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and GeO liquids河口 宗道; 宇埜 正美*
Journal of Crystal Growth, 585, p.126590_1 - 126590_7, 2022/05
過冷却ケイ酸塩,SiO,GeO融液中の11種類の酸化物または混合酸化物の結晶化におけるフェーズフィールド易動度
と結晶成長速度をフェーズフィールドモデル(PFM)を用いて計算し、の物質依存性を議論した。実験の結晶成長速度と
のPFMシミュレーションから得られた結晶成長速度の比は、両対数プロットで結晶成長における固液界面プロセスの
のべき乗に比例した。また
のパラメータ
と
は
m
J
s,
であり、材料に固有の値であることが分かった。決定されたを用いたPFMシミュレーションにより、実験の結晶成長速度を定量的に再現することができた。は
における単位酸素モル質量あたりの陽イオンモル質量の平均の拡散係数と両対数グラフで比例関係にある。は化合物中の酸素モル質量あたりの陽イオンのモル質量の総和
に依存する。
では、陽イオンのモル質量が大きくなるにつれては小さくなる。陽イオンのモル質量は陽イオンの移動の慣性抵抗に比例するため、は陽イオンのモル質量の逆数で減少する。
の重い陽イオンのケイ酸塩の結晶化では、は約
で飽和し、
となる。
Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Bae, S.*
Journal of the American Ceramic Society, 104(9), p.4803 - 4818, 2021/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Materials Science, Ceramics)This study aims to elucidate the effect of heating on the local atomic arrangements, structure, phase transformation, and mechanical properties of synthesized calcium-silicate-hydrate (C-S-H). The alteration in the atomic arrangement of the synthesized C-S-H (Ca/Si = 0.8) and the formation of crystalline phases that occurred in three distinct transformation stages of dehydration (105-200 
C), decomposition (300-600 C), and recrystallization (700-1000 C) were investigated via powder X-ray diffraction, 
Si nuclear magnetic resonance spectroscopy, and thermogravimetric analysis. Further, the deformation of the local atomic bonding environment and variations in mechanical properties during the three stages were assessed via pair distribution function analysis based on in-situ total X-ray scattering. The results revealed that the C-S-H paste before heating exhibited a lower elastic modulus in real space than that in the reciprocal space in the initial loading stage because water molecules acted as a lubricant in the interlayer. At the dehydration stage, the strain as a function of external loading exhibited irregular deformation owing to the formation of additional pores induced by the evaporation of free moisture. At the decomposition stage, the structural deformation of the main d-spacing (d 
3.0 
) was similar to that of the real space before the propagation of microcracks. At the recrystallization stage, the elastic modulus increased to 48 GPa owing to the thermal phase transformation of C-S-H to crystalline 
-wollastonite. The results provide direct experimental evidence of the micro- and nanostructural deformation behavior of C-S-H pastes after exposure to high temperature under external loading.
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 野口 弘喜; 今井 良行; 上地 優; 久保 真治; 竹上 弘彰
Progress in Nuclear Energy, 137, p.103772_1 - 103772_7, 2021/07
被引用回数：1 パーセンタイル：81.22(Nuclear Science & Technology)Hydrogen production from nuclear energy has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. With respect to the large-scale and economical production of hydrogen using nuclear energy, the thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process is a promising method. The IS process uses sulfur and iodine compounds to decompose water into its elemental constituents, hydrogen and oxygen, by using three coupled chemical reactions: the Bunsen reaction; sulfuric acid decomposition; and hydrogen iodide (HI) decomposition. The decomposition of HI is the efficiency-determining step of the process. In this work, a membrane reactor with a silica membrane closed on one end was designed, and its potential for hydrogen production from HI decomposition was explored. In the reactor-module design, only one end of the membrane tube was fixed, while the closed-end of the tube was freely suspended to avoid thermal expansion effects. The closed-end silica membranes were prepared for the first time by a counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. In application, HI conversion of greater than 0.60 was achieved at a decomposition temperature of 400C. Thus, the membrane reactor with closed-end silica membrane was shown to produce a successful equilibrium shift in the production of hydrogen via HI decomposition in the thermochemical IS process.
佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*
材料, 70(5), p.406 - 411, 2021/05
アルミノシリケート硬化体は、構造中に有害元素や放射性核種を固定化する特性を有する無機固化材である。本研究では、元素の固定化性能の向上が期待される低Si/Alモル比のアルミノシリケート硬化体を作製するため、化学試薬からSi/Alモル比が0.5の原料を合成することを試みた。作製したSi-Alゲルの化学組成を分析した結果、Si/Alモル比は0.5となり、不純物が少ない非晶質性の材料を合成できた。Si-Alゲルを用いて作製したアルミノシリケート硬化体は5 MPa以上の一軸圧縮強度を示し、Si-Alゲルがアルミノシリケート硬化体の原料として利用可能であることを確認した。Si/Alモル比が1.25のアルミノシリケート硬化体は、緻密な表面構造を有しており、すべての試料中で一軸圧縮強度が最も高くなった。
廃炉環境国際共同研究センター; 茨城大学*
JAEA-Review 2020-033, 84 Pages, 2021/01
JAEA-Review-2020-033.pdf:4.9MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、東京電力福島第一原子力発電所事故で環境へ放出された放射性セシウム(Cs)を高濃度に含有する、不溶性の性状を持つシリカ(SiO
)主材微粒子の基礎的な物性(粒径、組成、同位体組成、静電特性、光学特性)や
放射体の濃度等について、一定の成果をもつ我が国の放射化学,分析化学,エアロゾル科学者らが英知を集め英国側と協力して更に研究を進め、炉内事故事象の解明、生成要因の解明を行い、廃炉手順の確立、溶融燃料等の回収、作業員、現場・周辺環境の安全確保等の達成に寄与することをねらいとしている。
O-2SiO, NaO-2SiO and KO-2SiO河口 宗道; 宇埜 正美*
Journal of the Ceramic Society of Japan, 128(10), p.832 - 838, 2020/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Ceramics)本研究では、移動度係数()を新しく定義することで、溶融酸化物系におけるフェーズフィールド法(PFM)の技術を開発した。一定の移動係数を用いたPFM計算から得られた結晶成長速度(
)は、normal growthモデルの熱力学的推進力と同程度であった。またの温度依存性は、実験から得られた結晶成長速度とから決定し、その決定したを使って、二酸化アルカリケイ酸ガラスのLiO-2SiO, NaO-2SiO, KO-2SiOの結晶成長速度(
)をシミュレーションした。の温度依存性は定性的および定量的に非常に良く一致したため、本PFM計算はの有効性を実証した。特に、PFM計算によって得られたは、融点(
)で増大し、-100Kでピークを示した。さらなる温度の下降では、は明確に0ms
に近づくことが分かった。この振舞いは、界面のジャンプ過程を表現するによってが制限されているためである。のパラメータの感度についてもPFM計算を行い、が
から
まで増加すると、のピークはより急峻に、ピーク温度は高温側にシフトすることが分かった。アルカリ金属の原子番号が増加するにつれてイオンポテンシャルは減少するので、のパラメータとは、それぞれ指数関数的に増加、直線的に減少することになったと考えられる。本計算によりのとは互いに密接な関係であることが分かった。
大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*
日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10
Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients (
s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.
Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO
)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11
被引用回数：7 パーセンタイル：46.26(Chemistry, Physical)In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.
大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*
Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO
concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.
伊藤 主税; 内藤 裕之; 石川 高史; 伊藤 敬輔; 若井田 育夫
JPS Conference Proceedings (Internet), 24, p.011038_1 - 011038_6, 2019/01
東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の原子炉圧力容器と格納容器の内部調査への適用を想定して、光ファイバーの耐放射線性を向上させた。原子炉圧力容器内の線量率として想定されている~1kGy/hレベルの放射線環境に適用できるよう、OH基を1000ppm含有した溶融石英コアとフッ素を4%含有した溶融石英クラッドからなるイメージ用光ファイバを開発し、光ファイバをリモートイメージング技術に応用することを試みた。イメージファイバの本数は先行研究時の2000本から実用レベルの22000本に増加させた。1MGyのガンマ線照射試験を行った結果、赤外線画像の透過率は照射による影響を受けず、視野範囲の空間分解能の変化も見られなかった。これらの結果、耐放射線性を向上させたイメージファイバを用いたプロービングシステムの適用性が確認できた。
吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*
Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09
被引用回数：2 パーセンタイル：13.74(Chemistry, Physical)異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 42(49), p.29091 - 29100, 2017/12
被引用回数：16 パーセンタイル：57.58(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスにおいて水素生成する反応であるHI分解反応の分解率を向上させるため、水素分離膜を用いた膜反応器の適用を検討している。本研究では、高性能な水素分離膜を開発するため、HTMOSをシリカ源に用い-アルミナ基材上に対向拡散CVD法を用いて製膜したシリカ膜の性能を調べた。-アルミナに直接製膜した膜よりも
-アルミナをコーティングした-アルミナ基材上に製膜した膜の方が、高い水素透過性を示すこと、および、450Cの製膜条件で高い水素選択性ならびに水素透過性が得られることを見い出した。さらに、製膜した膜を適用した膜反応器において、HI分解反応を行い、平衡分解率(20%)を超える0.48の水素転化率を得ることができた。
-permselective silica membrane for the separation of H from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur processMyagmarjav, O.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*
International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03
被引用回数：17 パーセンタイル：59.75(Chemistry, Physical)A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450C within 5 min showed highest H permeance of the order of 10
mol Pa m
s with a H/SF
selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400C during 8 h and its HI permeance was the order of 10
mol Pa m s. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400C.
辻 正邦*; 小林 伸司*; 佐藤 稔紀; 見掛 信一郎; 松井 裕哉
Proceedings of 8th Nordic Grouting Symposium, p.171 - 185, 2016/09
本論文は、瑞浪超深地層研究所(MIU)の大深度地下において実施したコロイダルシリカを用いたグラウト(CSG)の適用性を示している。瑞浪超深地層研究所では、深度300mにおけるポストグラウト試験で3年以上にわたりその耐久性と適用性が確認された。さらに、スウェーデンのプロジェクトとこの試験に関して、CSGの適用性を比較した結果、MIUにおいてスウェーデン式の理論的設計の適用性が示された。これを受け、MIUの深度500mの坑道においてさらなる湧水抑制とグラウチング手法の開発のためにスウェーデン式のグラウチング設計法を用いたCSGを実施し、このポストグラウチングによって湧水の低減が図られ、グラウチングした岩盤の透水係数は10
m/sより小さいと評価された。
高橋 嘉夫*; 村田 美穂*; 木村 貴海
Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1246 - 1251, 2006/02
被引用回数：21 パーセンタイル：75.01(Chemistry, Physical)Eu(III)とシリカとの相互作用を吸脱着実験とレーザー誘起蛍光分光法によるEu(III)の状態分析により研究した。Eu(III)の吸着がイオン強度に無関係なこと,シリカが重い希土類元素により強い親和力を示すこと、及び吸着によりEu(III)内圏の水分子が除去されることから、シリカ表面のシラノールとEu(III)の内圏錯体形成が初期反応の重要なプロセスであることを見いだした。また、時間とともにEu(III)の水和数がさらに減少すること及びEu(III)の吸着が非可逆的であることから、Eu(III)とSiを含む新たな相がシリカ表面で形成されることが示唆された。さらに、Eu(III)の存在がシリカの溶解を著しく促進することから、Eu(III)がSi-O-Si結合を効果的に加水分解することを明らかにした。
長瀬 賢三*; 森田 昇*; 渡部 昭義*; 浅尾 豊信*
JAERI-Tech 2005-052, 99 Pages, 2005/09
JAERI-Tech-2005-052.pdf:5.92MB
アルカリ金属水酸化物をドープしたアルミノケイ酸電解質上での水分子の電気分解において、ファラデー則を超える過剰の水素が生成することを見いだした。本現象は将来の低コスト水素製造具術として期待される。そこで、本現象の技術的成立性を評価し、解決すべき技術的課題を抽出するために、反応速度,反応機構の究明及び熱力学的考察を行った。その結果、水素が低温で、かつ効率的に発生するためには、無機高分子担体上での水分子による膨潤状態の出現と印可電圧及びアルカリ金属酸化物MOHの存在が不可欠な要件であることが判明した。また、本反応機構における最も可能性のある反応機構を考察した。
大谷 栄治*; 鈴木 昭夫*; 安藤 良太*; 浦川 啓*; 舟越 賢一*; 片山 芳則
Advances in High-Pressure Technology for Geophysical Applications, p.195 - 209, 2005/09
本論文は第3世代放射光SPring-8でのX線ラジオグラフィーと吸収法による高温高圧での珪酸塩融体とガラスの粘性及び密度測定技術についてまとめたものである。X線ラジオグラフィーその場観察による落下球法は、珪酸塩融体の粘性を高温下で6GPaを超える圧力まで測定することを可能にした。われわれは粘性測定の実験技術の詳細と、アルバイトやジオプサイド-ジェダイド系などの幾つかの珪酸塩の測定結果を紹介する。X線吸収法が、バサルトガラスや鉄ナトリウム珪酸塩ガラスの高温下で圧力5GPaまでの密度測定に適用された。これらのガラスの密度測定の結果は、この方法が高温高圧での珪酸塩融体の密度測定に有用であることを示している。
片山 芳則; 稲村 泰弘*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 238(1-4), p.154 - 159, 2005/08
被引用回数：7 パーセンタイル：50.55(Instruments & Instrumentation)多くの物質が結晶状態で異なった構造を持ち、圧力の変化によって一次の構造相転移を起こすことはよく知られている。一方、液体やガラスの状態では、圧力誘起構造変化は単調であると考えられてきた。最近の放射光光源の発達によって、高温高圧条件下における液体やガラスの構造研究を行うことが可能になった。これらの研究は、液体やガラス状態での変化が必ずしも単調でないことを明らかにした。われわれは、液体リンと石英ガラスの最近の結果について報告する。
亀尾 裕; 中島 幹雄; 平林 孝圀*
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(9), p.919 - 924, 2004/09
被引用回数：10 パーセンタイル：58.07(Nuclear Science & Technology)放射性金属廃棄物に対する新規除染技術として、ケイ酸ナトリウムと酸から調製したゲル除染剤を用いたレーザー除染法について検討した。
Coトレーサーを塗布した模擬汚染試料及び動力試験炉(JPDR)の一次冷却系統から切り出した実汚染試料に本除染法を適用したところ、2
3回の除染で99%以上の放射能(Co)を除去することができた。除染反応におけるレーザー照射の効果を明らかにするため、腐食生成物層中の酸素及び鉄の化学結合状態をX線光電子分光分析装置で調べた。その結果、ゲル除染剤による腐食生成物層の溶解が、レーザー照射を行うことにより大幅に促進されることがわかった。
