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論文

Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of $$alpha$$-isosaccharinic acid

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH$$_{c}$$)6$$sim$$13、イソサッカリン酸濃度10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH$$_{c}$$およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH$$_{c}$$ 6$$sim$$12における支配的な溶存化学種はU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH$$_{c}$$ 7$$sim$$12における支配的な溶存化学種がUO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

論文

Uranium waste engineering research at the Ningyo-Toge Environmental Engineering Center of JAEA

梅澤 克洋; 森本 靖之; 中山 卓也; 中桐 俊男

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 6 Pages, 2019/05

原子力機構人形峠環境技術センターは2016年12月に「ウランと環境研究プラットフォーム構想」を発表した。その一環として、われわれは、ウラン廃棄物工学研究を実施している。本研究の目的は、ウラン廃棄物の安全かつ合理的な処分に必要な処理技術を確立することである。具体的には、廃棄物中のウランや有害物質のインベントリを把握し、廃棄物中のそれらの濃度を、浅地中処分が可能な濃度に低減し、廃棄体の形態で処分する技術を開発することが必要である。廃棄物中のウランと有害物質の濃度を低減して処分するために、われわれは下記の課題に取り組んでいる。(1)ウランのインベントリ調査:ドラム缶中のウラン量や化学形態を調査している。(2)金属・コンクリート廃棄物の除染技術の開発:ウランで汚染された金属やコンクリートの除染方法を調査している。(3)有害物質の除去・無害化・固定化技術の開発:廃棄物中の有害物質の種類、量を調査している。また、有害物質の除去・無害化・固定化対策を調査している。(4)スラッジ類からのウラン除去技術の開発:多種類のスラッジに適用できる、スラッジからウランを除去する処理方法を検討している。(5)ウラン放射能測定技術:ウラン放射能測定の定量精度を向上させるとともに、測定時間を短縮化させる方法を調査、検討している。ウラン廃棄物工学研究の最終段階では、小規模フィールド試験及び埋設実証試験が計画されている。これらの試験の目的は、ウラン廃棄物の処分技術を実証することである。

報告書

Update of JAEA-TDB; Update of thermodynamic data for zirconium and those for isosaccahrinate, tentative selection of thermodynamic data for ternary M$$^{2+}$$-UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ system and integration with JAEA's thermodynamic database for geochemical calculations

北村 暁

JAEA-Data/Code 2018-018, 103 Pages, 2019/03

JAEA-Data-Code-2018-018.pdf:5.66MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix1(DVD-ROM).zip:0.14MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix2(DVD-ROM).zip:0.15MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix3(DVD-ROM).zip:0.19MB

最新の熱力学データのレビューを行い、選定された値を高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)に収録した。今回のレビューでは、(1)ジルコニウムの水酸化物および加水分解種の熱力学データについて、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースと比較しつつ熱力学データを選定した。また、(2)金属イオンのイソサッカリン酸錯体の熱力学データについては、最新のレビュー論文を基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。さらに、(3)アルカリ土類元素、ウラン(VI)イオンおよび炭酸イオンから構成される三元錯体の熱力学データについて、文献情報を暫定的に追加した。そして、(4)地球化学計算用に整備された熱力学データベースとの統合を実現させた。選定値の内部整合性は著者が確認した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。

論文

Magnetic and electrical properties of the ternary compound U$$_2$$Ir$$_3$$Si$$_5$$ with one-dimensional uranium zigzag chains

Li, D. X.*; 本多 史憲*; 三宅 厚志*; 本間 佳哉*; 芳賀 芳範; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; Maurya, A.*; 佐藤 芳樹*; 徳永 将史*; et al.

Physical Review B, 99(5), p.054408_1 - 054408_9, 2019/02

Physical properties of the single-crystalline U$$_2$$Ir$$_3$$Si$$_5$$, a new ternary uranium compound with U$$_2$$Co$$_3$$Si$$_5$$-type orthorhombic structure, are investigated by means of magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity. This compound undergoes an antiferromagnetic transition followed by a first-order phase transition at lower temperature. A possible mechanism of the first-order transition is the occurrence of a magnetic magnetic quadrupolar order, resulting from the quasi-one-dimensional uranium zigzag chain.

報告書

中性子反射体のLi及びU不純物からのトリチウム反跳放出計算(共同研究)

石塚 悦男; Kenzhina, I.*; 奥村 啓介; Ho, H. Q.; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

JAEA-Technology 2018-010, 33 Pages, 2018/11

JAEA-Technology-2018-010.pdf:2.58MB

試験研究炉の一次冷却材へのトリチウム放出機構解明の一環として、PHITSを用いてベリリウム、アルミニウム及び黒鉛製中性子反射体中のLi及びU不純物から反跳放出するトリチウムについて計算した。また、この結果を用いて、具体的にJMTR及びJRR-3Mのベリリウム中性子反射体を想定し、MCNP6及びORIGEN2でLi及びU不純物から生成するトリチウム量を計算してトリチウムの反跳放出量を評価した結果、Li及びU不純物から反跳放出するトリチウムは、ベリリウムから反跳放出するトリチウムに対して無視できる程度であり、それぞれ2桁及び5桁程度小さいことが明らかとなった。

論文

Spectroscopic measurements of L X-rays with a TES microcalorimeter for a non-destructive assay of transuranium elements

中村 圭佑; 森下 祐樹; 高崎 浩司; 前畑 京介*; 杉本 哲也*; 木口 優*; 伊豫本 直子*; 満田 和久*

Journal of Low Temperature Physics, 193(3-4), p.314 - 320, 2018/11

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

Spectroscopic measurement of L X-ray is one of important techniques for a non-destructive assay of transuranium (TRU) elements because L X-rays of the energy ranging from 10 to 25 keV are emitted following internal conversion after the alpha-decay of TRU elements. For identification of L X-ray peaks of TRU elements, the energy resolution of the detector is required to be lower than 100 eV of the full width at half maximum (FWHM). In this work, a transition-edge-sensor (TES) microcalorimeter was operated for spectroscopic measurements of L X-rays emitted from a Np-237 and Cm-244 source. Typical L X-ray peaks of Pa, U and Pu elements were clearly identified in the obtained energy spectra. The FWHM energy resolution of the TES microcalorimeter was obtained to be 32.7 eV at Pu L alpha1 X-ray peak of 14.28 keV with natural line width of 12.20 eV. We considered a feasibility of a non-destructive assay of TRU elements with experimental L X-ray spectra obtained by the TES microcalorimeter.

論文

Retention of uranium in cement systems; Effects of cement degradation and complexing ligands

Ochs, M.*; Vriens, B.*; 舘 幸男

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.208 - 212, 2018/11

福島第一原子力発電所の事故に関連したクリーンアップ活動によって、コンクリートなどのセメント系材料を含む様々な種類の放射性廃棄物が発生している。さらに、放射性核種の収着や取り込み能力を含む、その好ましく安定した化学特性のために、セメント系バリア材の利用が検討されている。福島で生じている廃棄物には、特に、有機物,ホウ素,塩分といった、収着遅延に擾乱影響をもたらす共存物質が含まれる。本研究では、異なる劣化条件と、有機物,ホウ素,塩分といった共存物質が存在する条件でのセメント系材料へのU(VI)及びU(IV)の収着遅延を、既存の文献情報をもとに、定量評価する手法を構築することを目的とする。段階的なアプローチを提案し、U(VI)及びU(IV)の収着遅延を例示的に評価した。

論文

Study on criticality in natural barrier for disposal of fuel debris from Fukushima Daiichi NPS

島田 太郎; 田窪 一也*; 武田 聖司; 山口 徹治

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.183 - 187, 2018/11

福島第一原子力発電所の燃料デブリを格納容器から回収した後、地層処分相当の処分場に埋設する際に、燃料デブリはウランのインベントリも多く、$$^{235}$$U濃縮度が2%を超えるため、処分場から溶出したウランが天然バリア内のある地点に集積し、臨界となる可能性が懸念される。本研究では、まずその可能性のある条件を抽出するため、処分場及び天然バリアにおける溶解度、地下水流速などの条件を変化させた1次元核種移行の解析を基に移行経路上のウラン沈殿量を保守的に評価した。その結果、還元性環境が維持される通常の処分環境下では移行経路上で臨界質量を超えるウランが沈殿することはないことが示された。ただし、表層付近の酸化性地下水の流入によって処分場が酸化性に変化する場合では、地質媒体中の酸化から還元に変化するフロントで臨界質量を上回るウランが沈殿する可能性が示唆された。次に、この臨界の可能性が懸念される条件に対し、より現実的に処分場の空間レイアウトを考慮した核種移行解析、臨界評価を行った。その結果、処分場のサイズ条件に基づくウラン集積サイズは臨界となり得る集積サイズよりも広範囲に広がり、天然バリア内において臨界に到する可能性を排除できることが示された。

論文

Magnetization study on the Ising ferromagnet URhGe with high-precision angle-resolved magnetic field near the hard axis

中村 翔太*; 榊原 俊郎*; 清水 悠晴*; 橘高 俊一郎*; 河野 洋平*; 芳賀 芳範; Pospisil, J.; 山本 悦嗣

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.123 - 127, 2018/11

Dc magnetization measurements have been performed on the orthorhombic Ising ferromagnet Urge. We observed a clear first-order reorientation transition with a small hysteresis and estimated the tricritical point to be around 4 K. The magnetization and the thermal expansion data indicate the presence of a characteristic temperature of about 1 K.

論文

Anomalous Hall effect in a triangular-lattice antiferromagnet UNi$$_4$$B

小山田 明*; 猪原 崇生*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.128 - 131, 2018/11

We report the Hall effect measurements on a triangular-lattice antiferromagnet UNi$$_4$$B in the context of the proposed relevance of the ferroic order. Our measurements show that the Hall voltage is proportional to the square of the electric current and its coefficient increases significantly below the transition temperature, which supports the theoretical prediction.

論文

Crystal structure and magnetic properties of new ternary uranium compound U$$_3$$TiBi$$_9$$

本山 岳*; 芳賀 芳範; 山口 明*; 川崎 郁斗*; 住山 昭彦*; 山村 朝雄*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.157 - 160, 2018/11

The crystal structure of the newly discovered compound U$$_3$$TiBi$$_9$$ was determined from single-crystal X-ray diffraction data. This compound shows an antiferromagnetic ordering at 31.5 K. A clear anomaly was observed at the transition temperature on the temperature dependence of magnetic susceptibility and electrical resistivity.

論文

Continuous liquid-liquid extraction of uranium from uranium-containing wastewater using an organic phase-refining-type emulsion flow extractor

永野 哲志; 長縄 弘親; 鈴木 英哉; 利光 正章*; 三田村 久吉*; 柳瀬 信之*; Grambow, B.

Analytical Sciences, 34(9), p.1099 - 1102, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.55(Chemistry, Analytical)

大量のウラン廃液からウランを連続的に抽出するために、溶媒洗浄型のエマルションフロー(EF)システムを開発した。これまでのEFシステムは有機溶媒を洗浄する仕組みを持っていないために、大量廃液を処理する際には有機溶媒に目的元素が蓄積し抽出性能が劣化するという問題があった。そこで、目的元素の蓄積を抑制するために有機溶媒洗浄ユニットを備えたシステムを新たに開発しウラン廃液処理に適用したところ、抽出性能の劣化を起こすことなく連続処理ができることが分かった。

論文

Crystallographic, magnetic, thermal, and electric transport properties in UPtIn single crystal

松本 裕司*; 芳賀 芳範; 立岩 尚之; 山本 悦嗣; Fisk, Z.*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(2), p.024706_1 - 024706_4, 2018/02

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Single crystal samples of UPtIn with the hexagonal structure are grown from indium flux. Strong uniaxial magnetic anisotropy is revealed from magnetic property measurements. Specific heat measurement reveals a significant deviation from $$T$$-linear behavior, indicating the smaller electronic specific heat than the previous study.

論文

Lead void reactivity worth in two critical assembly cores with differing uranium enrichments

福島 昌宏; Goda, J.*; Bounds, J.*; Cutler, T.*; Grove, T.*; Hutchinson, J.*; James, M.*; McKenzie, G.*; Sanchez, R.*; 大泉 昭人; et al.

Nuclear Science and Engineering, 189, p.93 - 99, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Nuclear Science & Technology)

鉛断面積の積分評価に資するため、米国National Criticality Experiments Research Center(NCERC)の臨界実験装置COMETを用いて、高濃縮ウラン/鉛系及び低濃縮ウラン/鉛系における鉛ボイド反応度価値に関する一連の積分実験を実施した。本実験体系は、鉛の散乱断面積に対して異なる感度を有する相補的なデータセットを提供するように設計された。高濃縮ウラン/鉛系と比較して、低濃縮ウラン/鉛系では$$^{238}$$Uの含有量が多いことから1MeV以上の中性子インポータンスが増加する特徴がある。このため、体系から鉛を除去することにより中性子スペクトルは高エネルギー側へシフトするため、高濃縮ウラン/鉛系で鉛ボイド反応度価値が負値となる一方で、低濃縮ウラン/鉛系では正値として観測された。この鉛ボイド反応度価値に対する実験解析を、モンテカルロコードMCNP6.1により核データJENDL-4.0及びENDF/B-VII.1を用いて実施した。その結果、いずれの核データにおいても、低濃縮ウラン/鉛系では実験値をよく再現する一方で、高濃縮ウラン/鉛系では過大評価することが判明した。

論文

Effects of $$gamma$$-ray polarization in NRF-based nondestructive assay of nuclear materials

Omer, M.; 羽島 良一*; 静間 俊行*; 小泉 光生

Proceedings of INMM 58th Annual Meeting (Internet), 7 Pages, 2017/07

核共鳴蛍光(NRF)は、核の電気双極子励起および/または磁気双極子励起が起こるプロセスである。これらの励起はそれぞれの原子核の固有のシグネチャであるため、NRFは核物質の非破壊検知出と分析・測定のための実用的なツールを提供する。偏極$$gamma$$線ビームを使用すると、原子核の励起の性質を区別することは容易である。散乱角90$$^{circ}$$では、電気双極子励起は偏光面に対して垂直に放射されるが、磁気双極子励起は入射ビーム偏光と同じ平面内で放射される。対照的に、原子との他の$$gamma$$線相互作用は、入射ビームの偏光に関して異なる応答を示すことがある。例えば、弾性散乱は入射ビームの偏光方向において他の方向より約60%低い放射強度を与えることが期待される。光子エネルギーに基づいてNRFと弾性散乱とを分離することができないので、この事実は、NRF技術の感度に大きな影響を及ぼす。我々は、2.04MeVのエネルギーを有する100%直線偏光$$gamma$$線を用いて行った$$^{238}$$Uにおける光子散乱実験の結果について、弾性散乱が入射ビームの偏光にどのように応答するかを実証する。したがって、我々は、NRF測定における入射光子の偏光の影響を解決することができる。

論文

Effect of pressure on magnetism of UIrGe

Pospisil, J.; 郷地 順*; 芳賀 芳範; 本多 史憲*; 上床 美也*; 立岩 尚之; 神戸 振作; 長崎 尚子*; 本間 佳哉*; 山本 悦嗣

Journal of the Physical Society of Japan, 86(4), p.044709_1 - 044709_6, 2017/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.6(Physics, Multidisciplinary)

The effect of hydrostatic pressure on the electronic state of the antiferromagnet UIrGe is reported. A series of resistivity measurements up to 15 GPa demonstrated the Neel temperature decreases with increasing pressure and vanishes around 12 GPa. The transition from antiferromagnetic to paramagnetic phase appears to be of first order. A moderate increase in the effective mass was detected in the vicinity of the critical pressure.

論文

Switching of magnetic ground states across the UIr$$_{1-x}$$Rh$$_x$$Ge alloy system

Pospisil, J.; 芳賀 芳範; 神戸 振作; 徳永 陽; 立岩 尚之; 青木 大*; 本多 史憲*; 仲村 愛*; 本間 佳哉*; 山本 悦嗣; et al.

Physical Review B, 95(15), p.155138_1 - 155138_15, 2017/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:30.1(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigated the evolution of magnetism in UIr$$_{1-x}$$Rh$$_x$$Ge system by systematic study on high-quality single crystals. We find a field-induced first order transition in the vicinity of the critical magnetic field along the $$b$$ axis in the entire UIr$$_{1-x}$$Rh$$_x$$Ge system, including the ferromagnetic region.

論文

Uranium particle identification with SEM-EDX for isotopic analysis by secondary ion mass spectrometry

江坂 文孝; 間柄 正明

Mass Spectrometry Letters, 7(2), p.41 - 44, 2016/06

保障措置環境試料中の個別ウラン粒子の分析(パーティクル分析)は、二次イオン質量分析(SIMS)法などにより行われている。この際、あらかじめ試料中に含まれる多くの粒子からウランを含む粒子を特定する必要があり、これまで分析の律速になっていた。本研究では、走査型電子顕微鏡の反射電子像を利用した自動分析により効率的にウラン粒子を特定し、SIMS法により同位体比分析を行う方法について検討した。本検討により分析条件の最適化を行った結果、1000倍の倍率で反射電子像を観測することにより、直径1$$mu$$m程度のウラン粒子を効率的に特定できることが確かめられた。

報告書

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(470-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05

JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB

$$gamma$$線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が$$lambda$$/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。

論文

Benchmark models for criticalities of FCA-IX assemblies with systematically changed neutron spectra

福島 昌宏; 北村 康則; 久語 輝彦; 岡嶋 成晃

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(3), p.406 - 424, 2016/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:17.95(Nuclear Science & Technology)

New benchmark models with respect to criticality data are established on the basis of seven uranium-fueled assemblies constructed in the ninth experimental series at the fast critical assembly (FCA) facility. By virtue of these FCA-IX assemblies where the simple combinations of uranium fuel and diluent (graphite and stainless steel) in their core regions were systematically varied, the neutron spectra of these benchmark models cover those of various reactor types, from fast to sub-moderated reactors. The sample calculations of the benchmark models by a continuous-energy Monte Carlo (MC) code showed obvious differences between even the latest versions of two major nuclear data libraries, JENDL-4.0 and ENDF/B-VII.1. The present benchmark models would be well-suited for assessment and improvement of the nuclear data for $$^{235}$$U, $$^{238}$$U, graphite, and stainless steel. In addition, the verification of the deterministic method was performed on the benchmark models by comparison with the MC calculations. The present benchmark models are also available to users of deterministic calculation codes for assessment and improvement of nuclear data.

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