Double diffusive dissolution model of UO pellet in molten Zr cladding

伊藤 あゆみ*; 山下 晋; 田崎 雄大; 垣内 一雄; 小林 能直*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.450 - 459, 2023/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2114956

The rapid dissolution of UO in molten Zr that could occur during fuel-cladding liquefaction at high temperatures and its kinetics were reformulated considering the convective mass transfer and the chemical effect at the UO/Zr interface. The mass transfer coefficient of U was obtained as a correlation including the aspect ratio term by CFD analysis. To explain the gap between the rapid dissolution rate observed in the experiments and the density-driven convective mass transfer, we introduced an idea in which the eutectic melting at the UO/Zr interface promotes the grain detachment owing to infiltration of the U-Zr-O liquid into the UO grain boundaries. The developed model was validated with UO-Zr crucible experiments at 2273 and 2373 K. The calculated mass percentage ratios of U/Zr agreed with the measurements and the transition times from rapid saturation to precipitation were consistent with the metallographic observations.

Chemical state and isotope ratio analysis of individual uranium particles by a combination of micro-Raman spectroscopy and secondary ion mass spectrometry

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11

https://doi.org/10.1039/C7AY01815K

本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からUOとUOの化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。

Chlorination of UO, PuO and rare earth oxides using ZrCl in LiCl-KCl eutectic melt

坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2004.11.002

使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl)を用いた新しい塩化法を開発した。UO, PuO及び希土類酸化物(LaO, CeO, NdO and YO)をLiCl-KCl溶融塩中、500CにおいてZrClと反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。

JENDLによる核種生成量予測精度の検討

奥村 啓介; 大木 繁夫*; 山本 宗也*; 松本 英樹*; 安藤 良平*; 辻本 和文; 笹原 昭博*; 片倉 純一; 松村 哲夫*; 青山 卓史*; et al.

JAERI-Research 2004-025, 154 Pages, 2005/01

JAERI-Research-2004-025.pdf:19.46MB

本報告書は、シグマ研究委員会・核燃料サイクル専門部会・核種生成量評価ワーキンググループ(WG)における平成1315年度の活動成果についてまとめたものである。同WGでは、軽水炉及び高速炉で照射されたUO又はMOX燃料、及び高速炉で照射されたアクチノイド試料に対する照射後試験の解析を、JENDL-3.2, JENDL-3.3及びその他の海外の核データライブラリとORIGENコードやより詳細な解析コードを使用して行った。これらの結果から、核種生成量評価の予測精度の現状と問題点が論じられる。さらに、最新のJENDL-3.3に基づくORIGENコード用のPWR, BWR, FBR用の断面積ライブラリの作成,ORIGEN計算への中性子スペクトルインデックスの導入検討、及びORIGENユーザーへの核種生成量評価に対する期待精度のアンケート調査といった活動の成果についても報告する。

Magnetism of uranium dioxide UO under high pressure

酒井 宏典; 加藤 治一; 徳永 陽; 神戸 振作; Walstedt, R. E.; 中村 彰夫; 立岩 尚之*; 小林 達生*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276(Suppl.), p.e413 - e414, 2004/05

https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2003.11.307

約1GPaまでの高圧下において、絶縁体ウラン酸化物UOの直流帯磁率をピストンシリンダー型高圧セルを用いて測定した。約0.2GPaの低い圧力領域以降、弱い強磁性が出現することがわかった。このとき、残留磁化・保磁力は、加圧に従って増大する、この弱い強磁性は、スピンモーメントが傾いたことによるか、もしくは、粒界付近に生じたキャンセルしない磁気成分によって生じたものと考えられる。

Weak ferromagnetism induced in UO-MO heterogeneous multi-phase systems (M=Ti, Nb, Si, V, etc.)

中村 彰夫; 吉井 賢資

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.160 - 163, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875433

螢石型二酸化ウラン(UO)はネール温度(T)30.8Kの反強磁性体である。前報において筆者等は、UOにこれに固溶しないTiO(x=1.0, 1.5, 2.0)系を混ぜ、高温で熱処理すると、Tはほぼ一定のまま、UOの反強磁性が弱強磁性へと変化していく挙動を示すことを見いだした。本報では、この反強磁性(AF)→弱強磁性(WF)移行挙動への洞察を深めるために、対象をM=Nb, V, Si等を含むUO-MO多相系へと拡げ、磁化率測定,粉末X線回折,EPMA分析等を用いて、検討を進めた。その結果、シリカ(SiO)等のd電子を有しない絶縁体を含む多相系においても他系同様このAF→WF移行現象は見られることがわかった。これらの実験事実から、本現象は、MOと密に接触したUO表面近傍での反強磁性転移に伴う格子歪み(酸素変位)の機械的抑制により惹起されるのではないかと現時点では考えている。

Decrease of cesium release from irradiated UO fuel in helium atmosphere under elevated pressure of 1.0MPa at temperature up to 2,773K

日高 昭秀; 工藤 保; 中村 武彦; 上塚 寛

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(7), p.759 - 770, 2002/07

https://doi.org/10.3327/jnst.39.759

軽水炉のシビアアクシデント時における燃料からの放射性物質放出は、ほとんどの場合、高温高圧下で起きると考えられる。放出挙動に対する温度の影響は既存の実験で数多く調べられてきたが、圧力の影響は実験の困難さのためにほとんど調べられてこなかった。そこで、原研のVEGA実験計画では、圧力の影響を調べるため、圧力を0.1MPaと1.0MPaとする以外はほぼ同じ条件で照射済UO燃料を不活性ヘリウム雰囲気下で2,773Kまで昇温する実験を2回行った。その結果、1.0MPaの加圧雰囲気下では、燃料からのセシウム放出割合が0.1MPa下におけるそれと比べて、測定した全ての温度域で約30%減少することを世界で初めて観測した。本報では、それらの実験の概要,測定結果について述べるとともに、試験後にホットセルで行った種々の解析結果について記述する。また、観測された圧力の影響を説明する機構及び計算モデルについて議論する。

シビアアクシデント条件下の照射済燃料からの放射性物質放出挙動; VEGA-1実験の結果

日高 昭秀; 中村 武彦; 工藤 保; 上塚 寛

JAERI-Research 2001-055, 48 Pages, 2001/12

JAERI-Research-2001-055.pdf:3.9MB

シビアアクシデント条件下における燃料からの放射性物質放出を調べるVEGA計画の第1回目実験であるVEGA-1を1999年9月に行った。試験燃料は、燃焼度47GWd/tUのPWR燃料ペレット2個(被覆管無し)であり、大気圧,He雰囲気条件で2773Kまで昇温した。Csは1650K以上で放出し始め、最終的な放出割合は約85%に達した。Ruの最終的な放出割合は4.7%,CeとEuのそれはゼロであった。実験後に行った研究燃料に対するミクロ組織観察では、FPガス放出に伴って生じたと考えられる直径数mの気泡が多数観測された。Cs放出に関して既存の放出モデルを用いて評価した結果、燃料と被覆管の共晶反応が生じる高温域で計算は実験より過大となった。Cs放出データをUO結晶粒内の拡散係数で整理すると、アレニウス型にほぼ従うことから、Cs放出は粒内拡散が律速であったと考えられる。

Thermodynamics of the UO solid solution with magnesium and europium oxides

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 仲間 正平*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 297(3), p.332 - 340, 2001/09

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00627-4

固溶体MgEuUO の酸素ポテンシャルの測定を、O/Metal比の関数として、1000, 1100及び1200Cにおいて測定した。y=0.05, z=0.1 and y=0.05, z=0.05の試料では、酸素ポテンシャルの急変する組成(GOM)が、1.995であったが、Mg の濃度が高い、y=0.1, z=0.05の試料では、1.908まで減少した。1000-1200Cの温度範囲では、GOMは変化しなかった。GOMの組成では、全Mg の47.3%が蛍石型構造結晶格子の、原子間位置を占めていることが判明した。

シビアアクシデント時挙動

上塚 寛

最新核燃料工学; 高度化の現状と展望, p.156 - 162, 2001/06

軽水炉燃料のシビアアクシデント時における挙動と概説した。この分野の研究はTMI-2事故以降に各国で精力的に行われた。研究は実験室規模の個別反応試験と研究用原子炉を用いた大規模実験に大別される。これまでの研究によって、UO/ジルカロイ反応や炉心構成材料間の反応について、反応機構や反応速度に関するデータ・知見が、また、燃料温度上昇に伴う燃料集合体の損傷・溶融の進展に関しての知見が得られている。これらの成果は、炉心損傷・溶融解析コードのモデル化に役立てられ反応速度式は解析コードに取り込まれている。燃料からのFP放出に関しては、原子炉を用いた実験例があるが、放出されたFPの質量バランスを正確に評価することは困難であるため、ホットセルでの実験が行われている。