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報告書

溢水した高性能容器内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーの作製と特性評価

堀田 拓摩; 山岸 功; 永石 隆二; 柏谷 龍之介*

JAEA-Technology 2021-012, 34 Pages, 2021/07

JAEA-Technology-2021-012.pdf:2.1MB
JAEA-Technology-2021-012(errata).pdf:0.15MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所における多核種除去設備(Advanced Liquid Processing System; 以下「ALPS」という。)および増設多核種除去設備(Improved ALPS)の前処理設備から発生する炭酸塩沈殿物を主とする廃棄物(以下「炭酸塩スラリー」という。)は高性能容器(High Integrity Container; 以下「HIC」という。)に格納されている。このHIC内において、水の放射線分解により発生した水素ガスの炭酸塩スラリー内での保持および、それに伴う容積増加が原因と推定される上澄み水のHIC外部への漏えい事象(溢水)が発生した。この溢水の発生が確認された当時に保管されていた大部分のHICにおいて、外部への溢水は観察されていない。このことはHIC内炭酸塩スラリー自体の性状や気泡の保持特性の理解が溢水発生条件を明らかにする上で重要であることを示唆している。そこで本研究では、溢水したHIC内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーを作製し、その炭酸塩スラリーの非放射性条件下での性状および気泡の保持特性を明らかにすることを目的とした。まず、溢水が発生した炭酸塩スラリーの組成を模擬するために、溢水した炭酸塩スラリーが調製された当時のALPS運転条件を調査し、炭酸塩スラリーの主要元素であるマグネシウムとカルシウムの比率を変えた5つの原水を調製した。これら原水から炭酸塩等を沈殿させ、実機ALPSと同じクロスフローフィルタ方式を用いて模擬炭酸塩スラリーを作製した。次に、作製した炭酸塩スラリーの化学分析を実施した。また、沈降試験を実施して沈降層の密度(以下「沈降密度」という。)、降伏応力を測定した。最後に、沈降層への気泡注入試験を実施し、炭酸塩スラリー内部での気泡保持/放出特性について検討した。模擬炭酸塩スラリーは原水組成のカルシウム含有率が高いほど沈降密度が高くなることが分かった。そして、沈降密度が高い模擬炭酸塩スラリーでは沈降層の降伏応力が高く、注入した気泡を保持しやすい傾向が観察された。これらのことから、溢水したHIC内炭酸塩スラリーを模擬するためには原水組成に関する情報が重要であり、また、スラリー内での気泡の保持状況には炭酸塩スラリーの密度が影響を及ぼすことを明らかにした。

論文

Gas retention behavior of carbonate slurry under $$gamma$$-ray irradiation

本岡 隆文; 永石 隆二; 山岸 功

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 95, 2017/03

福島第一原発での汚染水処理で炭酸塩スラリーが発生し高性能容器(HIC)に保管されている。HIC上のたまり水発生原因を推察するため、高崎量子応用研究所のコバルト照射施設で模擬炭酸塩スラリーに実機HICよりも高吸収線量率で$$gamma$$線を照射した。炭酸塩濃度95g/Lのスラリーに$$gamma$$線を8.5kGy/h照射すると、水位上昇、スラリー内の気泡発生、上澄液の出現、ガス放出を観察した。本試験結果より、水位上昇の原因はスラリー内のガス蓄積による体積増加と推察された。HIC上のたまり水発生に、ガス蓄積によるスラリーの体積増加が示唆された。

論文

マイクロカプセル化相変化物質スラリーを用いた加熱水平円柱まわりの自然対流熱伝達

久保 真治; 秋野 詔夫; 田中 周*; 長島 昭*

日本機械学会論文集,B, 64(625), p.3013 - 3020, 1998/09

大きな融解凝固潜熱を有する相変化物質をマイクロカプセル化した物質(MCPCM)を低粘性の搬送流体中に分散しスラリー状にする(MCPCMスラリー)ことによって、常時流動性を維持させ、かつ、大きな熱量を保持する熱媒体を試作した。この熱媒体を容器内に注入し、水平円柱を用いて加熱して自然対流熱伝達実験を行った。その結果、純水と比較したMCPCMスラリー(純水にMCPCMを低濃度:$$<$$5%添加)の熱伝達率は、相変化が生じる条件レベルでは、数十%程度増加したが、相変化が生じない条件では減少した。純水にMCPCMを添加する効果による熱伝達率の増加率は、MCPCM濃度を上げるに従って増加し、また、境膜温度差を小さくするに従って増加した。

論文

Nonuniformity effect on reactivity of fuel in slurry

奥野 浩; 酒井 友宏*

Nuclear Technology, 122(3), p.265 - 275, 1998/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.58(Nuclear Science & Technology)

最大反応度が、燃料重要関数を一定にする燃料分布において実現されることは良く知られている。ラグランジの未定定数法を用いて平均ウラン濃度あるいは全ウラン質量が保存されるという制限を取込んだ。多群中性子輸送方程式を解くS$$_{N}$$法計算コードANISN-JRを含む計算プログラムOPT-SNを開発した。特に裸や部分的に反射された燃料体系で、従来より用いてきた拡散近似に基づく解法よりも信頼できる結果が得られた。OPT-SNを5wt%$$^{235}$$U濃縮の二酸化ウランと水の混合物(スラリー)が全方向水で覆われている場合、半方向だけ覆われている場合、まったく覆われていない場合の計算に適用した。全方向水反射体が付いた球形状、無限長円柱形状及び無限平板形状のUO$$_{2}$$-H$$_{2}$$Oスラリーについて計算を実施し、不均一効果の程度が平均ウラン濃度の増加に従い大きくなる傾向にあることを明らかにした。これらの体系では、不均一効果の程度は平均ウラン濃度4000gU/lで約6%$$Delta$$k/kに上がった。反射体が片側のみに付いた平板燃料体系では、700gU/lと低い燃料濃度でも不均一効果の程度は6%$$Delta$$k/k以上となる。

論文

マイクロカプセル化相変化物質スラリー熱媒体,3; 過冷却挙動

秋野 詔夫; 中野 文彦*; 久保 真治; 田中 周*; 長島 昭*; 鷺谷 昭二郎*; 中西 真行*

第33回日本伝熱シンポジウム講演論文集, 0, p.233 - 234, 1996/00

本報告は、核熱輸送の高効率化のために、溶融・凝固に際して大きな潜熱を出し入れする相変化物質をマイクロカプセル技術によって安定な微粒子とし、熱媒体中に分散させて熱容量を大幅に増大する高密度熱輸送媒体の開発研究の成果を述べるものである。4種の相変化物質(脂肪酸、パラフィンワックス)を4種の皮膜でマイクロカプセル化し、さらに粒径を変化させて、合計40種の熱媒体を試作し、その相変化特性を示差走査熱量計で測定した。相変化物質によっては、粒径が小さくなると凝固放熱温度が低下する過冷却現象が顕著に生じたので、その特性を検討した。相変化物質が単一組成の場合に大きな過冷却が生じ、混合することによって低減できることを明らかにした。

論文

Non-uniformity effect on reactivity of fuel in slurry

奥野 浩; 酒井 友宏*

PHYSOR 96: Int. Conf. on the Physics of Reactors, 4, p.L74 - L82, 1996/00

燃料インポータンス分布平坦化の原理に基づき最大反応度を得るために、計算プログラムOPT-SNを開発した。このプログラムは、中性子輸送方程式を解くに当たってはANISNコードを含んでいる。水反射体が付いた場合及び付かない場合におけるウラン濃縮度5wt%のスラリーに対する臨界計算を実施した。反射体が付いた体系については、以下のことが明らかになった。(1)中性子増倍率の増加割合(不均一効果)は、平均ウラン濃度700から4000gU/lの範囲において最大約6%であった。(2)不均一効果は、燃料が平板形状の場合に円柱及び球形状よりも一般的に大きい。平板状燃料で反射体が片側にのみ付いている体系の最適燃料分布は燃料領域中に反射体領域を自ら形成する。この分布は、沈澱において現われるかもしれない。

論文

Computation on fuel particle size capable of being regarded as homogeneous in nuclear criticality safety analysis

奥野 浩; 内藤 俶孝; 奥田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(9), p.986 - 995, 1994/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.77(Nuclear Science & Technology)

核燃料施設で取扱われる粉末状燃料に対して、臨界安全評価上では最も厳しい状態として冠水状態がしばしば想定される。このような体系は非均質ではあるが、燃料粒径が非常に小さければ均質と見なしても反応度は殆ど変わらないであろう。水中に置かれた低濃縮の二酸化ウラン球状燃料粒塊の無限立方配列を対象に、濃縮度、水対燃料体積比及び燃料粒径を変えて中性子増倍率を計算した。計算には超多群衝突確率法計算コードを用いた。中性子増倍率の均質系からの変化割合は、共鳴を逃れる確率、次いで熱中性子利用率の変化割合に支配され、これらの量は低濃縮度ウラン(10wt%以下)、燃料粒径1mm以下では、平均ウラン濃度(または水対燃料体積比)に主に依存し、濃縮度に殆ど依存しないことが分かった。得られた関係式を用いることにより、均質と見なしてよい燃料粒径の大きさは無視しうる中性子増倍率の相対誤差との関係で決められる。

報告書

核燃料濃度の不均一性による反応度効果の計算

奥野 浩; 酒井 友宏*; 塩田 雅之*

JAERI-M 92-192, 105 Pages, 1992/12

JAERI-M-92-192.pdf:2.24MB

核燃料濃度分布の不均一性が反応度に及ぼす効果について数値計算に基づき検討した。初めに、球形状及び円柱状の濃縮度100wt%ウラン-水及び濃縮度5wt%硝酸ウラニル水溶液を対象に、中心からの距離の2乗の1次式で表される燃料濃度分布を持つときの臨界量を求めた。次に、硝酸ウラニル水溶液及び硝酸プルトニウム水溶液を対象に、燃料インポータンス分布を平坦に近付ける方法で最適燃料濃度分布を求めた。さらに、濃縮度5wt%二酸化ウラン-水の均質混合燃料を対象に、最適燃料濃度分布及び中性子増倍率の計算結果に対する燃料の大きさ、形状、反射体の有無による影響を調べた。最適燃料濃度分布は、燃料の減速度が最適減速以上では中央部、以下では周辺部の燃料濃度を高める分布となった。反射体が付いた体系では、減速度が最適あるいはそれ以上で、中央部と反射体近傍両方の燃料濃度を高める分布も得られた。最適燃料濃度分布をとることにより、中性子増倍率は均一分布に比べ、相対的に0から4%増加した。一次元多群拡散近似を用いた最適燃料濃度分布計算コードOPT-Dの概要及び使用手引きを付録に記した。

報告書

放射線重合ポリエチレンスラリーの物性

諏訪 武; 山口 康市; 渡辺 光崇; 栗原 寛人; 和田 武*; 武久 正昭

JAERI-M 5477, 44 Pages, 1973/12

JAERI-M-5477.pdf:1.27MB

日本原子力研究所高崎研究所で開発されたエチレンの放射線重合プロセスは第3ブタノール-水混合系を重合媒体とし、ポリエチレンはスラリー状で得られる。そこで常圧、高圧下(20~400kg/cm$$^{2}$$)の粘度およびスラリーの凝集、分散等の安定性について検討した。常圧下のポリエチレン-第3ブタノール-水系スラリーの粘度は濃度の増加とともに急激に増大する。30$$^{circ}$$Cで5、20、47g/lで粘度はそれぞれ50、1150、6760センチポイズである。高圧下のポリエチレン-エチレン-第3ブタノール-水系スラリーの粘度は圧力の増加とともに急激に減少する。400kg/cm$$^{2}$$ではスラリー濃度が20g/l以下では数センチポイズと粘度はほぼ一定で、常圧の粘度に比較して著しく小さい。スラリーの凝集効果に対しては水およびHLBの低い非イオン性界面活性剤が有効である。

口頭

Characterization of carbonate slurry generated from multi-radionuclide removal system in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

比内 浩; 荒井 陽一; 福田 裕平; 黒澤 明; 駒 義和; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所には、放射性汚染水中の放射性核種の除去を目的とした多核種除去設備(MRRS)が運転されている。MRRSは2つの前処理設備(鉄共沈処理設備と炭酸塩沈殿処理設備)と吸着塔から構成されており、トリチウムを除くほとんどの核種を取り除くことができる。しかし、この汚染水処理に伴い高線量の二次廃棄物(スラリー、廃吸着材)が発生し、高性能容器(HIC)に一時保管されている。これらの二次廃棄物の処理処分方法を検討するため、様々な性状を詳細に把握することが必要となる。このため炭酸塩沈殿スラリーの採取を行い、核燃料サイクル工学研究所に輸送し、各種分析を実施した。炭酸塩スラリーから高濃度のSr-90(1.3$$times$$10$$^{7}$$[Bq/cm$$^{3}$$])が検出され、汚染水のSr-90が炭酸沈殿工程で濃縮されていることが示唆された。また、微量の$$alpha$$線核種が検出された。ICP-AESでの元素分析の結果、スラリーのほとんどはCaCO$$_{3}$$とMg(OH)$$_{2}$$に占められていると推定され、炭酸沈殿工程が正常に機能していることが示された。また、炭酸塩スラリーの粒子サイズを画像解析法により測定し、メディアン径が数$$mu$$m程度であることが分かった。

口頭

Development of solidification techniques with minimised water content for secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima, 6; Incorporation of simulated secondary aqueous wastes in CAC and CAP cements

Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 大杉 武史; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

Incorporation of simulated aqueous secondary wastes in CAC and CAP cements was studied. The inclusion of simulated secondary wastes did not disturb the fundamental reaction of the systems, but the significant salt contents resulted in Friedel's salt in CAC and chlorapatite in CAP.

口頭

Study on wet waste storage; Irradiation behavior of carbonate slurry and wet zeolite

山岸 功; 本岡 隆文

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理により、炭酸塩スラリーやゼオライトのような高放射性の二次廃棄物が発生する。これらは水を含んでいるため、水の放射線分解で発生する水素ガスなどの管理が保管上重要である。本研究では、模擬炭酸塩スラリーやゼオライトを含水状態で石英管に充填し、Co-60$$gamma$$線照射した時の挙動を観察した。模擬スラリーを照射すると、スラリー内の気泡発生、スラリーの膨張、上澄液の形成が観察された。ゼオライトについては、人工海水に完全浸漬した試料と下部1/4浸漬した試料を照射した。完全浸漬の場合は、模擬スラリー同様に気泡と上澄液が観察されたが、ゼオライト自体の膨張は僅かであった。1/4浸漬試料は、ゼオライト廃棄物保管前の排水操作を考慮したものであるが、照射後に上澄液は認められず、ゼオライト体積の膨張も認められなかった。

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