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報告書

Pu燃焼高温ガス炉のための模擬燃料核の微細構造観察

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 笠原 清司; 岡本 孝司*

JAEA-Research 2024-012, 98 Pages, 2025/02

JAEA-Research-2024-012.pdf:32.24MB

Pu燃焼高温ガス炉とは、再処理Puの量を安全に減らすための高温ガス炉である。Pu燃焼高温ガス炉では、PuO$$_{2}$$-イットリア安定化ジルコニア(PuO$$_{2}$$-YSZ)の微小球にZrC層を被覆し、更にSiC-TRISO被覆を施した核拡散抵抗性の高い被覆燃料粒子(CFP)を用いる計画である。ZrC層の役割は酸素ゲッターである。平成26-29年に行われたPu燃焼高温ガス炉研究プロジェクトでは、Puの模擬物質としてCeを用いて模擬CFPが製造され、更に、この模擬CFPがHTTR燃料と同様に黒鉛母材で焼き固められ模擬燃料コンパクトが製造された。本報告では、模擬燃料コンパクト製造までの各段階におけるCeO$$_{2}$$-YSZ核及びZrC層の微細構造観察の結果を報告する。

論文

Verification of direct coupling code system using FRENDY version 2 and GENESIS for light water reactor lattices

藤田 達也; 山本 章夫*

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(2), p.179 - 196, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

本研究では、核反応断面積の摂動に伴う間接効果を考慮したランダムサンプリングに基づく不確かさ定量化を容易に実施可能とするため、核データ処理コードFRENDYバージョン2と3次元非均質中性子輸送計算コードGENESISからなる直接結合コードシステム(FRENDY-V2/GENESIS)を新たに構築した。GENESIS用に準備された多群断面積はFRENDYバージョン2により生成された。Dancoff係数はneutron current methodにより計算した。次に、Carlvik二項有理近似に基づいて背景断面積を計算した。FRENDY-V2/GENESISの計算精度を検証するため、無限中性子増倍率(k-infinity)とUO$$_{2}$$及びMOX燃料格子体系における核分裂反応率分布をMVP3と比較した。また、キャラクタリスティックス法のレイトレーシング等の離散化条件に関する感度解析も併せて実施した。FRENDY-V2/GENESISとMVP3の比較を通して、SHEM361群構造に基づくFRENDY-V2/GENESISは、k-infinityを約50pcm以内、核分裂反応率分布を平均二乗偏差で約0.1%以内で計算可能であった。以上の結果から、FRENDY-V2/GENESISの適用性が検証された。今後は、FRENDY-V2/GENESISは多群断面積の摂動に伴う間接効果に係る議論に活用される。

論文

High temperature nanoindentation of (U,Ce)O$$_{2}$$ compounds

Frazer, D.*; Saleh, T. A.*; 松本 卓; 廣岡 瞬; 加藤 正人; McClellan, K.*; White, J. T.*

Nuclear Engineering and Design, 423, p.113136_1 - 113136_7, 2024/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

ナノインデンテーション法では、微小な試験片を用いてヤング率,硬度及びクリープ強度といった機械物性を評価することが可能である。本研究ではMOX燃料の代替物質として(U,Ce)O$$_{2}$$を用いて、高温ナノインデンテーション試験を実施した。試料のCe含有率は0.1、0.2及び0.3mol%とし、温度は800$$^{circ}$$Cまでの測定を行い、ヤング率、硬度及びクリープ強度の評価を行った。温度の上昇に伴い、ヤング率は線形的に低下し、硬度は指数関数的に低下する結果が得られた。また、800$$^{circ}$$Cにおいては、応力指数n=4.7$$sim$$6.9のクリープ変形が得られた。

論文

Double diffusive dissolution model of UO$$_{2}$$ pellet in molten Zr cladding

伊藤 あゆみ*; 山下 晋; 田崎 雄大; 垣内 一雄; 小林 能直*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.450 - 459, 2023/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

The rapid dissolution of UO$$_{2}$$ in molten Zr that could occur during fuel-cladding liquefaction at high temperatures and its kinetics were reformulated considering the convective mass transfer and the chemical effect at the UO$$_{2}$$/Zr interface. The mass transfer coefficient of U was obtained as a correlation including the aspect ratio term by CFD analysis. To explain the gap between the rapid dissolution rate observed in the experiments and the density-driven convective mass transfer, we introduced an idea in which the eutectic melting at the UO$$_{2}$$/Zr interface promotes the grain detachment owing to infiltration of the U-Zr-O liquid into the UO$$_{2}$$ grain boundaries. The developed model was validated with UO$$_{2}$$-Zr crucible experiments at 2273 and 2373 K. The calculated mass percentage ratios of U/Zr agreed with the measurements and the transition times from rapid saturation to precipitation were consistent with the metallographic observations.

報告書

燃料挙動解析コードFEMAXI-8の燃料結晶粒内ガス移行モデル改良

宇田川 豊; 田崎 雄大

JAEA-Data/Code 2021-007, 56 Pages, 2021/07

JAEA-Data-Code-2021-007.pdf:5.05MB

FEMAXI-8は、軽水炉燃料の通常運転時及び過渡条件下の挙動解析を目的として日本原子力研究開発機構が開発・整備を進めてきたFEMAXIコードの最新バージョンとして、2019年3月に公開された。本報告では、公開以降新たに整備を進めた、燃料結晶粒内核分裂生成物(FP)ガスバブルの多群/非平衡モデルについてまとめた。結晶粒内で様々なサイズを持って分布しているFPガスバブルを単一の大きさのガスバブルにより近似していた従来のモデルに対し、このモデルでは、バブルサイズに関する2群以上の群構造と非平衡な挙動の双方を表現することが出来る。これによって、妥当なオーダーのガスバブル圧力算定が可能となるなど、主に過渡的な挙動の再現性改善が見込めると共に、粒内FPガスバブル挙動についてより厳密な記述が可能となり、FP挙動モデリング全体としての高度化余地が拡大している。今回のモデル整備では、まず、任意の群数や空間分割に対応する粒内FP挙動解析モジュールを開発した。次に、FEMAXI-8上で容易に運用可能な2群モデルとして扱うため、同モジュールとFEMAXI-8間のインタフェースを開発し、両者を接続した。これによりFEMAXI-8から利用可能となった2群モデルについては改めて検証解析を実施した。多群/非平衡モデル適用時にも一定の性能を確保できるモデルパラメータを決定し、公開パッケージ向けに整備した。

論文

Chemical state and isotope ratio analysis of individual uranium particles by a combination of micro-Raman spectroscopy and secondary ion mass spectrometry

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:59.00(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5$$mu$$mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からU$$_{3}$$O$$_{8}$$とUO$$_{2}$$の化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。

論文

Defect chemistry and basic properties of non-stoichiometric PuO$$_{2}$$

加藤 正人; 中村 博樹; 渡部 雅; 松本 卓; 町田 昌彦

Defect and Diffusion Forum, 375, p.57 - 70, 2017/05

PuO$$_{2-x}$$の実験データをレビューし、酸素ポテンシャル、電気伝導率及び第一原理計算結果を用いて欠陥濃度を評価した。欠陥濃度を評価する式を導出し、様々な基礎特性の間の整合性を確認するとともに、熱物性を評価するための機構論的モデルを導出した。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$ and rare earth oxides using ZrCl$$_{4}$$ in LiCl-KCl eutectic melt

坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04

 被引用回数:47 パーセンタイル:93.01(Materials Science, Multidisciplinary)

使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl$$_{4}$$)を用いた新しい塩化法を開発した。UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$及び希土類酸化物(La$$_{2}$$O$$_{3}$$, CeO$$_{2}$$, Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$ and Y$$_{2}$$O$$_{3}$$)をLiCl-KCl溶融塩中、500$$^{circ}$$CにおいてZrCl$$_{4}$$と反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。

論文

Application of neutron imaging plate and neutron CT methods on nuclear fuels and materials

安田 良; 松林 政仁; 仲田 祐仁; 原田 克也; 天野 英俊; 笹島 文雄; 西 雅裕; 堀口 洋二

IEEE Transactions on Nuclear Science, 52(1), p.313 - 316, 2005/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:68.89(Engineering, Electrical & Electronic)

本稿では、中性子イメージングプレート(IP)法及び中性子断層法など先進的な中性子ラジオグラフィ法を核燃料に適用した結果について報告する。試験は、JRR-3Mの中性子ラジオグラフィ第二撮影室TNRF-2において行った。試験に用いた燃料ピンは、形状・寸法及び濃縮度が制御・調整されたペレットを装荷している。中性子IP法では、燃料ピンの透過像を撮影し、CT法では、断面像を取得した。試験の結果、IP法・CT法ともに燃料ピン内のペレットの良好な画像を取得できた。

報告書

JENDLによる核種生成量予測精度の検討

奥村 啓介; 大木 繁夫*; 山本 宗也*; 松本 英樹*; 安藤 良平*; 辻本 和文; 笹原 昭博*; 片倉 純一; 松村 哲夫*; 青山 卓史*; et al.

JAERI-Research 2004-025, 154 Pages, 2005/01

JAERI-Research-2004-025.pdf:19.46MB

本報告書は、シグマ研究委員会・核燃料サイクル専門部会・核種生成量評価ワーキンググループ(WG)における平成13$$sim$$15年度の活動成果についてまとめたものである。同WGでは、軽水炉及び高速炉で照射されたUO$$_{2}$$又はMOX燃料、及び高速炉で照射されたアクチノイド試料に対する照射後試験の解析を、JENDL-3.2, JENDL-3.3及びその他の海外の核データライブラリとORIGENコードやより詳細な解析コードを使用して行った。これらの結果から、核種生成量評価の予測精度の現状と問題点が論じられる。さらに、最新のJENDL-3.3に基づくORIGENコード用のPWR, BWR, FBR用の断面積ライブラリの作成,ORIGEN計算への中性子スペクトルインデックスの導入検討、及びORIGENユーザーへの核種生成量評価に対する期待精度のアンケート調査といった活動の成果についても報告する。

報告書

ワンススルー型微小試料密度測定装置の開発

小野澤 淳; 串田 輝雄; 金澤 浩之

JAERI-Tech 2004-061, 39 Pages, 2004/11

JAERI-Tech-2004-061.pdf:8.64MB

照射済み燃料に生じるスエリング(体積膨張)は、照射による核分裂生成物(FP)のペレット内への蓄積によって発生する。スエリング率は、照射中の中性子束密度に依存するため、ペレットの中心部と外周部ではその値が大きく異なる。これらを詳細に比較するためには、ペレットから採取した幾つかの微小試料(数mgから数十mg)の密度を正確に測定する必要があるが、原研・燃料試験施設における現有の放射性試料対応型密度測定装置では、微小試料の密度を高精度で測定するのは困難である。このような背景のもとに、高い放射能を有する微小な試料の密度を、遠隔操作によって高精度かつ容易に測定を可能とするワンススルー型微小試料密度測定装置を開発した。本開発では、$$phi$$3$$times$$1tmmの試料における密度値1%TD以下,標準偏差0.05以内を目標精度とした。形状,重量,密度の異なる金属標準試料及びセラミック標準試料を用いた種々の特性試験の結果において、当該装置に期待される十分な性能を有することが確認できた。また、可動部をモーター駆動することにより測定にかかわる一連の流れを自動化し、遠隔操作にて容易に密度測定が可能となった。今後、本装置をホットセル内に設置する予定である。

論文

Magnetism of uranium dioxide UO$$_{2}$$ under high pressure

酒井 宏典; 加藤 治一; 徳永 陽; 神戸 振作; Walstedt, R. E.; 中村 彰夫; 立岩 尚之*; 小林 達生*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276(Suppl.), p.e413 - e414, 2004/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:19.21(Materials Science, Multidisciplinary)

約1GPaまでの高圧下において、絶縁体ウラン酸化物UO$$_{2}$$の直流帯磁率をピストンシリンダー型高圧セルを用いて測定した。約0.2GPaの低い圧力領域以降、弱い強磁性が出現することがわかった。このとき、残留磁化・保磁力は、加圧に従って増大する、この弱い強磁性は、スピンモーメントが傾いたことによるか、もしくは、粒界付近に生じたキャンセルしない磁気成分によって生じたものと考えられる。

報告書

NSRR実験における燃料破損時の破壊力発生に及ぼす混合酸化物燃料富化度の影響の検討

中村 仁一; 杉山 智之; 中村 武彦; 金沢 徹; 笹島 栄夫

JAERI-Tech 2003-008, 32 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-008.pdf:1.49MB

原研・原子炉安全性研究炉(NSRR)を用いた反応度事故の模擬実験において、将来のプルサーマル利用に対応するため、プルトニウム富化度12.8%までの混合酸化物(MOX)燃料の使用を計画している。この変更に伴うカプセルの安全設計への影響として試験燃料の破損時に発生する破壊力(衝撃圧力及び水撃力)に及ぼすMOX燃料の富化度の影響について検討した。試験燃料の破損時に発生する衝撃圧力は、燃料被覆管破損時に内部の高圧ガスが解放されて生じるものである。燃料棒内外差は初期圧,FPガス放出量に依存するが、MOX燃料のFPガス放出は富化度に依存しないため、衝撃圧力は富化度の影響を受けないと結論された。また、微粒子化した燃料と冷却水の熱的相互作用で発生する水撃力については、微粒化した燃料粒子から冷却水への熱流束を、高富化度化による熱物性値の変化を考慮して解析評価した。その結果、UO$$_{2}$$燃料と同程度に微粒子化したMOX燃料粒子から破壊力が発生する極短時間において放出される熱流束は、MOX燃料はUO$$_{2}$$燃料に比べてわずかに小さく、水撃力を増加させないものと判断された。

論文

Weak ferromagnetism induced in UO$$_{2}$$-MO$$_{x}$$ heterogeneous multi-phase systems (M=Ti, Nb, Si, V, etc.)

中村 彰夫; 吉井 賢資

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.160 - 163, 2002/11

螢石型二酸化ウラン(UO$$_{2}$$)はネール温度(T$$_{N}$$)30.8Kの反強磁性体である。前報において筆者等は、UO$$_{2}$$にこれに固溶しないTiO$$_{x}$$(x=1.0, 1.5, 2.0)系を混ぜ、高温で熱処理すると、T$$_{N}$$はほぼ一定のまま、UO$$_{2}$$の反強磁性が弱強磁性へと変化していく挙動を示すことを見いだした。本報では、この反強磁性(AF)→弱強磁性(WF)移行挙動への洞察を深めるために、対象をM=Nb, V, Si等を含むUO$$_{2}$$-MO$$_{x}$$多相系へと拡げ、磁化率測定,粉末X線回折,EPMA分析等を用いて、検討を進めた。その結果、シリカ(SiO$$_{2}$$)等のd電子を有しない絶縁体を含む多相系においても他系同様このAF→WF移行現象は見られることがわかった。これらの実験事実から、本現象は、MO$$_{x}$$と密に接触したUO$$_{2}$$表面近傍での反強磁性転移に伴う格子歪み(酸素変位)の機械的抑制により惹起されるのではないかと現時点では考えている。

論文

Studies in the PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$ pseudo-binary phase diagram

Albiol, T.*; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.834 - 837, 2002/11

ZrO$$_{2}$$リッチ領域のPuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$擬二元系状態図を、高温X線回折測定と自由エネルギー極小化法に基づく平衡計算により作成した。高温X線回折測定は空気雰囲気中で最高1573Kまで行い、1463K,PuO$$_{2}$$濃度2.3-3.1mol%付近に従来報告されていなかった共晶線があることを見い出した。Chem Sageコードを使用した平衡計算は最高3000Kまで行い、実験データを良く再現できた。得られた結果はこれまで報告されている状態図に修正が必要であることを示すものである。

論文

Decrease of cesium release from irradiated UO$$_{2}$$ fuel in helium atmosphere under elevated pressure of 1.0MPa at temperature up to 2,773K

日高 昭秀; 工藤 保; 中村 武彦; 上塚 寛

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(7), p.759 - 770, 2002/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:38.82(Nuclear Science & Technology)

軽水炉のシビアアクシデント時における燃料からの放射性物質放出は、ほとんどの場合、高温高圧下で起きると考えられる。放出挙動に対する温度の影響は既存の実験で数多く調べられてきたが、圧力の影響は実験の困難さのためにほとんど調べられてこなかった。そこで、原研のVEGA実験計画では、圧力の影響を調べるため、圧力を0.1MPaと1.0MPaとする以外はほぼ同じ条件で照射済UO$$_{2}$$燃料を不活性ヘリウム雰囲気下で2,773Kまで昇温する実験を2回行った。その結果、1.0MPaの加圧雰囲気下では、燃料からのセシウム放出割合が0.1MPa下におけるそれと比べて、測定した全ての温度域で約30%減少することを世界で初めて観測した。本報では、それらの実験の概要,測定結果について述べるとともに、試験後にホットセルで行った種々の解析結果について記述する。また、観測された圧力の影響を説明する機構及び計算モデルについて議論する。

報告書

中性子ラジオグラフィによる照射済燃料・材料の非破壊試験法の開発,3; 中性子イメージングプレート法及びCT法による未照射燃料ピンの撮影

安田 良; 松林 政仁; 仲田 祐仁; 原田 克也; 天野 英俊; 安藤 均*; 笹島 文雄; 西 雅裕; 堀口 洋二

JAERI-Tech 2002-001, 23 Pages, 2002/02

JAERI-Tech-2002-001.pdf:3.79MB

日本原子力研究所ホット試験室では、照射済燃料・材料中のクラック,形状変化及び水素化物等の欠陥・組成分布等を調べる非破壊検査法として中性子ラジオグラフィの有効性に着目し、中性子イメージングプレート法(IP法)や中性子断層撮影法(CT法)等を用いた先進的な中性子ラジオグラフィ技術の照射後試験(PIE)への適用を検討している。IP法及びCT法を核燃料に応用した例は少ないため、照射後試験への適用を検討するための基礎データの収集を必要としている。本稿では、基礎データ収集を目的として行った未照射燃料ピンを用いた中性子ラジオグラフィ試験の結果について報告する。試験は、JRR-3Mの中性子ラジオグラフィ装置TNRF-2において行った。中性子イメージングプレート法は、燃料ピンの透過像を撮影し、CT法では、燃料ピンの断面画像データを取得した。試験に用いた燃料ピンは、寸法,形状及び濃縮度の異なる複数の燃料ペレットが装荷されており、画像上及び画像解析処理によりそれらの相違を評価した。試験の結果、中性子イメージングプレート法においては、ペレットの形状,ペレット間の寸法の相違及びペレット間の濃縮度の相違が、画像上から確認され、CT法においても、ペレットの断面形状を示す良好な画像が得られた。

報告書

シビアアクシデント条件下の照射済燃料からの放射性物質放出挙動; VEGA-1実験の結果

日高 昭秀; 中村 武彦; 工藤 保; 上塚 寛

JAERI-Research 2001-055, 48 Pages, 2001/12

JAERI-Research-2001-055.pdf:3.9MB

シビアアクシデント条件下における燃料からの放射性物質放出を調べるVEGA計画の第1回目実験であるVEGA-1を1999年9月に行った。試験燃料は、燃焼度47GWd/tUのPWR燃料ペレット2個(被覆管無し)であり、大気圧,He雰囲気条件で2773Kまで昇温した。Csは1650K以上で放出し始め、最終的な放出割合は約85%に達した。Ruの最終的な放出割合は4.7%,CeとEuのそれはゼロであった。実験後に行った研究燃料に対するミクロ組織観察では、FPガス放出に伴って生じたと考えられる直径数$$mu$$mの気泡が多数観測された。Cs放出に関して既存の放出モデルを用いて評価した結果、燃料と被覆管の共晶反応が生じる高温域で計算は実験より過大となった。Cs放出データをUO$$_{2}$$結晶粒内の拡散係数で整理すると、アレニウス型にほぼ従うことから、Cs放出は粒内拡散が律速であったと考えられる。

論文

Re-evaluation of the effective delayed neutron fraction measured by the substitution technique for a light water moderated low-enriched uranium core

中島 健

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(12), p.1120 - 1125, 2001/12

計算コードと核データ検証用ベンチマークデータを取得するために、軽水減速低濃縮UO$$_{2}$$炉心の実効遅発中性子$$beta_{eff}$$を再評価した。$$beta_{eff}$$は置換法により測定されていたが、今回の評価では、反応度の測定に関する最新の知見をもとに置換反応度を見直すとともに、過去の測定では無視されていた補正(燃料棒と置換した吸収体の吸収断面積の差に関する補正)を計算により行った。この結果、ベンチマークデータとして使える軽水炉系の$$beta_{eff}$$を取得できた。JENDL-3.2ライブラリと輸送コードTWODANTを用いた計算との比較では、計算値が実験誤差をわずかに上回る過大評価となった。

論文

Thermodynamics of the UO$$_{2}$$ solid solution with magnesium and europium oxides

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 仲間 正平*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 297(3), p.332 - 340, 2001/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.00(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Mg$$_{y}$$Eu$$_{z}$$U$$_{1-y-z}$$O$$_{2+x}$$ の酸素ポテンシャルの測定を、O/Metal比の関数として、1000, 1100及び1200$$^{circ}$$Cにおいて測定した。y=0.05, z=0.1 and y=0.05, z=0.05の試料では、酸素ポテンシャルの急変する組成(GOM)が、1.995であったが、Mg$$^{2+}$$ の濃度が高い、y=0.1, z=0.05の試料では、1.908まで減少した。1000-1200$$^{circ}$$Cの温度範囲では、GOMは変化しなかった。GOMの組成では、全Mg$$^{2+}$$ の47.3%が蛍石型構造結晶格子の、原子間位置を占めていることが判明した。

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