Reduction and phase transformation of Ce-doped zirconolites

林崎 康平; 廣岡 瞬; 山田 忠久*; 砂押 剛雄*; 村上 龍敏; 齋藤 浩介

Ceramics (Internet), 8(1), p.24_1 - 24_12, 2025/03

https://doi.org/10.3390/ceramics8010024

Zirconolite is a wasteform that can immobilize Pu. Herein, zirconolites comprising Ce as a Pu simulant and Al as a charge compensator of Ce/Pu were synthesized by sintering raw CaO, ZrO, TiO, CeO, and AlO powder mixtures at 1400C in static air. The reduction behavior and phase transformation of zirconolites during their heat treatment in an Ar-H gas flow were investigated. All zirconolite compositions first underwent reduction at 1050C by forming a small domain of perovskite phase. Ce-Al co-doped zirconolite showed a smaller fraction of phase transformation in perovskite than Ce-doped zirconolite, indicating the advantage of using a charge compensator to prevent perovskite formation.

Outlining zircon growth in a granitic pluton using 3D cathodoluminescence patterns, U-Pb age, titanium concentration, and Th/U; Implications for the magma chamber process of Okueyama granite, Kyushu, Japan

湯口 貴史*; 伊藤 大智*; 横山 立憲; 坂田 周平*; 鈴木 哲士*; 小北 康弘; 八木 公史*; 井村 匠*; 甕 聡子*; 大野 剛*

Lithos, 440-441, p.107026_1 - 107026_14, 2023/03

https://doi.org/10.1016/j.lithos.2023.107026

本研究は、花崗岩質プルトンのジルコン成長過程を解明するために、3次元立体的なカソードルミネセンス(CL)パターン,U-Pb年代,チタン濃度,Th/U比の変動に基づく新しいアプローチ方法を提案するものである。また、本研究では、九州中央部に位置する大崩山花崗岩(OKG)のジルコン成長過程に着目し、この方法を用いて花崗岩質プルトンの形成に至るマグマ溜まりでの結晶化プロセスの解明を目的とした。大崩山花崗岩体は黒雲母花崗岩(BG),角閃石花崗岩(HG),角閃石花崗閃緑岩(HGD)の3つの岩相から構成されている。まず、ジルコン結晶の3次元内部構造と成長様式を明らかにするため、試料の多断面についてCL観察を行った。同時に、試料の中心部のジルコンのU-Pb年代とチタン濃度も測定した。CLパターンから確認できるオシラトリーゾーニングの3次元分布からは、結晶核を決定することができる。花崗岩試料のジルコンU-Pb年代とTi濃度の同時測定は、花崗岩マグマが固化するまでの時間-温度(t-T)履歴を示すものである。BG, HG, HGDの温度履歴はマグマ溜り内での類似した冷却挙動を示し、16Maから10Maの間にジルコン結晶化温度から黒雲母K-Ar系の閉鎖温度まで急速に冷却されたことがわかった。また、Th/U比の温度に対する変化も、約670Cの境界で異なる傾向を示した。マグマ溜まりでの分別結晶は670C以上で著しく進行し、670C以下では結晶化が緩やかになり、マグマ組成の変化が小さくなっていたことが示された。BG, HG, HGDの温度に対するTh/U比の変化は共通の傾向を示し、すなわち大崩山花崗岩体の3つの岩相の分別結晶化の進行は同じ挙動を示し、マグマ溜り全体で同じ挙動を示すことが示された。

Unexpected dynamic transformation from phase to phase in zirconium alloy revealed by in-situ neutron diffraction during high temperature deformation

Guo, B.*; Mao, W.; Chong, Y.*; 柴田 曉伸*; Harjo, S.; Gong, W.; Chen, H.*; Jonas, J. J.*; 辻 伸泰*

Acta Materialia, 242, p.118427_1 - 118427_11, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2022.118427

Dynamic transformation from alpha (HCP) to beta (BCC) phase in a zirconium alloy was revealed by the use of in-situ neutron diffraction during hot compression. The dynamic transformation was unexpectedly detected during isothermal compression at temperatures of 900C and 950C (alpha + beta two-phase region) and strain rates of 0.01 s and 0.001 s, even though equilibrium two-phase states were achieved prior to the hot compression. Dynamic transformation was accompanied by diffusion of Sn from beta to alpha phase, which resulted in changes of lattice parameters and a characteristic microstructure of alpha grains. The details of dynamic transformation are discussed using the evolution of lattice constants.

Simultaneous determination of zircon crystallisation age and temperature; Common thermal evolution of mafic magmatic enclaves and host granites in the Kurobegawa granite, central Japan

湯口 貴史*; 山嵜 勇人*; 石橋 梢*; 坂田 周平*; 横山 立憲; 鈴木 哲士*; 小北 康弘; 三戸 和紗*; 井村 匠*; 大野 剛*

Journal of Asian Earth Sciences, 226, p.105075_1 - 105075_9, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.jseaes.2021.105075

LA-ICP質量分析法によりジルコンのシングルスポットからU-Pb年代とチタン濃度を同時に取得することで、花崗岩質マグマの時間-温度履歴を解明するのに必要なジルコンの結晶化年代と結晶化温度を推定することができる。黒部川花崗岩体は、苦鉄質火成包有物(MMEs)を多量に含む岩体である。本研究では、このMMEsに対してジルコンのU-Pb年代とチタン濃度を同時に取得する方法を適用した。MMEs及び母岩について共通の冷却過程が認められ、この冷却は150万年前から50万年前に生じたことが明らかとなった。また、ジルコンの結晶化温度から黒雲母K-Ar系の閉鎖温度にかけての冷却は、100万年以内に急冷したことが分かった。本研究によって得られた時間-温度履歴と母岩の岩石学的記載から、マグマチャンバーを通じたMMEsの浮揚、移動、拡散が150-50万年前に停止したことが示唆され、また、それ以降に大規模な温度上昇が生じていないことから、この時期に黒部川花崗岩体が定置したと考えられる。

連続エネルギーモンテカルロコードMVPとJENDL-4.0による低出力水減速試験研究炉の燃料棒で構成される非均質格子体系の最小臨界量評価

柳澤 宏司

JAEA-Technology 2021-023, 190 Pages, 2021/11

JAEA-Technology-2021-023.pdf:5.25MB

燃焼による燃料の損耗が少ない低出力の試験研究炉の燃料棒と水減速材で構成される非均質格子体系の臨界特性の解析を、連続エネルギーモンテカルロコードMVP Version2と評価済み核データライブラリJENDL-4.0によって行った。解析では、定常臨界実験装置STACY及び軽水臨界実験装置TCAの二酸化ウラン燃料棒、並びに原子炉安全性研究炉NSRRのウラン水素化ジルコニウム燃料棒の非均質体系についての中性子増倍率の計算結果から最小臨界燃料棒本数を評価した。さらに中性子増倍率の成分である六種類の反応率比をあわせて計算し、単位燃料棒セルの水減速材と燃料の体積比に対する中性子増倍率の変化について説明した。これらの解析結果は、臨界安全ハンドブックでは十分に示されていない試験研究炉実機の燃料棒からなる水減速非均質格子体系の臨界特性を示すデータとして、臨界安全対策の合理性、妥当性の確認に利用できるものと考えられる。

Simultaneous determination of zircon U-Pb age and titanium concentration using LA-ICP-MS for crystallization age and temperature

湯口 貴史*; 石橋 梢*; 坂田 周平*; 横山 立憲; 伊藤 大智*; 小北 康弘; 八木 公史*; 大野 剛*

Lithos, 372-373, p.105682_1 - 105682_9, 2020/11

https://doi.org/10.1016/j.lithos.2020.105682

ジルコンのU-Pb年代とチタンの濃度を同一スポットで同時に分析することにより、その結晶化年代と結晶化温度がわかる。花崗岩中のジルコンの結晶化年代と結晶化温度を一組のデータとして取得できれば、花崗岩が固化する前のマグマの時間-温度経路を知ることができる。一方で、LA-ICP-MSによる分析で低濃度のチタンを定量することは難しい。本研究では、コリジョン-リアクションセルが搭載された四重極型ICP-MSを用いて、2つの手法により低濃度チタンの定量を試みた。この手法を黒部川花崗岩体(KRG),大崩山花崗岩体(OKG),土岐花崗岩体(TKG),遠野複合深成岩体(TPC)のジルコンに適用して分析したところ、既往研究と整合的なU-Pb年代およびチタン濃度を得た。KRG, OKG, TKG, TCPのジルコンの分析から得られた結晶化年代と結晶化温度から時間-温度経路を推定すると、試料採取されたそれぞれの場所においてジルコンが結晶化温度から急速冷却された時間-温度経路を特徴付けることができる。

Mechanical and thermal properties of Zr-B and Fe-B alloys

Sun, Y.*; 阿部 雄太; 牟田 浩明*; 大石 佑治*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(8), p.917 - 925, 2020/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1736201

After the core meltdown in the Fukushima Daiichi (1F) nuclear power plant, various compounds in metal boride systems could potentially form as a result of the reactions between BC (control material) and Fe, Zr alloys (control-blade sheaths, zircaloy claddings, channel box, etc.). Some previous studies have focused on the properties of intermetallic compounds of the Zr-B and Fe-B systems, such as ZrB, FeB, and FeB. However, during the solidification of fuel debris, composites of these intermetallics rather than large chunks of single-phase intermetallics will form. This situation makes the understanding of the composition dependence of the mechanical and thermal properties of these metal borides a major task before debris retrieval takes place. In this study, we first investigated the temperature-dependent thermal conductivity of Fe-B and Zr-B eutectics from room temperature up to 900 C. We were then able to evaluate the composition-dependent indentation hardness of these metal borides at room temperature. Based on our experimental data, we concluded that the hardness and thermal conductivity of the Fe-B, Zr-B composites can be well estimated using the properties of the composites' corresponding components, with Rule of Mixtures and Effective Medium Theory (EMT) calculations, respectively.

A Laboratory investigation of microbial degradation of simulant fuel debris by oxidizing microorganisms

Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 香西 直文; 山路 恵子*; 大貫 敏彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 2 Pages, 2019/05

福島第一原子力発電所(FDNPP)の廃止措置を行う上で、燃料デブリの現状を把握することは非常に重要な課題の一つである。事故直後に行われた炉内への海水注入および現在まで続く地下水の流入により、FDNPP周辺環境中の微生物の炉内への侵入が予想される。また、今後予定されている燃料デブリの取り出し作業において、人や機材などの出入りに伴う大気の流入により、新たな微生物の侵入も考えられる。これらの微生物の代謝活動は、炉内構造材の腐食や燃料デブリの分解などの原因となる可能性があり、燃料デブリの現状を正しく把握する上で考慮する必要がある。そこで、本研究では模擬燃料デブリを液体培地中で細菌と混合培養することにより、微生物の代謝による燃料デブリへの影響を観察した。

中部日本,鮮新世東海層群中の大田テフラのジルコンU-Pbおよびフィッション・トラック年代

植木 忠正; 丹羽 正和; 岩野 英樹*; 檀原 徹*; 平田 岳史*

地質学雑誌, 125(3), p.227 - 236, 2019/03

https://doi.org/10.5575/geosoc.2018.0058

大田テフラに対比される岐阜県東濃地域の中津川I・II火山灰層から採取した2試料を用いて、同一ジルコン粒子に対するU-Pb年代とフィッション・トラック(FT)年代のダブル年代測定を行った。その結果、2試料の加重平均値として、U-Pb年代は3.940.07Ma、FT年代は3.970.39Maの年代が得られた。本研究の年代測定結果は既存研究のFT年代や古地磁気層序とも整合的であり、中部日本をはじめとする地域の下部鮮新統の広域層序と年代整理において重要な年代指標となると考えられる。

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 水田 直紀; 後藤 実; 深谷 裕司; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2017年度に実施した模擬のCeO-YSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約3から18mのZrC層の被覆に成功した。