 538, 2000/00

高度化再処理プロセスとして開発しているPARCプロセスの使用済燃料を用いた実証試験の結果について報告する。放射性廃棄物発生量低減、経済性向上などを可能とするPARCプロセスの主要分離技術であるn-ブチルアルデヒドによるNp6価の5価への選択還元及びブチルアミンによる溶媒洗浄などについて、フローシート試験結果を述べる。

論文

Reduction of minor nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 2nd International Conference on Safewaste 2000, Vol.2, p.689 - 700, 2000/00

高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の使用済燃料試験をNUCEFにおいて実施した。試験の結果、ウラン及びプルトニウム共存下で選択的にネプツニウムを還元分離する技術として開発しているn-ブチルアルデヒドの有効性を確認することができた。また、ブチルアミン化合物が塩フリー溶媒洗浄剤として所要の洗浄性能を有していることを確認した。

論文

Development of treatment technology for carbon-14 in dissolver off-gas of spent fuel

峯尾 英章; 八木 知則; 高橋 昭*; 内山 軍蔵; 藤根 幸雄

Proc. of 7th Int. Conf. on Radioactive Waste Mamagement and Environmental Remediation (ICEM '99)(CD-ROM), 3 Pages, 1999/00

高度化再処理プロセスPARCの重要な機能である、環境への影響低減化技術の1つとして、炭素-14を二酸化炭素として吸着する技術の開発を行っている。天然モルデナイト、水素化モルデナイト及び改質水素化モルデナイトの二酸化炭素吸着容量を破過曲線の測定により取得し比較した。使用した二酸化炭素の濃度は350ppmで、NO$$_{x}$$ガスの濃度を0.05~1%に設定した。実験の結果、天然モルデナイトと2mol/l水酸化ナトリウム水溶液で改質した水素化モルデナイトが高い吸着容量を示すことがわかった。NO$$_{x}$$ガスの濃度を1%までに増加させると、試験対象とした吸着材すべての吸着容量は減少した。

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