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報告書

Survey of computational methods of cross sections for thermal neutron scattering by liquids

市原 晃

JAEA-Review 2019-046, 36 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-046.pdf:1.55MB

JENDL-4.0の改定に向けて、液体に対する熱中性子散乱断面積の計算法に関する文献調査を実施した。本報告書は、分子動力学シミュレーションを利用した熱中性子散乱断面積の計算法を要約したものである。断面積は「散乱則」と呼ばれる関数を使って表され、軽水や重水に対しては断面積の代わりに散乱則に関するデータが核データベース上で与えられている。本調査で散乱則の計算法を確認した。散乱則は中間散乱関数と時空間相関関数の両者から導くことができる。得られる散乱則の特徴について言及した。熱中性子のターゲットである液体の分子動力学シミュレーションを利用して散乱則が計算できることを示した。

報告書

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2019-037, 90 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-037.pdf:7.0MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所の燃料デブリ取り出し時の放射性微粒子閉じ込めを着実に行うため、気相及び液相における微粒子の挙動を把握するとともに、飛散防止対策として(1)水スプレー等を活用し、極力少量の水で飛散を抑制する方法、(2)燃料デブリを固めて取り出すことで飛散を抑制する方法について実験及びシミュレーションによる評価、開発を行う。

論文

Compton scattering of quasi-monochromatic $$gamma$$-ray beam

Omer, M.; 静間 俊行*; 羽島 良一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 951, p.162998_1 - 162998_6, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Compton scattering of a single-energy $$gamma$$-ray results in a one-to-one relationship between the incident and scattered photon energies. This relationship is altered when the incident beam has a definite energy distribution because of the broadening occurring in the energy distribution upon Compton scattering. This broadening causes a change in the spectral density of the Compton-scattered spectra. To restore the spectral density, the energy distribution of the scattered radiation must be manifested as a function of the scattering kinematics. Here, we propose a simple analytic way to calculate the energy spread of the scattered photons in terms of the geometry of the scattering process and the energy spread of the incident photon beam. The predictions of the model agree with measurements of Compton scattering of quasi-monochromatic $$gamma$$-ray beams, carried out at the High Intensity $$gamma$$-ray Source (HI$$gamma$$S) facility, Duke University. As a benchmark of our method, we measured the intensity profile of energy-distributed $$gamma$$-ray beams by direct measurements as well as by Compton scattering. We found that only when the spectral density of the scattered radiation is restored, the measured intensity profile agrees with the actual profile of the incident beam. The proposed method can continuously measure the flux of an energy-distributed $$gamma$$-ray beams in the real time and on a bin-by-bin basis. Such online monitoring of $$gamma$$-ray beams is indispensable for in-beam measurements and applications. This work was supported by the subsidiary for promotion of strengthening nuclear security or the like of the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT), Japan.

論文

Segmental motions of proteins under non-native states evaluated using quasielastic neutron scattering

藤原 悟*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 柴田 薫

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 10(23), p.7505 - 7509, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

無秩序なポリペプチド鎖のダイナミクスの特性評価は、本質的に無秩序状態なタンパク質およびフォールディングプロセスに関連する非ネイティブ状態下のタンパク質の挙動を解明するために必要である。本研究では、小角X線散乱測定データと動的光散乱測定データと組み合わせて準弾性中性子散乱測定データから、タンパク質のセグメント運動と分子全体の拡散および局所側鎖運動を評価する方法を独自に開発した。そしてこの方法を、非フォールディング状態およびメルトグロビュール(MG)状態のタンパク質RNase Aに適用し、セグメント運動から生じる拡散係数を評価し、非フォールディング状態とMG状態で異なる値をとることを明らかにした。またこの方法で得られた値は、蛍光現象を用いた別の測定技術を使用して得られた値と一致していることも確認できた。これらの研究成果は、この方法の、さまざまな無秩序状態でのタンパク質の挙動を特徴付ける実行可能性だけでなく、有用性も示している。

論文

Validating polarization effects in $$gamma$$-rays elastic scattering by Monte Carlo simulation

Omer, M.; 羽島 良一*

New Journal of Physics (Internet), 21(11), p.113006_1 - 113006_10, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:65.14(Physics, Multidisciplinary)

Nuclear resonance fluorescence (NRF) is a promising technique for nondestructive assay (NDA) of nuclear materials. Its strength is improved when polarized $$gamma$$-ray beams are used as probes because the polarized $$gamma$$-rays provide an asymmetry in the intensity of the scattered photons. Nonetheless, NRF interaction takes place with other interactions such as elastic scattering of $$gamma$$-rays. These interactions are unavoidable background which may limit the sensitivity of the NRF technique. Therefore, estimating polarization effects of elastic scattering is a significant factor in assessing the NRF method. Here, we implement a new Monte Carlo simulation to account for polarization effects of the elastic scattering. The simulation is based on explicit expressions driven in the Stokes parameters formalism. The scattering amplitudes of Rayleigh, nuclear Thomson, and Delbr${"u}$ck scattering processes have been superimposed into a two-orthogonal set of complex amplitudes. This set is then exploited to construct the core of the simulation in a way such that the simulation could handle arbitrary polarization states of the incoming beam and correspondingly generate polarization states for the outgoing beam. This work was supported by the subsidiary for promotion of strengthening nuclear security or the like of the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT), Japan.

論文

Dynamic properties of human $$alpha$$-synuclein related to propensity to amyloid fibril formation

藤原 悟*; 河野 史明*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 松本 友治*; 成田 哲博*; 柴田 薫

Journal of Molecular Biology, 431(17), p.3229 - 3245, 2019/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.5(Biochemistry & Molecular Biology)

パーキンソン病発症には、脳細胞中の「$$alpha$$-シヌクレイン」というタンパク質が線維状に集合した状態(「アミロイド線維」と呼ばれる)となることが関係すると考えられており、どのようなメカニズムでこのアミロイド線維が形成されるのかに強い関心が寄せられている。そこで研究チームは、タンパク質分子の「動き」に着目し、アミロイド線維のできやすさが様々に異なった条件でのタンパク質の動きを、J-PARCの中性子準弾性散乱装置を用いて調べた。その結果、タンパク質分子の動きの違いによりアミロイド線維のできやすさが変わること、特にアミロイド線維ができるためには、タンパク質同士が集合しやすくなるような特定の動きが必要なことを明らかにした。

論文

Local structure of functional solids

社本 真一

Journal of the Physical Society of Japan, 88(8), p.081008_1 - 081008_11, 2019/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:65.14(Physics, Multidisciplinary)

The local structure study reveals important aspects of the physical properties, because it is closely related to the electronic structure. Some neutron total scattering results are reviewed to show the local functional properties of solids from optical recording to negative thermal expansion to Mott transition materials.

論文

Measurement of neutron scattering cross section of nano-diamond with particle diameter of approximately 5 nm in energy range of 0.2 meV to 100 meV

勅使河原 誠; 土川 雄介*; 市川 豪*; 高田 慎一; 三島 賢二*; 原田 正英; 大井 元貴; 河村 幸彦*; 甲斐 哲也; 河村 聖子; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 929, p.113 - 120, 2019/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:20.8(Instruments & Instrumentation)

ナノダイアモンドは、冷中性子以下のエネルギーにおける反射材として注目されている。ナノダイアモンドを用いた中性子源の高度化には、断面積データの整備が必要である。そのため、この論文では、中性子の透過率の測定から0.2meVから100meVの範囲で全断面積を測定した結果を報告する。測定した全断面積は、エネルギーが低くなるにつれて大きくなり、グラファイトと比較すると0.2meVで約2桁以上高くなることが分かった。その全断面積に占める非弾性散乱の寄与を調べるため、中性子のエネルギー1.2, 1.5, 1.9及び5.9meVで中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、測定したエネルギーにおいて、全断面積に占める非弾性散乱の寄与がほぼ無視できることも分かった。さらに、中性子小角散乱実験の結果から、全断面積の高くなる要因として、前方方向、いわゆる小角方向への散乱の寄与が高いことが示された。

論文

Cryogenic sample environments shared at the MLF, J-PARC

河村 聖子; 高橋 竜太*; 石角 元志*; 山内 康弘*; 中村 雅俊*; 大内 啓一*; 吉良 弘*; 神原 理*; 青山 和弘*; 坂口 佳史*; et al.

Journal of Neutron Research, 21(1-2), p.17 - 22, 2019/05

MLF試料環境チーム低温・マグネットグループは、J-PARC MLFにおいて、利用者の実験のための冷凍機やマグネットの運用を行っている。これまでトップローディング型$$^4$$He冷凍機、ボトムローディング型$$^3$$He冷凍機、希釈冷凍機インサート、超伝導マグネットを導入してきた。これらの機器の使用頻度は、ビーム出力、課題数の増加に伴い、ここ2年間で急激に高くなってきている。この状況に対応するために運用経験を加味しながら、これらの機器の性能向上作業を進めている。例えば、$$^3$$He冷凍機の制御ソフトには、自動の初期冷却および再凝縮のプログラムが備わっていたが、新たに、$$^3$$He potにヒーターを焚くことなくsorbの温度制御のみで$$^3$$He potを温調するプログラムも作成した。また2017年は、超伝導マグネット用に、揺動型ラジアルコリメーター付きのOVCテールを製作した。このラジアルコリメーターの導入によりデータの質は劇的に向上し、中性子非弾性散乱実験でも超伝導マグネットが使用できるようになった。

論文

Electronic structure in heavy fermion compound UPd$$_2$$Al$$_3$$ through directional Compton profile measurement

小泉 昭久*; 久保 康則*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 櫻井 吉晴*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(3), p.034714_1 - 034714_6, 2019/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Directional Compton profiles of a heavy fermion compound UPd$$_2$$Al$$_3$$ are measured in the basal plane of the hexagonal lattice. A remarkable change of the two-dimensional electron occupation number densities has been observed between 20 K and 100 K. Obtained results are attributed to the modification of the 5$$f$$ electronic states.

論文

Quasielastic neutron scattering of brucite to analyse hydrogen transport on the atomic scale

奥地 拓生*; 豊岡 尚敬*; Purevjav, N.*; 柴田 薫

Journal of Applied Crystallography, 51, p.1564 - 1570, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

中性子準弾性散乱(QENS)は、鉱物結晶格子内で起こる原子スケール水素拡散プロセスを分析するための新規かつ有効な方法であることが実証されている。この方法は、凝縮体中の拡散性が高い水素原子または水分子の拡散頻度および距離を分析するために敏感であると以前から考えられていた。本論文では、水酸基として結晶格子に結合している非常に遅い運動の水素原子の拡散運動を分析する応用研究の結果が示されている。ブルーサイト鉱物( brucite)、Mg(OH)$$_{2}$$では、水素原子の単一の二次元層面内でのジャンプとそれに最も近い次の層へのジャンプの2種類の水素拡散プロセスが観察された。ブルーサイトの結晶構造内で観察されるこれらの拡散プロセスは、層状構造を有する様々な種類の酸化物およびミネラル内で起こる水素拡散現象にQENS測定が適用可能であることを示している。

論文

Localized 5$$f^2$$ states in UPd$$_5$$Al$$_2$$ and valence crossover in the Vicinity of Heavy-Fermion superconductivity

目時 直人; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 雅昌*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(11), p.114712_1 - 114712_9, 2018/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:61.53(Physics, Multidisciplinary)

ウラン金属間化合物UPd$$_5$$Al$$_2$$は、四価イオンU$$^{4+}$$の局在5$$f^2$$($$^3H_4$$)電子状態を伴うことを中性子散乱による結晶場スペクトルから明らかにした。この電子状態は、最近研究した$$f$$電子数と結晶構造が同じ希土類参照物質PrPd$$_5$$Al$$_2$$と同一であり、c軸方向に大きな磁気モーメントを伴う平べったい形状の軌道が、縦長の体心正方晶の持つ二次元結晶場ポテンシャルによって安定化されていることがわかった。ウランの5$$f$$電子が金属状態において局在的な性格を持つことは非常に珍しい発見であり、やはり、結晶構造の特殊性に起因する。ウランが四価イオンであることは、三価のNpPd$$_5$$Al$$_2$$との間に価数転移が存在することを意味し、この価数転移が結晶格子の異常や電気抵抗の増加によって観察されることを明らかにした。また、価数が不安定な領域で超伝導や磁気転移、重い電子系状態など多体効果の存在を示す数多くの現象が生じていることがわかった。

論文

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.46(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

論文

$$f$$-electron states in PrPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 萩原 正人*; 益田 隆嗣*; Aczel, A. A.*; Chi, S.*; Hong, T.*; 松田 雅昌*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094704_1 - 094704_8, 2018/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.7(Physics, Multidisciplinary)

中性子非弾性散乱実験によりPrPd$$_5$$Al$$_2$$$$f$$電子状態を明らかにした。この物質のユニークな結晶構造に起因する2次元的な結晶場ポテンシャルにより、大きな$$J_z$$を伴う平べったい$$f$$軌道が安定化し、イジング型の磁気異方性が生じることがわかった。この2次元的な結晶場ポテンシャルは同じ結晶構造を持つ希土類化合物RPd$$_5$$Al$$_2$$に共通に存在し、重い電子系超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$におけるXY型磁気異方性への変化を系統的に説明することができる。それは、$$f$$電子の局所的な性質がこの物質系の物性発現機構において非常に重要であり、NpPd$$_5$$Al$$_2$$における重い電子系超伝導にも関与している。

論文

Dynamic properties of nano-confined water in an ionic liquid

阿部 洋*; 山田 武*; 柴田 薫

Journal of Molecular Liquids, 264, p.54 - 57, 2018/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:39.62(Chemistry, Physical)

Nano-confined water (a water pocket) was spontaneously formed using an ionic liquid (IL), 1-butyl-3-methylimidazolium nitrate ([C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]), in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-H$$_{2}$$O and [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-D$$_{2}$$O mixtures. The static average size of the water pocket in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-80 mol% D$$_{2}$$O has been estimated to be around 20${AA}$, determined via small-angle neutron scattering measurements. In this study, the dynamics of the water pocket in the IL were directly examined using incoherent quasielastic neutron scattering. Using the H-D difference of a neutron incoherent scattering cross section, the extent of the diffusion of the water molecules in the water pocket was determined. The water pocket could be characterized due to the slow dynamics of the water compared with those of bulk water.

論文

Neutron inelastic scattering study of the $$f$$-electron states in NdPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 蒲沢 和也*; 池内 和彦*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘

Journal of the Physical Society of Japan, 87(8), p.084708_1 - 084708_7, 2018/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.7(Physics, Multidisciplinary)

$$f$$電子化合物NdPd$$_5$$Al$$_2$$の中性子散乱による研究を行った。0K, 35.4K, 88.3K, 101.5K, and 198.8Kの結晶場レベルを励起スペクトルから明らかにした。$$Gamma_6$$基底状態は主として$$J_z=pm9/2$$の軌道によって構成され、これが大きな負の$$B_{20}=-1.4$$Kと一軸異方性を生じる。結晶場から計算された磁気モーメント, 帯磁率, 磁化曲線, 比熱は実験をよく説明する。CePd$$_5$$Al$$_2$$やPrPd$$_5$$Al$$_2$$と共通した電荷分布の存在は同じ構造を持つアクチノイド化合物においても局在的な性質が重要で、UPd$$_5$$Al$$_2$$の局在5$$f$$電子状態やNpPd$$_5$$Al$$_2$$の重い電子系超伝導にその価数の不安定性が重要な役割をすることを示している。

報告書

Geant4 physics process for elastic scattering of $$gamma$$-rays

Omer, M.; 羽島 良一*

JAEA-Data/Code 2018-007, 32 Pages, 2018/06

JAEA-Data-Code-2018-007.pdf:2.64MB
JAEA-Data-Code-2018-007-appendix(CD-ROM).zip:22.71MB

原子核蛍光共鳴散乱(NRF)は、核物質の非破壊検査(NDA)において有用な技術である。NRFは同位体に固有のエネルギーをもったガンマ線と物質の相互作用であることから、同位体を識別したNDAを実現できる。しかしながら、NRFと競合する他の光核相互作用が存在し、そのため、NRFによるNDAの測定性能が制限される可能性がある。競合する相互作用のうち原子核によるガンマ線の弾性散乱(デルブリュック散乱)は、これまでのモンテカルロコードでは考慮されていなかった。日本原子力研究開発機構では、平成27年度からNRFに基づくNDAシステムの開発プログラムを開始し、その一環としてガンマ線の弾性散乱がNRF測定に及ぼす影響を評価するために、Geant4にガンマ線の弾性散乱を追加するためのコードを新規に開発した。今回刊行するJAEA-データ/コードレポートでは、シミュレーションコードの詳細な説明と、コード入力に用いたガンマ線弾性散乱断面積、および、コードの検証と妥当性確認に用いた計算結果を示す。このレポートを公開することで、当該コードの信頼性向上に必要なユーザーからのフィードバックの機会が得られる。本研究は文部科学省の核セキュリティ強化等推進事業費補助金の支援を受けた。

論文

Inelastic X-ray scattering of $$RT$$Al$$_3$$ ($$R$$ = La, Ce, $$T$$ = Cu, Au)

筒井 智嗣*; 金子 耕士; Pospisil, J.; 芳賀 芳範

Physica B; Condensed Matter, 536, p.24 - 27, 2018/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

Inelastic X-ray scattering (IXS) experiments of RTAl$$_3$$ ($$R$$ = La Ce, $$T$$ = Cu, Au) were carried out at 300 and 5.5 K. The spectra between LaCuAl$$_3$$ and CeCuAl$$_3$$ (LaAuAl$$_3$$ and CeAuAl$$_3$$) are nearly identical at both temperatures except for temperature factors such as temperature dependence of Bose factor in IXS spectra and effect on thermal expansion. This means that no evident temperature dependence of IXS spectra was observed in CeTAl$$_3$$ ($$T$$ = Cu, Au).

論文

Dynamic of organic species in organo-clay/polypropyrene composite by quesi-elastic neutron scattering

福嶋 喜章*; 山田 武*; 田村 堅志*; 柴田 薫

Applied Clay Science, 155, p.15 - 19, 2018/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:62.77(Chemistry, Physical)

ジオクタデシルジメチルアンモニウムイオン(DODA$$^{+}$$)/ポリプロピレン複合体のために交換されたフルオロマイカ(ME100)カチオンのダイナミクスは、XRDおよびDSC以外に準弾性中性子散乱(QENS)によって分析された。低いQ=2.75nm$$^{-1}$$のDODA-ME100のQENSスペクトルは、DODA$$^{+}$$の融点である445Kより高い温度でも変化しなかった。この結果は、硬質シリケート層とDODA$$^{+}$$とME100との間の強い静電相互作用のために、層間距離における長距離($$>$$2nm)の分子運動が制限されることを示唆している。弾性強度スキャンの結果は、445Kにおける溶融状態においても、複合体中のポリマー鎖の動きが少し制限されていることを示唆した。QENSは、複合材料を研究するための有用なツールの1つであることが期待される。

論文

Liquid-like thermal conduction in intercalated layered crystalline solids

Li, B.; Wang, H.*; 川北 至信; Zhang, Q.*; Feygenson, M.*; Yu, H. L.*; Wu, D.*; 尾原 幸治*; 菊地 龍弥*; 柴田 薫; et al.

Nature Materials, 17(3), p.226 - 230, 2018/03

 被引用回数:49 パーセンタイル:3.06(Chemistry, Physical)

As a generic property, all substances transfer heat through microscopic collisions of constituent particles. A solid conducts heat through both transverse and longitudinal acoustic phonons, but a liquid employs only longitudinal vibrations. As a result, a solid is usually thermally more conductive than a liquid. In canonical viewpoints, such a difference also serves as the dynamic signature distinguishing a solid from a liquid. Here, we report liquid-like thermal conduction observed in the crystalline AgCrSe$$_{2}$$. The transverse acoustic phonons are completely suppressed by the ultrafast dynamic disorder while the longitudinal acoustic phonons are strongly scattered but survive, and are thus responsible for the intrinsically ultralow thermal conductivity. This scenario is applicable to a wide variety of layered compounds with heavy intercalants in the van der Waals gaps, manifesting a broad implication on suppressing thermal conduction. These microscopic insights might reshape the fundamental understanding on thermal transport properties of matter and open up a general opportunity to optimize performances of thermoelectrics.

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