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論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:13(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:13(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

A Modelling study on water radiolysis for primary coolant in PWR

向井 悟*; 梅原 隆司*; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 西山 裕孝

Proceedings of 20th International Conference on Water Chemistry of Nuclear Reactor Systems (NPC 2016) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2016/10

日本のPWRでは、水の放射線分解抑制のために、一次冷却材中の溶存水素濃度は25$$sim$$35cc/kg-H$$_{2}$$Oの範囲に制御されている。しかし、日本では被ばく低減の観点から、溶存水素濃度の低下を目指している。そこで、溶存水素濃度を低下したときの一次冷却材中の放射線分解生成物の濃度について、$$gamma$$線,高速中性子、及び$$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li反応によるアルファ線を考慮した放射線分解モデルにより評価した。その結果、溶存水素濃度が5cc/kg-H$$_{2}$$Oに低下しても放射線分解が抑制されることが示された。異なるG値と主要反応の速度定数がH$$_{2}$$O$$_{2}$$とO$$_{2}$$の濃度に及ぼす影響を水素注入条件下で調べるとともに、ホウ酸水中でのアルファ線による放射線分解の影響にも注目した。

論文

Upgrade in catalytic activity of hydrophobic platinum catalysts by irradiation with electron beams

岩井 保則

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1796 - 1799, 2015/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:54.36(Nuclear Science & Technology)

疎水性白金触媒は水蒸気-水素間水素同位体交換反応やトリチウム酸化の用途にて核融合分野で広く使用されている。疎水性触媒の触媒活性は空気中の水蒸気や水ミストのほかに燃焼反応により生成する水にもほとんど影響されない特徴を持つ。一般的に疎水性触媒は多孔性の疎水性高分子に白金を担持することで作成される。日本はスチレンジビニルベンゼンを疎水性高分子とした疎水性白金触媒をトリチウム水処理システムに採用してきた実績を有する。システム規模低減のためには触媒活性の可能な限りの向上が必要である。二種類の疎水性白金触媒を電子線で照射した場合のトリチウム酸化性能の変化を精査した。両方の触媒とも線量の増加とともに疎水性触媒の触媒活性は向上し、500から1000kGyにて総括反応速度係数はピーク値を示し、それ以降の線量では徐々に低下することを見出した。総括反応速度係数のピーク値は未照射の6倍の値を示した。スチレンジビニルベンゼンは放射線に対する耐久性が強く、この程度の線量では機械的強度に影響はなく、簡易に触媒活性を向上可能な有力な方法であることを見出した。

論文

A Modified version of the analytical potential function for the global ab initio ground-state potential energy surface of the BrH$$_{2}$$ system

黒崎 譲; 高柳 敏幸*

Chemical Physics Letters, 406(1-3), p.121 - 125, 2005/04

BrH$$_{2}$$系の非経験的に計算された基底状態のグローバルなポテンシャルエネルギー面(PES)についての新しい解析的関数を構築した。これは、以前われわれが発表した1$$^{2}$$A' PES[Y. Kurosaki, T. Takayanagi, J. Chem. Phys. 119 (2003) 7383]の修正版である。反応H+HBr$$rightarrow$$H$$_{2}$$+Brとその同位体置換した反応の速度定数を、新しい1$$^{2}$$A' PESを用いて計算したところ実測値をよく再現した。これはフィットした関数の反応障壁の値1.53kcal mol$$^{-1}$$が真の値に非常に近いことを強く示唆している。

論文

Luminescence study of lanthanide(III) ions in non-aqueous solutions containing azide ions

Lis, S.*; 木村 貴海; 吉田 善行; But, S.*

Journal of Alloys and Compounds, 380(1-2), p.173 - 176, 2004/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:60.38(Chemistry, Physical)

時間分解レーザー誘起蛍光分光法と蛍光光度法を用いて、アジ化物イオン(N$$_{3}$$$$^{-}$$)を含む非水溶媒中のランタノイド(III)イオン、Ln$$^{3+}$$(Ln=Eu, Gd, Tb)の発光寿命と発光強度を測定し、Ln$$^{3+}$$に対するN$$_{3}$$$$^{-}$$の消光効果を検討した。N$$_{3}$$$$^{-}$$共存下でのEu$$^{3+}$$の発光特性をジメチルホルムアミド,ジメチルスルホキシド,メチルホルムアミド,ホルムアミド、及びメタノール中で測定した。Ln$$^{3+}$$の発光強度または発光減衰定数と溶液中のN$$_{3}$$$$^{-}$$濃度の関係から、Ln$$^{3+}$$の発光準位と基底状態間のエネルギー差の順序はGd$$>$$Tb$$>$$Euであるが、N$$_{3}$$$$^{-}$$の消光効果はGd$$>$$Eu$$>$$Tbの順であることを明らかにした。Eu$$^{3+}$$にみられる消光パターンの不規則性は、エネルギー移動による消光に加え、Eu$$^{2+}$$への還元が起きているためである。種々の溶媒中で測定したEu$$^{3+}$$の消光速度定数は溶媒のアクセプター数が大きいときほど小さくなることを見いだした。

論文

Global ${it ab initio}$ potential energy surfaces for the lowest three doublet states (1$$^{2}$$A', 2$$^{2}$$A', and 1$$^{2}$$A") of the BrH$$_{2}$$ system

黒崎 譲; 高柳 敏幸

Journal of Chemical Physics, 119(15), p.7838 - 7856, 2003/10

 被引用回数:26 パーセンタイル:33.67(Chemistry, Physical)

BrH$$_{2}$$系の三つの最低二重項状態(1$$^{2}$$A', 2$$^{2}$$A', 1$$^{2}$$A") についての断熱ポテンシャルエネルギー面を、Breit-Pauliハミルトニアンに基づくスピン-軌道相互作用による補正を加えてMRCI/aug-cc-pVTZ法により計算し、得られた断熱エネルギーを解析的な多体関数にフィットした。基底状態のポテンシャル面上での水素引抜き及び水素交換の反応障壁は、MRCI+Q/aug-cc-pVTZレベルでそれぞれ1.28 and 11.71 kcal mol$$^{-1}$$と計算された。ポテンシャル面のフィットの精度は0.1 kcal mol$$^{-1}$$以内であった。フィットした基底状態のポテンシャル面を用いて、水素引抜き及び水素交換並びに同位体置換した反応の反応速度定数を、変分的遷移状態理論に基づくICVT/LAG法により計算した。その結果、水素引抜きについては実験との一致はおおむね良好であったが、水素交換については計算値は実験値を大幅に下回った。この不一致は、実験データの不足が主な原因と考えられる。

報告書

水蒸気改質反応用触媒の反応特性(受託研究)

大橋 弘史; 稲垣 嘉之

JAERI-Tech 2003-046, 47 Pages, 2003/05

JAERI-Tech-2003-046.pdf:3.15MB

炉外技術開発試験の試験項目の1つとして、HTTR水素製造システムと同温度・圧力条件下で水蒸気改質反応特性を明らかにすることを計画している。炉外技術開発試験における反応特性評価をより正確に実施するために、実験室規模の装置を用いて、メタン流量1.18$$times$$10$$^{-3}$$~3.19$$times$$10$$^{-3}$$mol/s,反応温度500~900$$^{circ}C$$,圧力1.1~4.1MPa,メタンに対する水蒸気のモル比2.5~3.5の条件下で、装置に依存しない触媒固有の性能である活性化エネルギーの評価を行った。この結果、炉外技術開発試験装置で使用する2種類のニッケル触媒の見かけの活性化エネルギーは、51.4及び57.4kJ/molであり、反応速度定数は圧力の-0.15~-0.33乗に比例することを明らかにした。

論文

Oxidation kinetics of low-Sn Zircaloy-4 at the temperature range from 773 to 1573 K

永瀬 文久; 大友 隆; 上塚 寛

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(4), p.213 - 219, 2003/04

 被引用回数:50 パーセンタイル:4.9(Nuclear Science & Technology)

さまざまな冷却材喪失事故条件に適用できる酸化速度式を評価するため、773$$sim$$1573Kという広い温度範囲において低スズ・ジルカロイ-4被覆管の等温酸化試験を行った。1273$$sim$$1573Kでは調べた時間範囲について、773~1253Kでは900sまでの時間範囲について、酸化は2乗則に従った。一方、1253K以下での長時間酸化は、3乗則でよりよく表されることが明らかになった。重量増加に関し2乗則あるいは3乗則定数を評価し、それらの温度依存性を表すアレニウスタイプの式を求めた。3乗則から2乗則への変化及び酸化速度定数の温度依存性に見られる不連続性は、ZrO$$_{2}$$の相変態によるものであることが示された。

論文

Electron-beam decomposition of carbon tetrachloride in air/nitrogen

廣田 耕一; 新井 英彦; 橋本 昭司

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 73(12), p.2719 - 2724, 2000/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.37(Chemistry, Multidisciplinary)

空気及び窒素雰囲気中で、電子線による四塩化炭素の分解率を水分有り無しの場合について調べた。その結果、四塩化炭素10ppmで水分無しの場合、両雰囲気ともに分解率はおよそ90%であった。ところが水分有りの場合、窒素雰囲気では分解率にあまり変化が見られなかったのに対し、空気雰囲気ではその値は70%となった。これには酸素が関与していることがわかった。すなわち、窒素雰囲気ではおもにeにより四塩化炭素が酸化分解を起こすが、空気雰囲気ではeは酸素分子とも反応し、O$$_{2}^{-}$$となる。しかし、このO$$_{2}^{-}$$も四塩化炭素を酸化分解するため、見かけ上水なしの場合では、両雰囲気ともに分解率に大きな差は見られなかった。これに対し、水有りの場合O$$_{2}^{-}$$は水分子と反応しクラスターイオン(O$$_{2}^{-}$$(H$$_{2}$$O))を形成し、O$$_{2}^{-}$$による四塩化炭素の酸化分解を阻害するため、空気雰囲気で水分有りの場合、四塩化炭素の分解率が低下したことがわかった。

論文

Moessbauer spectroscopic study on Eu-Nb complex oxides

佐伯 正克; 中田 正美; 正木 信行; 中村 彰夫

SIF Conf. Proc., Vol. 50 (ICAME-95), 0, p.119 - 122, 1996/00

ペロブスカイト型Eu-Nb酸化物を合成し、$$^{151E}$$uメスバウア分光法及びXRD法でその特徴を調べた。Eu$$_{2}$$O$$_{3}$$とNbO又はNbとの混合物を高真空下で加熱する合成過程のEuの還元速度は、NbよりNbOの方が速いことが分かった。また、四極子分裂に対する電場勾配が一連の化合物中で、正、負ともに出現することを初めて見いだした。さらに、Eu$$^{3+}$$の異性体シフトの値としては、これまで報告された酸化物系化合物中で、飛びぬけて大きい値を見いだした。この値はEu-Oの結合距離と一次の相関があることが分かった。Eu-Oが短くなり、共有結合性が増しても4f電子は結合関与せず、5d、6s、6p軌道の関与があるためと考えられる。

論文

Conversion of tritium gas to tritiated water in air

野口 宏

Fusion Technology, 27(2T), p.56 - 61, 1995/03

トリチウム水の人体に対する線量寄与は、トリチウムガスに比べて、約4桁も大きい。したがって、核融合炉施設等の作業者の被ばく線量評価を行う上で、トリチウムガスからトリチウム水への転換反応を明らかにすることは重要である。このため、空気中における低濃度トリチウムガスの転換反応に及ぼすトリチウムガスの同位体組成割合、すなわち全トリチウムガス(T$$_{2}$$+DT+HT)に対するT$$_{2}$$割合の影響を実験的に調べた。その結果、転換反応の1次の速度定数はT$$_{2}$$の割合に比例することがわかった。このことから、低濃度トリチウムガスの転換反応に対しては、T$$_{2}$$のみが寄与することが明らかとなった。

論文

Temperature dependence of equilibrium and rate constants of reactions inducing conversion between hydrated electron and atomic hydrogen

白石 浩二; G.R.Sunaryo*; 石榑 顕吉*

Journal of Physical Chemistry, 98(19), p.5164 - 5173, 1994/00

 被引用回数:73 パーセンタイル:8.4(Chemistry, Physical)

原子炉一次冷却水の放射線分解に於いて重要な反応に関する基礎データを得る事を目的として、水和電子と水素原子の間の平衡反応(e$$^{-aq}$$+H$$^{+}$$$$Leftrightarrow$$H及びe$$^{-aq}$$+NH$$_{4+}$$$$Leftrightarrow$$H+NH$$_{3}$$)について250$$^{circ}$$Cまで測定を行った。水素原子の解離定数pK$$_{a}$$(H)は、25$$^{circ}$$Cでは9.6であるが250$$^{circ}$$Cでは6.24$$pm$$0.09まで低下する事がわかった。しかし、pK$$_{a}$$(H)のファントホフプロットは下に凸の曲率を示し、高温では水の誘電率が低下するため、(室温近傍からの外挿値よりも)解離しにくくなる事もわかった。解離定数の温度依存性から水和電子の比熱と評価したところC$$_{p}$$°(e$$^{-aq}$$)は25$$^{circ}$$Cで-11$$pm$$11calK$$^{-1}$$mol$$^{-1}$$となった。この値はアニオン種としては例外的に大きく、水和電子近傍の弱い結合を反映しているものと推定された。上記の平衡反応の反応速度のアレニウスプロットは、いずれも直線からのずれを示した。その原因についても考察を加えた。

論文

自然環境未攪乱土壌中におけるHTガスの拡散係数およびHTOへの転換速度定数の推定

村田 幹生; 野口 宏

日本原子力学会誌, 34(2), p.149 - 152, 1992/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:54.84(Nuclear Science & Technology)

元素状トリチウム(HT)の放出に伴う環境被曝線量を精度よく予測計算するにあたって不可欠な、HTガスの土壌内拡散係数D及び土壌内におけるHTからHTOへの転換速度定数Kの推定を行った。カナダにおけるHTガスの野外放出実験で実測したHTガスの空気中濃度、沈着速度及び土壌内HTO沈着量分布データと、理論式によって予測されるHTOの沈着量分布との比較から、最もよく再者がフィットするDとKの最尤推定値をもとめた。細砂ローム土壌にたいするKは2.4$$times$$10$$^{-2}$$s$$^{-1}$$、Dは1.8$$times$$10$$^{-5}$$m$$^{2}$$/s、粗砂土壌にたいするKは3.2$$times$$10$$^{-2}$$s$$^{-1}$$、Dは1.8$$times$$10$$^{-5}$$m$$^{2}$$/sであることが明らかになった。

論文

空気中における低濃度トリチウムガスの水への転換反応に及ぼす同位体組成比効果

野口 宏; 村田 幹生

日本原子力学会誌, 33(4), p.360 - 362, 1991/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:46.69(Nuclear Science & Technology)

乾燥空気中におけるトリチウムガスの同位体組成比、すなわち全トリチウムガス放射能濃度に対するT$$_{2}$$放射能濃度の割合をパラメータとして、トリチウムガスからトリチウム水への転換反応の速度定数を調べた。その結果、速度定数とT$$_{2}$$放射能濃度の割合との比はほぼ一定値となり、その値はトリチウムの崩壊定数に近い値であった。このことから、乾燥空気中における低濃度トリチウムガスのトリチウム水への転換反応は、T$$_{2}$$分子の$$beta$$崩壊によって生じた$$^{3}$$HeT$$^{+}$$にもとづく反応が支配的であり、HTとDTは反応にほとんど寄与していないことが明らかとなった。

論文

Recombination of N$$_{4+}$$ and N$$_{3+}$$ with electrons in atmospheric pressure nitrogen

池添 康正; 松岡 伸吾*; 中村 洋根*

Chemical Physics Letters, 177(4-5), p.366 - 370, 1991/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:57.82(Chemistry, Physical)

大気圧窒素中でのイオンの中和反応(1),(2)を、大気圧(1)N$$_{4+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$中和、(2)N$$_{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$中和、イオン化時間分解質量分析計を用いて観測した。反応(1),(2)の速度定数が、k$$_{1}$$=4.6$$pm$$0.9$$times$$10$$^{-6}$$、k$$_{2}$$=3.7$$times$$10$$^{-6}$$cm$$^{3}$$s$$^{-1}$$とそれぞれ求められた。これらの速度定数の圧力依存性をしらべ、1気圧~1.7気圧の範囲では、圧力とともに減少することを見出した。中和反応のメカニズムについて、実験結果をもとに議論した。

論文

Reaction of molecular-negative ion in acetonitrile

荒川 和夫; 杉浦 俊男

質量分析, 31(4), p.251 - 257, 1983/00

抄録なし

論文

Negative ion-molecule reactions in formic-acid

荒川 和夫; 瀬口 忠男; 杉浦 俊男*

質量分析, 29(3), p.257 - 265, 1981/00

質量分析計を用いて蟻酸の負イオン-分子反応について調べた。質量分析計のイオン源内の圧力を上昇させるとイオン-分子反応によりM/e91のイオンが生成し、このイオンはHCOO$$^{-}$$イオンと蟻酸の中性分子により HCOO$$^{-}$$+HCOOH$$rightarrow$$HCOOHCOOH$$^{-}$$の反応により生成していることを見い出した。この反応には解離共鳴電子捕獲過程と高エネルギー電子過程の二つのプロセスがあり、それぞれの反応速度定数は(6.8$$pm$$1.5)$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{3}$$cc/molecule・secと(1.3$$pm$$0.5)$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$$$^{7}$$cc$$^{3}$$/molecure$$^{3}$$・secと求められた。また、高エネルギー電子過程の生成イオンの圧力依存性(みかけ上7次)についても説明した。

報告書

NSRR実験におけるジルカロイ被覆管の酸化量に関する評価

塩沢 周策; 柳原 敏; 斎藤 伸三

JAERI-M 8187, 21 Pages, 1979/03

JAERI-M-8187.pdf:1.39MB

NSRR実験で照射した種々の燃料棒を熱電対取付け部で切断し、酸化膜厚さを光学顕微鏡により測定した。この結果、酸化膜厚さは被覆管表面の最高温度に対応していた。一方、熱電対で測定した温度履歴より計算により酸化膜厚さを求めた。この結果、酸化膜厚さの約90%は被覆管温度が最高値近傍100$$^{circ}$$Cの範囲にある僅かな時間に生じたものであることが知れた。また、測定値と比較した結果、被覆管表面最高温度が約1,400$$^{circ}$$C以下では良く一致した。しかし、それ以上では、測定値の方が大きく、その原因としては、熱伝導率が極端に悪い酸化膜がある程度厚くなると被覆管表面と内面に有意な温度差が生じるため表面温度を用いて酸化量を評価することに問題があること、およびPt/Pt-13%Rhの熱電対がジルカロイと共晶反応を起こすため高温での測定結果の信頼性に問題があること等が考えられ、これらについても考察を行なった。

論文

Removal of radiocobaltion in waste water oxine-impregnated activated charcoal; Column experiments

本島 健次*; 立川 圓造; 神山 秀雄

Nuclear Technology, 42(2), p.172 - 179, 1979/00

 被引用回数:4

オキシン添着活性炭カラムによる水中の放射性コバルトイオンの吸着除去に関する研究を行った。見掛けの吸着速度定数Kapは先にバッチ法で得た結果と同様な濃度依存性を示し0.06ug/me以下の濃度ではほぼ一定となる。又カラム破過時間を求めるに必要なパラメーターを実験的に求めた。計算値は実験値と$$pm$$10%以内でよい一致を示す。

論文

Infrared spectroscopic studies of some uranyl nitrate complexes

大和田 謙

Spectrochimica Acta, Part A, 35A(11), p.1283 - 1288, 1979/00

硝酸ウラニル錯塩、UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$O,UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NH$$_{3}$$)$$_{2}$$,K$$_{2}$$UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$F$$_{2}$$,K$$_{2}$$UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(CN)$$_{2}$$の赤外線スペクトルを4000~30cm$$^{-}$$$$^{1}$$の波数範囲で測定した。2,3の補正項を含む原子価力場を仮定して基準振動の解析を行い、これにもとづいて各錯塩の骨格振動の帰属を行った。その際、各錯塩のU=0,U-NO$$_{3}$$およびU-L(L=H$$_{2}$$O,NH$$_{3}$$,F,CN)結合に関する近似的な力の定数を得た。また、錯塩中のU=0結合に及ぼす配位子の影響(配位子効果)を調べるため、U=0結合における1$$pi$$n-分子軌道の重なり積分を計算し、これとU=0伸縮振動の力の定数との関係を検討した。

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