Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

軽水炉シビアアクシデント時における核分裂生成物化学挙動評価のためのCs-I-B-Mo-O-H系化学反応速度データ整備

宮原 直哉; 三輪 周平  ; 堀口 直樹   ; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦  

Miyahara, Naoya; Miwa, Shuhei; Horiguchi, Naoki; Sato, Isamu*; Osaka, Masahiko

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

In order to improve LWR source term under severe accident conditions, the first version of a fission product (FP) chemistry database named "ECUME" was developed. The ECUME is intended to include major chemical reactions and their effective kinetic constants for representative SA sequences. It is expected that the ECUME can serve as a fundamental basis from which FP chemical models in the SA analysis codes can be elaborated. The implemented chemical reactions in the first version were those for representative gas species in Cs-I-B-Mo-O-H system. The chemical reaction kinetic constants were evaluated from either literature data or calculated values using ab-initio calculations. The sample chemical reaction calculation using the presently constructed dataset showed meaningful kinetics effects at 1000 K. Comparison of the chemical equilibrium compositions by using the dataset with those by chemical equilibrium calculations has shown rather good consistency for the representative Cs-I-B-Mo-O-H species. From these results, it was concluded that the present dataset should be useful to evaluate FP chemistry in Cs-I-B-Mo-O-H system under LWA SA conditions.