連続エネルギーモンテカルロコードMVPとJENDL-5によるTRIGA型原子炉体系の臨界ベンチマーク解析

柳澤 宏司; 梅田 幹; 求 惟子; 村尾 裕之

JAEA-Technology 2022-030, 80 Pages, 2023/02

JAEA-Technology-2022-030.pdf:2.57MB

連続エネルギーモンテカルロコードMVPと評価済み核データライブラリJENDL-5によって、ウラン水素化ジルコニウム燃料棒を用いるTRIGA型原子炉体系の臨界ベンチマーク解析を行った。解析対象は、国際臨界安全ベンチマークプロジェクト(ICSBEP)のハンドブックに掲載されているIEU-COMP-THERM-003とIEU-COMP-THERM-013の二種類のデータであり、中性子実効増倍率、制御棒等の反応度価値について旧バーションのJENDLを使用した結果と比較した。その結果、JENDL-5による中性子実効増倍率はJENDL-4.0よりも0.4から0.6%大きく、制御棒等の反応度価値は、JENDL-5とJENDL-4.0との有意な差は無いことが分かった。これらの解析結果は今後予定しているNSRRの制御棒反応度価値等の解析において、計算精度の確認の参考になるものと考えられる。

Oxygen potential, oxygen diffusion, and defect equilibria in UO

渡部 雅; 加藤 正人

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1082324_1 - 1082324_9, 2023/01

https://doi.org/10.3389/fnuen.2022.1082324

UOの酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数は燃料性能に大きな影響を与えるため、多くの実験データが取得されてきた。しかしながら、1673 K以上の高温領域における酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数のデータは非常に少ない。本研究ではこれらのデータを取得し、欠陥化学によって解析することを目的とした。1673-1873 Kにおける定比組成近傍のUOの酸素ポテンシャル及び酸素化学拡散係数を気相平衡法によって測定した。測定した酸素ポテンシャルと文献値のデータを欠陥化学により解析し、UOの酸素ポテンシャルを温度及びO/U比の関数として定式化した。本研究で得られた酸素化学拡散係数は文献値との比較から妥当な値と判断された。酸素ポテンシャルの測定結果から酸素化学拡散係数は酸素分圧依存性を有することが推測されたが、実験データから明確な依存性は確認できなかった。

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-028, 54 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-028.pdf:2.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とし各種研究開発を行った。「平面5座配位子の開発と性能評価」、「UO-平面5座配位子錯体の合成および錯形成挙動の解明」、「UO-平面5座配位子錯体に対する計算化学的アプローチ」および「夾雑イオンに対するUO選択性の評価」について検討を行った結果、「pH8付近でUOと支配的に錯形成し、かつpH1付近でUOから解離する平面5座配位子の開発」、「平面5座配位子を有するUO錯体の分子構造および電子状態の解明」および「代表的夾雑イオンに対するUO分離係数10以上」という当初目標すべてを達成することに成功した。

First observation of the de Haas-van Alphen effect and Fermi surfaces in the unconventional superconductor UTe

青木 大*; 酒井 宏典; Opletal, P.; 常盤 欣文; 石塚 淳*; 柳瀬 陽一*; 播磨 尚朝*; 仲村 愛*; Li, D.*; 本間 佳哉*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 91(8), p.083704_1 - 083704_5, 2022/08

https://doi.org/10.7566/JPSJ.91.083704

de Haas-van Alphen oscillation was successfully observed in an unconventional superconductor UTe using high-quality single crystals. From this observation, Fermi surfaces of this compound were determined to be cylinders elongated along the c-direction, in consistent with theoretical expectation. However, the extremely large cyclotron effective masses ranging 32 to 57 m, in consistent with the electronic specific heat, far exceed calculated values.

Electronic structure of ThPdAl; Impact of the U states on the electronic structure of UPdAl

藤森 伸一; 竹田 幸治; 山上 浩志; Pospil, J.*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範

Physical Review B, 105(11), p.115128_1 - 115128_6, 2022/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.105.115128

The electronic structure of , which is isostructural to the heavy fermion superconductor , was investigated by photoelectron spectroscopy. The band structure and Fermi surfaces of were obtained by angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), and the results were well-explained by the band-structure calculation based on the local density approximation. The comparison between the ARPES spectra and the band-structure calculation suggests that the Fermi surface of mainly consists of the and states with a minor contribution from the states. The comparison of the band structures between and argues that the states form Fermi surfaces in through hybridization with the state in the layer, suggesting that the Fermi surface of has a strong three-dimensional nature.

Design of microchannel suitable for packing with anion exchange resins; Uranium separation from seawater containing a large amount of cesium

大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 北辻 章浩

Analytical Sciences, 37(12), p.1789 - 1794, 2021/12

https://doi.org/10.2116/analsci.21P110

安全かつ廃棄物削減のための分離技術の開発として、陰イオン交換樹脂を充填したマイクロチップカラムを用いて、ウラン(U)の分離プロセスのスケールダウンを試みた。マイクロ流路を適切に設計することによって理想的なUの分離性能が得られた。実試料としての海水に適用し海水中Uの濃度の定量に成功したことから、本研究で作製したマイクロチップカラムが十分な実用性を有している。また、一般市販品のカラムを用いたU分離と比較して、カラムサイズは1/5000未満まで縮小することに成功した。

連続エネルギーモンテカルロコードMVPとJENDL-4.0による低出力水減速試験研究炉の燃料棒で構成される非均質格子体系の最小臨界量評価

柳澤 宏司

JAEA-Technology 2021-023, 190 Pages, 2021/11

JAEA-Technology-2021-023.pdf:5.25MB

燃焼による燃料の損耗が少ない低出力の試験研究炉の燃料棒と水減速材で構成される非均質格子体系の臨界特性の解析を、連続エネルギーモンテカルロコードMVP Version2と評価済み核データライブラリJENDL-4.0によって行った。解析では、定常臨界実験装置STACY及び軽水臨界実験装置TCAの二酸化ウラン燃料棒、並びに原子炉安全性研究炉NSRRのウラン水素化ジルコニウム燃料棒の非均質体系についての中性子増倍率の計算結果から最小臨界燃料棒本数を評価した。さらに中性子増倍率の成分である六種類の反応率比をあわせて計算し、単位燃料棒セルの水減速材と燃料の体積比に対する中性子増倍率の変化について説明した。これらの解析結果は、臨界安全ハンドブックでは十分に示されていない試験研究炉実機の燃料棒からなる水減速非均質格子体系の臨界特性を示すデータとして、臨界安全対策の合理性、妥当性の確認に利用できるものと考えられる。

Structure of the {U} polyoxo cluster UOCl(MeO) (x = 2.3, MeO = methoxide)

Fichter, S.*; Radoske, T.*; 池田 篤史

Acta Crystallographica Section E; Crystallographic Communications (Internet), 77(8), p.847 - 852, 2021/08

https://doi.org/10.1107/S2056989021007623

A new type of polyoxo cluster complex that contains thirteen uranium atoms, {U}, was synthesised and characterised as [U(-O)(-O)(-O)Cl(O)] (x = 2.3, MeO = methoxide) (I). The complex crystallises from methanol containing tetravalent uranium (U) with a basic organic ligand. The characterised {U} polyoxo cluster complex possesses a single cubic uranium polyhedron at the centre of the cluster core. The observed shortening of U-O bonds, together with BVS calculations and the overall negative charge (2-) of (I), suggests that the central uranium atom in (I), that forms the single cubic polyhedron, is presumably oxidised to the pentavalent state (U) from the original tetravalent state (U). Complex I is, hence, the first example of a polyoxo cluster possessing a single cubic coordination polyhedron of U.

The Kinetics and mechanism of HO decomposition at the UO surface in bicarbonate solution

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 北村 暁; 紀室 辰伍

RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08

https://doi.org/10.1039/D1RA05580A

The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO) concentrations in the groundwater, as well as HO produced by water radiolysis. To understand the dissolution of UO by HO in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon HO addition (300 M) to UO/bicarbonate mixtures. As the HO decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of HO decomposition at the UO surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the HO decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate ( 5 mM HCO) to oxidative at high bicarbonate ( 10 mM HCO). Catalytic HO at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.

Incorporation of U, Pb and rare earth elements in calcite through crystallisation from amorphous calcium carbonate; Simple preparation of reference materials for microanalysis

宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 高橋 嘉夫*; 平田 岳史*

Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03

https://doi.org/10.1111/ggr.12367

LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。U/Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、Pb/Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。