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論文

Chemical state and isotope ratio analysis of individual uranium particles by a combination of micro-Raman spectroscopy and secondary ion mass spectrometry

蓬田匠; 江坂文孝; 間柄正明

Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11

https://doi.org/10.1039/C7AY01815K

被引用回数：5 パーセンタイル：43.21(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からU $_{3}$ O $_{8}$ とUO $_{2}$ の化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。

論文

Defect chemistry and basic properties of non-stoichiometric PuO $_{2}$

加藤正人; 中村博樹; 渡部雅; 松本卓; 町田昌彦

Defect and Diffusion Forum, 375, p.57 - 70, 2017/05

http://doi.org/10.4028/www.scientific.net/DDF.375.57

PuO $_{2-x}$ の実験データをレビューし、酸素ポテンシャル、電気伝導率及び第一原理計算結果を用いて欠陥濃度を評価した。欠陥濃度を評価する式を導出し、様々な基礎特性の間の整合性を確認するとともに、熱物性を評価するための機構論的モデルを導出した。

論文

Chlorination of UO $_{2}$ , PuO $_{2}$ and rare earth oxides using ZrCl $_{4}$ in LiCl-KCl eutectic melt

坂村義治*; 井上正*; 岩井孝; 森山裕丈*

Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2004.11.002

被引用回数：24 パーセンタイル：15.97(Materials Science, Multidisciplinary)

使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl $_{4}$ )を用いた新しい塩化法を開発した。UO $_{2}$ , PuO $_{2}$ 及び希土類酸化物(La $_{2}$ O $_{3}$ , CeO $_{2}$ , Nd $_{2}$ O $_{3}$ and Y $_{2}$ O $_{3}$ )をLiCl-KCl溶融塩中、500 $^{circ}$ CにおいてZrCl $_{4}$ と反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。

論文

Application of neutron imaging plate and neutron CT methods on nuclear fuels and materials

安田良; 松林政仁; 仲田祐仁; 原田克也; 天野英俊; 笹島文雄; 西雅裕; 堀口洋二

IEEE Transactions on Nuclear Science, 52(1), p.313 - 316, 2005/02

https://doi.org/10.1109/TNS.2005.844297

被引用回数：9 パーセンタイル：43.23(Engineering, Electrical & Electronic)

本稿では、中性子イメージングプレート(IP)法及び中性子断層法など先進的な中性子ラジオグラフィ法を核燃料に適用した結果について報告する。試験は、JRR-3Mの中性子ラジオグラフィ第二撮影室TNRF-2において行った。試験に用いた燃料ピンは、形状・寸法及び濃縮度が制御・調整されたペレットを装荷している。中性子IP法では、燃料ピンの透過像を撮影し、CT法では、断面像を取得した。試験の結果、IP法・CT法ともに燃料ピン内のペレットの良好な画像を取得できた。

報告書

JENDLによる核種生成量予測精度の検討

奥村啓介; 大木繁夫*; 山本宗也*; 松本英樹*; 安藤良平*; 辻本和文; 笹原昭博*; 片倉純一; 松村哲夫*; 青山卓史*; et al.

JAERI-Research 2004-025, 154 Pages, 2005/01

JAERI-Research-2004-025.pdf:19.46MB

本報告書は、シグマ研究委員会・核燃料サイクル専門部会・核種生成量評価ワーキンググループ(WG)における平成1315年度の活動成果についてまとめたものである。同WGでは、軽水炉及び高速炉で照射されたUO $_{2}$ 又はMOX燃料、及び高速炉で照射されたアクチノイド試料に対する照射後試験の解析を、JENDL-3.2, JENDL-3.3及びその他の海外の核データライブラリとORIGENコードやより詳細な解析コードを使用して行った。これらの結果から、核種生成量評価の予測精度の現状と問題点が論じられる。さらに、最新のJENDL-3.3に基づくORIGENコード用のPWR, BWR, FBR用の断面積ライブラリの作成,ORIGEN計算への中性子スペクトルインデックスの導入検討、及びORIGENユーザーへの核種生成量評価に対する期待精度のアンケート調査といった活動の成果についても報告する。

報告書

ワンススルー型微小試料密度測定装置の開発

小野澤淳; 串田輝雄; 金澤浩之

JAERI-Tech 2004-061, 39 Pages, 2004/11

JAERI-Tech-2004-061.pdf:8.64MB

照射済み燃料に生じるスエリング(体積膨張)は、照射による核分裂生成物(FP)のペレット内への蓄積によって発生する。スエリング率は、照射中の中性子束密度に依存するため、ペレットの中心部と外周部ではその値が大きく異なる。これらを詳細に比較するためには、ペレットから採取した幾つかの微小試料(数mgから数十mg)の密度を正確に測定する必要があるが、原研・燃料試験施設における現有の放射性試料対応型密度測定装置では、微小試料の密度を高精度で測定するのは困難である。このような背景のもとに、高い放射能を有する微小な試料の密度を、遠隔操作によって高精度かつ容易に測定を可能とするワンススルー型微小試料密度測定装置を開発した。本開発では、31tmmの試料における密度値1%TD以下,標準偏差0.05以内を目標精度とした。形状,重量,密度の異なる金属標準試料及びセラミック標準試料を用いた種々の特性試験の結果において、当該装置に期待される十分な性能を有することが確認できた。また、可動部をモーター駆動することにより測定にかかわる一連の流れを自動化し、遠隔操作にて容易に密度測定が可能となった。今後、本装置をホットセル内に設置する予定である。

論文

Magnetism of uranium dioxide UO $_{2}$ under high pressure

酒井宏典; 加藤治一; 徳永陽; 神戸振作; Walstedt, R. E.; 中村彰夫; 立岩尚之*; 小林達生*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276(Suppl.), p.e413 - e414, 2004/05

https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2003.11.307

被引用回数：0 パーセンタイル：100(Materials Science, Multidisciplinary)

約1GPaまでの高圧下において、絶縁体ウラン酸化物UO $_{2}$ の直流帯磁率をピストンシリンダー型高圧セルを用いて測定した。約0.2GPaの低い圧力領域以降、弱い強磁性が出現することがわかった。このとき、残留磁化・保磁力は、加圧に従って増大する、この弱い強磁性は、スピンモーメントが傾いたことによるか、もしくは、粒界付近に生じたキャンセルしない磁気成分によって生じたものと考えられる。

報告書

NSRR実験における燃料破損時の破壊力発生に及ぼす混合酸化物燃料富化度の影響の検討

中村仁一; 杉山智之; 中村武彦; 金沢徹; 笹島栄夫

JAERI-Tech 2003-008, 32 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-008.pdf:1.49MB

原研・原子炉安全性研究炉(NSRR)を用いた反応度事故の模擬実験において、将来のプルサーマル利用に対応するため、プルトニウム富化度12.8%までの混合酸化物(MOX)燃料の使用を計画している。この変更に伴うカプセルの安全設計への影響として試験燃料の破損時に発生する破壊力(衝撃圧力及び水撃力)に及ぼすMOX燃料の富化度の影響について検討した。試験燃料の破損時に発生する衝撃圧力は、燃料被覆管破損時に内部の高圧ガスが解放されて生じるものである。燃料棒内外差は初期圧,FPガス放出量に依存するが、MOX燃料のFPガス放出は富化度に依存しないため、衝撃圧力は富化度の影響を受けないと結論された。また、微粒子化した燃料と冷却水の熱的相互作用で発生する水撃力については、微粒化した燃料粒子から冷却水への熱流束を、高富化度化による熱物性値の変化を考慮して解析評価した。その結果、UO $_{2}$ 燃料と同程度に微粒子化したMOX燃料粒子から破壊力が発生する極短時間において放出される熱流束は、MOX燃料はUO $_{2}$ 燃料に比べてわずかに小さく、水撃力を増加させないものと判断された。

論文

Weak ferromagnetism induced in UO $_{2}$ -MO $_{x}$ heterogeneous multi-phase systems (M=Ti, Nb, Si, V, etc.)

中村彰夫; 吉井賢資

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.160 - 163, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875433

螢石型二酸化ウラン(UO $_{2}$ )はネール温度(T $_{N}$ )30.8Kの反強磁性体である。前報において筆者等は、UO $_{2}$ にこれに固溶しないTiO $_{x}$ (x=1.0, 1.5, 2.0)系を混ぜ、高温で熱処理すると、T $_{N}$ はほぼ一定のまま、UO $_{2}$ の反強磁性が弱強磁性へと変化していく挙動を示すことを見いだした。本報では、この反強磁性(AF)→弱強磁性(WF)移行挙動への洞察を深めるために、対象をM=Nb, V, Si等を含むUO $_{2}$ -MO $_{x}$ 多相系へと拡げ、磁化率測定,粉末X線回折,EPMA分析等を用いて、検討を進めた。その結果、シリカ(SiO $_{2}$ )等のd電子を有しない絶縁体を含む多相系においても他系同様このAF→WF移行現象は見られることがわかった。これらの実験事実から、本現象は、MO $_{x}$ と密に接触したUO $_{2}$ 表面近傍での反強磁性転移に伴う格子歪み(酸素変位)の機械的抑制により惹起されるのではないかと現時点では考えている。

論文

Studies in the PuO $_{2}$ -ZrO $_{2}$ pseudo-binary phase diagram

Albiol, T.*; 芹澤弘幸; 荒井康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.834 - 837, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875598

ZrO $_{2}$ リッチ領域のPuO $_{2}$ -ZrO $_{2}$ 擬二元系状態図を、高温X線回折測定と自由エネルギー極小化法に基づく平衡計算により作成した。高温X線回折測定は空気雰囲気中で最高1573Kまで行い、1463K,PuO $_{2}$ 濃度2.3-3.1mol%付近に従来報告されていなかった共晶線があることを見い出した。Chem Sageコードを使用した平衡計算は最高3000Kまで行い、実験データを良く再現できた。得られた結果はこれまで報告されている状態図に修正が必要であることを示すものである。

論文

Decrease of cesium release from irradiated UO $_{2}$ fuel in helium atmosphere under elevated pressure of 1.0MPa at temperature up to 2,773K

日高昭秀; 工藤保; 中村武彦; 上塚寛

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(7), p.759 - 770, 2002/07

https://doi.org/10.3327/jnst.39.759

被引用回数：6 パーセンタイル：58.07(Nuclear Science & Technology)

軽水炉のシビアアクシデント時における燃料からの放射性物質放出は、ほとんどの場合、高温高圧下で起きると考えられる。放出挙動に対する温度の影響は既存の実験で数多く調べられてきたが、圧力の影響は実験の困難さのためにほとんど調べられてこなかった。そこで、原研のVEGA実験計画では、圧力の影響を調べるため、圧力を0.1MPaと1.0MPaとする以外はほぼ同じ条件で照射済UO $_{2}$ 燃料を不活性ヘリウム雰囲気下で2,773Kまで昇温する実験を2回行った。その結果、1.0MPaの加圧雰囲気下では、燃料からのセシウム放出割合が0.1MPa下におけるそれと比べて、測定した全ての温度域で約30%減少することを世界で初めて観測した。本報では、それらの実験の概要,測定結果について述べるとともに、試験後にホットセルで行った種々の解析結果について記述する。また、観測された圧力の影響を説明する機構及び計算モデルについて議論する。

報告書

中性子ラジオグラフィによる照射済燃料・材料の非破壊試験法の開発,3; 中性子イメージングプレート法及びCT法による未照射燃料ピンの撮影

安田良; 松林政仁; 仲田祐仁; 原田克也; 天野英俊; 安藤均*; 笹島文雄; 西雅裕; 堀口洋二

JAERI-Tech 2002-001, 23 Pages, 2002/02

JAERI-Tech-2002-001.pdf:3.79MB

日本原子力研究所ホット試験室では、照射済燃料・材料中のクラック,形状変化及び水素化物等の欠陥・組成分布等を調べる非破壊検査法として中性子ラジオグラフィの有効性に着目し、中性子イメージングプレート法(IP法)や中性子断層撮影法(CT法)等を用いた先進的な中性子ラジオグラフィ技術の照射後試験(PIE)への適用を検討している。IP法及びCT法を核燃料に応用した例は少ないため、照射後試験への適用を検討するための基礎データの収集を必要としている。本稿では、基礎データ収集を目的として行った未照射燃料ピンを用いた中性子ラジオグラフィ試験の結果について報告する。試験は、JRR-3Mの中性子ラジオグラフィ装置TNRF-2において行った。中性子イメージングプレート法は、燃料ピンの透過像を撮影し、CT法では、燃料ピンの断面画像データを取得した。試験に用いた燃料ピンは、寸法,形状及び濃縮度の異なる複数の燃料ペレットが装荷されており、画像上及び画像解析処理によりそれらの相違を評価した。試験の結果、中性子イメージングプレート法においては、ペレットの形状,ペレット間の寸法の相違及びペレット間の濃縮度の相違が、画像上から確認され、CT法においても、ペレットの断面形状を示す良好な画像が得られた。

報告書

シビアアクシデント条件下の照射済燃料からの放射性物質放出挙動; VEGA-1実験の結果

日高昭秀; 中村武彦; 工藤保; 上塚寛

JAERI-Research 2001-055, 48 Pages, 2001/12

JAERI-Research-2001-055.pdf:3.9MB

シビアアクシデント条件下における燃料からの放射性物質放出を調べるVEGA計画の第1回目実験であるVEGA-1を1999年9月に行った。試験燃料は、燃焼度47GWd/tUのPWR燃料ペレット2個(被覆管無し)であり、大気圧,He雰囲気条件で2773Kまで昇温した。Csは1650K以上で放出し始め、最終的な放出割合は約85%に達した。Ruの最終的な放出割合は4.7%,CeとEuのそれはゼロであった。実験後に行った研究燃料に対するミクロ組織観察では、FPガス放出に伴って生じたと考えられる直径数mの気泡が多数観測された。Cs放出に関して既存の放出モデルを用いて評価した結果、燃料と被覆管の共晶反応が生じる高温域で計算は実験より過大となった。Cs放出データをUO $_{2}$ 結晶粒内の拡散係数で整理すると、アレニウス型にほぼ従うことから、Cs放出は粒内拡散が律速であったと考えられる。

論文

Re-evaluation of the effective delayed neutron fraction measured by the substitution technique for a light water moderated low-enriched uranium core

中島健

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(12), p.1120 - 1125, 2001/12

https://doi.org/10.3327/jnst.38.1120

計算コードと核データ検証用ベンチマークデータを取得するために、軽水減速低濃縮UO $_{2}$ 炉心の実効遅発中性子 $beta_{eff}$ を再評価した。 $beta_{eff}$ は置換法により測定されていたが、今回の評価では、反応度の測定に関する最新の知見をもとに置換反応度を見直すとともに、過去の測定では無視されていた補正(燃料棒と置換した吸収体の吸収断面積の差に関する補正)を計算により行った。この結果、ベンチマークデータとして使える軽水炉系の $beta_{eff}$ を取得できた。JENDL-3.2ライブラリと輸送コードTWODANTを用いた計算との比較では、計算値が実験誤差をわずかに上回る過大評価となった。

論文

Thermodynamics of the UO $_{2}$ solid solution with magnesium and europium oxides

藤野威男*; 佐藤修彰*; 山田耕太*; 仲間正平*; 福田幸朔; 芹澤弘幸; 白鳥徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 297(3), p.332 - 340, 2001/09

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00627-4

被引用回数：3 パーセンタイル：71.43(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Mg $_{y}$ Eu $_{z}$ U $_{1-y-z}$ O $_{2+x}$ の酸素ポテンシャルの測定を、O/Metal比の関数として、1000, 1100及び1200 $^{o}$ Cにおいて測定した。y=0.05, z=0.1 and y=0.05, z=0.05の試料では、酸素ポテンシャルの急変する組成(GOM)が、1.995であったが、Mg $^{2+}$ の濃度が高い、y=0.1, z=0.05の試料では、1.908まで減少した。1000-1200 $^{o}$ Cの温度範囲では、GOMは変化しなかった。GOMの組成では、全Mg $^{2+}$ の47.3%が蛍石型構造結晶格子の、原子間位置を占めていることが判明した。

論文

Post-irradiation examination of high burnup Mg doped UO $_{2}$ in comparison with undoped UO $_{2}$ , Mg-Nb doped UO $_{2}$ and Ti doped UO $_{2}$

藤野威男*; 白鳥徹雄; 佐藤修彰*; 福田幸朔; 山田耕太*; 鈴木康文; 芹澤弘幸

Journal of Nuclear Materials, 297(2), p.176 - 205, 2001/08

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00609-2

被引用回数：11 パーセンタイル：35.4

高燃焼度用LWR酸化物燃料の開発を目的として、Mgを添加したUO $_{2}$ 燃料の照射挙動を調べた。2.5~15mol% MgO添加UO $_{2}$ と比較用無添加UO $_{2}$ の焼結体小ディスク試料をJRR-3Mで最高94GWd/t(1000 $^{circ}C$ ) まで照射した。照射後試験で、試料の外観と健全性、組織観察、スエリング率測定、FP放出挙動、熱伝導率測定等の高燃焼度における挙動のデータを得た。65GWd/t(700 $^{circ}C$ ) 以上では試料全体にリム組織の生成がみられた。Mg添加UO $_{2}$ でMgの固溶度が小さく、おもにMgOとしてUO $_{2}$ マトリックス中に分散している燃料の高燃焼度照射挙動は、全般的に無添加UO $_{2}$ と顕著な相違はみられない結果となった。(U,Mg)O $_{2}$ の固溶体の照射挙動が今後の課題である。

論文

ペレット熱特性

中村仁一

最新核燃料工学; 高度化の現状と展望, p.93 - 98, 2001/06

UO $_{2}$ ペレットは燃焼度の増大とともにFPの生成と固溶、照射損傷の蓄積等により種々の熱特性、熱伝導率、比熱容量(比熱)、融点等が変化する。これらの熱特性は燃料の温度、FPガス放出、PCMI等に影響を与え、燃料挙動を支配する重要な因子である。最近の軽水炉燃料の高燃焼度化に伴い、これらペレットの熱特性の燃焼度依存性データが蓄積されつつある。本報は、最近のUO $_{2}$ の熱特性研究の現状をまとめたもので、原研の行った高燃焼度燃料の熱拡散率測定や、比熱測定の成果を含め、熱伝導率に対する燃焼度及びリム組織生成の影響、比熱及び融点に対する燃焼度の影響等を説明している。

論文

シビアアクシデント時挙動

上塚寛

最新核燃料工学; 高度化の現状と展望, p.156 - 162, 2001/06

軽水炉燃料のシビアアクシデント時における挙動と概説した。この分野の研究はTMI-2事故以降に各国で精力的に行われた。研究は実験室規模の個別反応試験と研究用原子炉を用いた大規模実験に大別される。これまでの研究によって、UO $_{2}$ /ジルカロイ反応や炉心構成材料間の反応について、反応機構や反応速度に関するデータ・知見が、また、燃料温度上昇に伴う燃料集合体の損傷・溶融の進展に関しての知見が得られている。これらの成果は、炉心損傷・溶融解析コードのモデル化に役立てられ反応速度式は解析コードに取り込まれている。燃料からのFP放出に関しては、原子炉を用いた実験例があるが、放出されたFPの質量バランスを正確に評価することは困難であるため、ホットセルでの実験が行われている。

論文

Antiferromagnetic-ferromagnetic crossover in UO $_{2}$ -TiO $_{x}$ multi-phase systems

中村彰夫; 筒井智嗣; 吉井賢資

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 226-230(Part.1), p.876 - 878, 2001/05

UO $_{2}$ (二酸化ウラン)は30.5Kのネール温度(T $_{N}$ )を持つ反強磁性体である。これに2価、3価の異原子価陽イオンを置き換えさせたさまざまな固溶体系では、U $^{4+}$ 間の反強磁性(超交換)相互作用が弱められるため、T $_{N}$ は一貫して低下し、最終的にはキューリー・ワイス型の常磁性体に変化していくことも良く知られている。これらの固溶体系とは違って、UO $_{2}$ に固溶しないTiメタル及びTi酸化物:TiO $_{x}$ (x=0, 1.0, 1.5, 2.0)とUO $_{2}$ との多相混合物系が高温熱処理により、T $_{N}$ 30.5~29.0Kとほぼ一定のまま、弱強磁性的なT $_{N}$ での磁化率()の増大を示すことを見いだしたので、その結果を報告する。この現象は相手方がTi酸化物系(TiO(x=1.0),Ti $_{2}$ O $_{3}$ (x=1.5),TiO $_{2}$ (x=2.0))の場合特に顕著であり、これらのTi酸化物との接触界面近傍でのUO $_{2}$ 自身の磁気的性質の変化によって生じるものと推測される。

論文

First-order phase transition in UO $_{2}$ ; $^{235}$ U and $^{17}$ O NMR study

生嶋健司; 筒井智嗣; 芳賀芳範; 安岡弘志; Walstedt, R. E.; 正木信行; 中村彰夫; 那須三郎*; 大貫惇睦

Physical Review B, 63(10), p.104404_1 - 104404_11, 2001/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.63.104404

被引用回数：72 パーセンタイル：6.43(Materials Science, Multidisciplinary)

この研究は、協力的Jahn-Teller(J-T)物質UO $_{2}$ に対するNMRについての報告である。この物質においては、f-電子系としては極めて異例の磁性サイト(U)と非磁性サイト(O)の両方に対するNMR信号を観測することができ、それぞれの視点からこの物質の物性を眺めると大変興味深い。磁性イオンに着目した $^{235}$ U NMR実験は5f電子の電荷分布をおもにプローブするため、その転移は格子変形のみならず四極子の変化として検出される。一方、非磁性イオンの $^{17}$ O NMR実験では、格子の変形のみが強く反映されるので、その一次転移はまさに格子歪みとして観測される。 $^{235}$ U NMRの観測成功は5f電子の局所的情報を見ることができる新たな実験手段として期待できる。また、 $^{17}$ O NMRで観測されたスピン・エコー振動現象から、UO $_{2}$ の磁気構造が3次的であることがわかった。