Experimental study on transport behavior of cesium iodide in the reactor coolant system under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; Goullo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1782281

主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、CsCrO化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2018.1544939

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

Electrochemical corrosion tests for core materials utilized in BWR under conditions containing seawater

静川 裕太; 関尾 佳弘; 佐藤 勇*; 前田 宏治

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 5 Pages, 2017/00

http://hotlab.sckcen.be/proceedings

本研究では、福島第一原子力発電所(1F)事故時における使用済燃料プールへの海水投入事象を踏まえて、燃料集合体部材のすきま腐食が発生する可能性の有無を調査するため、BWR炉心材料として使用されている304Lステンレス鋼を用いた電気化学腐食試験を塩水条件下において実施した。特にSUS304Lのすきま構造部を有する上部端栓部に注目し、基礎データを取得するため、簡易的な構造であるSUS304Lの板状すきま試験片に対し腐食すきま再不動態化電位測定を行った。その結果、SFP内の水質条件として含まれる温度80Cかつ塩化物イオン濃度2500ppm以上または温度50Cかつ塩化物イオン濃度2500ppm以上の条件において、すきま再不動態化電位は自然浸漬電位よりも卑となることから、すきま腐食が発生する可能性があることがわかった。

固体廃棄物減容処理施設のインキャン式高周波誘導加熱方式を用いた焼却溶融処理技術に対する確証試験

坂内 仁; 佐藤 勇*; 堂野前 寧; 北村 了一

JAEA-Technology 2015-059, 352 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-059.pdf:51.53MB

大洗研究開発センターの各施設から発生する線量の高い固体廃棄物の減容処理を行うため、固体廃棄物減容処理施設(OWTF: Oarai Waste Reduction Treatment Facility、建設中)では、インキャン式高周波誘導加熱方式によりセル内遠隔操作にて放射性固体廃棄物を減容および安定化処理する計画である。本報告書では、OWTFの運転に向け、焼却処理および溶融処理の処理条件の設定に資するデータ取得の目的で実施した確証試験の結果をまとめた。確証試験では、OWTFで処理する放射性廃棄物の封入形態、材質および物品等を模擬した模擬廃棄物を用いた。

Hard X-ray photoelectron spectroscopy study for transport behavior of CsI in heating test simulating a BWR severe accident condition; Chemical effects of boron vapors

岡根 哲夫; 小畠 雅明; 佐藤 勇*; 小林 啓介*; 逢坂 正彦; 山上 浩志

Nuclear Engineering and Design, 297, p.251 - 256, 2016/02

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2015.10.029

Transport behavior of CsI in the heating test, which simulated a BWR severe accident, was investigated by hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) with an emphasis on the chemical effect of boron vapors. CsI deposited on metal tube at temperatures ranging from 150C to 750C was reacted with vapor/aerosol BO, and the chemical form of reaction products on the sample surface was examined from the HAXPES spectra of core levels, e.g., Ni 2p, Cs 3d and I 3d levels, and valence band. For the samples at 300C, while the chemical form of major product on the sample surface without an exposure to BO was suggested to be CsI from the HAXPES spectra, an intensity ratio of Cs/I was dramatically reduced at the sample surface after the reaction with BO. The results suggest the possibility of significant decomposition of deposited CsI induced by the chemical reaction with BO at specific temperatures.

Chemical form consideration of released fission products from irradiated fast reactor fuels during overheating

佐藤 勇; 田中 康介; 小山 真一; 松島 健一*; 松永 純治*; 平井 睦*; 遠藤 寛*; 羽賀 一男*

Energy Procedia, 82, p.86 - 91, 2015/07

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2014.07.033

高速炉シビアアクシデントの加熱条件を模擬した実験が照射燃料を用いて、これまでに行われている。本研究では、照射燃料に含まれている核分裂生成物(FP)の化学形を熱化学的平衡計算で評価した。温度2773Kと2993Kでは、Cs, I, Te, Sb, Pd及びAgのほとんどは気体状の成分でである。CsとSbは温度勾配管(TGT)で検出されているが、その化学形としては元素状Cs, CsI, CsMoO, CsO及び元素状Sb, SbO, SbTeと推測される。実験結果と計算結果を比較すると、CsIは熱化学的に振る舞い、TGTで捕捉されるが、一方で、元素状Csは微粒子状で移動する傾向にある。気相のFPの移動挙動は、熱化学的のみならず、粒子動力学にも従うものと考えられる。

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2015.02.032

沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでBOを蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはBOによって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。

Research program for the evaluation of fission product release and transport behavior focusing on FP chemistry

佐藤 勇; 三輪 周平; 田中 康介; 中島 邦久; 廣沢 孝志; 岩崎 真歩; 大西 貴士; 逢坂 正彦; 高井 俊秀; 天谷 政樹; et al.

Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/09

シビアアクシデントに関する新たな研究計画を遂行し、BWRシステムにおけるFP放出及び移行挙動の評価を行う。この計画の目的は、CsとIに焦点を絞ったFP化学に関する実験データベースを用いて、FP放出・移行モデルの改良を行うことにある。この計画では、CsとIの化学という観点で制御棒材料であるBCに含まれているBの影響に注目した。モデル改良に用いられる実験データベースは、BWRの雰囲気をシミュレーションした幅広い酸素分圧及び水蒸気分圧用に新たに用意した試験機を用いて得られる結果から構成される予定である。これらの実験的研究・分析の準備状況が紹介される。加えて、一部の試験が実行に移され、こちらで想定した移行過程のひとつでCsとI移行に対するBの化学的影響を確認することができた。ここでは、Cs化合物とB蒸気またはエアロゾルの反応が生じていると考えられる。すなわち、この実験では析出したCsIに対するBの剥ぎ取り効果が観察された。

Distribution of radioactive nuclides of boring core samples extracted from concrete structures of reactor buildings in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

前田 宏治; 佐々木 新治; 熊井 美咲; 佐藤 勇; 須藤 光雄; 逢坂 正彦; 後藤 哲夫*; 酒井 仁志*; 千金良 貴之*; 村田 裕俊*

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1006 - 1023, 2014/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.915769

2011年3月11日の東日本大震災を受けた福島第一発電所の原子炉建屋内は、引き続いて生じたシビアアクシデントのため高放射性物質が、原子炉建屋内に高濃度で残留している。原子炉の廃止措置を進めるためには、作業員の被ばく低減のための建屋内除染が重要である。このため、原子炉建屋1から3号機で採取した18サンプルについて、汚染性状の把握コンクリートへの汚染浸透の有無を確認することを目的とした詳細な核種分析等を実施した。また2号機のサンプルについて簡便なホット除染を行うことにより、残留する汚染の性状調査および除去可能な除染技術の検討を行った。この結果、サンプルの塗膜近傍に残留していた汚染の97%(固着性汚染)が除去され、塗膜への浸透汚染ではないことが明らかとなった。

福島第一原子力発電所の廃止措置に向けた2--1建屋内遠隔除染技術の開発; JAEAにおけるサンプルの詳細分析結果

前田 宏治; 佐々木 新治; 熊井 美咲; 佐藤 勇; 須藤 光雄; 逢坂 正彦

JAEA-Research 2013-025, 123 Pages, 2014/01

JAEA-Research-2013-025-01.pdf:50.58MB
JAEA-Research-2013-025-02.pdf:61.94MB
JAEA-Research-2013-025-03.pdf:52.86MB
JAEA-Research-2013-025-04.pdf:61.52MB
JAEA-Research-2013-025-05.pdf:44.49MB

福島第一原子力発電所の廃止措置に向けた研究開発課題「2--1建屋内の遠隔除染技術の開発」のなかで、1号機から3号機の原子炉建屋において採取したサンプルについて性状把握(遊離性,固着性,浸透汚染)を目的とした現地分析が実施された後、日本原子力研究開発機構大洗研究開発センターにある照射燃料集合体試験施設(FMF)へ代表的なサンプルを輸送し、汚染の広がりや汚染の浸透を把握するための詳細分析をFMF及び照射燃料試験施設(AGF)で実施した。特に、床コンクリート保護用のエポキシ塗膜とコンクリート内部について主な汚染源となっているセシウムの浸透状況を調査した。サンプルの詳細分析の結果、2号機原子炉建屋の汚染状況が1, 3号機のものと異なること、床コンクリートの上面を保護するエポキシ塗膜がコンクリートへの汚染の浸透を抑制すること、床コンクリート表面を保護する塗膜に1mm以下の局所的な汚染の侵入があることがわかった。