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論文

Crosslinked-chelating porous sheet with high dynamic binding capacity of metal ions

和田 剛*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 31(2), p.210 - 220, 2013/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.58(Chemistry, Multidisciplinary)

金属イオンを迅速に濃縮又は精製するためには、優れた動的吸着容量を有する分離材料を用いるのが効果的である。本研究では、エチレングリコールジメタクリレートとグリシジルメタクリレートの共重合反応によって、透水性・加工性に優れたシート状多孔性高分子の細孔表面にキレート形成基を有する架橋型高分子鎖を付与し、新規な吸着体を作製した。得られた多孔性高分子吸着体は、銅イオンに対して、十分な平衡吸着容量を保持しつつも優れた動的吸着容量を実現した。これは、架橋された高分子鎖によって、銅イオンの高分子鎖相内における吸着体厚み方向への拡散速度が抑制されたためであり、高分子鎖の架橋が効果的に作用したことを示している。

論文

Application of diethylamino-group-containing porous-polymeric-disk-packed cartridge to separation of U in urine sample

浅井 志保; 木村 貴海; 三好 和義*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

日本イオン交換学会誌, 21(3), p.334 - 339, 2010/07

Estimation of internal radiation exposure using urine is helpful for screening the level of radiation exposure. Inductively coupled plasma mass spectrometry has been widely employed for the determination of radionuclides in urine. Prior to the measurements, mineral components in urine sample are removed to alleviate the instrumental damage. In this study, diethylamino-group containing porous-disk-packed cartridge (DEA cartridge) was applied to the separation of U in urine. The DEA cartridge was prepared by graft-polymerization and the subsequent introduction of a diethylamino group. U in urine was adsorbed onto the DEA cartridge and quantitatively eluted by permeating 5 mL of dilute nitric acid. The concentration of the U in the urine was agreed well with the mean concentration for unexposed Japanese individuals. The time required to accomplish the procedure was 20 minutes. A simple and rapid removal of the mineral component with high concentration was demonstrated.

論文

Modification of a Porous Sheet (MAPS) for the high-performance solid-phase extraction of trace and ultratrace elements by radiation-induced graft polymerization

浅井 志保; 三好 和義*; 斎藤 恭一*

Analytical Sciences, 26(6), p.649 - 658, 2010/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:89.18(Chemistry, Analytical)

本総説は、まず、一般的な固相抽出材料の基本的性質及び用途について説明し、その後、高効率な固相抽出材料設計のために考案した新規なシート状多孔体の作成法及びその性能評価について述べたものである。シート状多孔体は、放射線グラフト重合法を軸とする一連の化学反応によって細孔表面を修飾する。基材である高分子多孔性シートに放射線を照射してモノマーと接触させることによって細孔表面に高分子鎖を付与する。さらにその高分子鎖にイオン交換基やキレート形成基を導入することによって、細孔の表面に金属選択性を与える。得られたシートは、大きな流路径を持つことから高い処理能力を実現し、かつ高密度に官能基を配置できるために優れた吸着容量を達成できるという、従来材料にはない構造上の優位性を示す。模擬試料を用いた試験を例に、材料の基本性能を紹介するとともに、海水中の微量金属捕集などの種々の適用例についても述べた。

口頭

$$^{79}$$Se分析を目的とした陽イオン交換多孔性ディスク

浅井 志保; 江坂 文孝; 篠原 伸夫; 広田 英幸*; 山田 伸介*; 三好 和義*; 斎藤 恭一*

no journal, , 

$$^{235}$$Uの核分裂生成物の1つである$$^{79}$$Seは、高レベル放射性廃棄物処分における安全評価上重要な核種であることから、その生成量の正確な評価が求められている。$$^{79}$$Seの定量には、$$beta$$線計数装置あるいは質量分析計が用いられる。これらの測定には、前処理として高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる多種・多様な測定妨害核種を除去する必要があり、煩雑な化学分離操作を伴う。そこで、本研究では化学分離の迅速化を目的として、液体透過性に優れた陽イオン交換ディスクを作製し、HLLW中に存在する核種のうち放射能寄与の大きい核種及び質量分析(ICP-MS)における測定妨害核種を捕捉除去するとともに高回収率でSeを精製する方法を検討した。模擬廃液中のSeは、洗浄液を2mL透過させることによってすべて回収され、操作時間は1分以内であった。また、Seフラクション2mL中には、放射能寄与の大きい核種を含む元素(Cs, Ba, Y, Sr)及びICP-MSによる測定の妨害元素(Gd, Dy)は検出されず、すべてディスクへ捕捉されたことがわかった。したがって、本ディスクの適用によってHLLW中$$^{79}$$Seの分離操作の大幅な迅速化を期待できる。

口頭

機能性分子をもつ高分子多孔性シートの分析材料への展開

浅井 志保; 乙坂 重嘉; 田中 亮太*; 三好 和義*; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

多孔性膜の細孔表面に機能性分子(金属を捕捉する官能基)を持つ高分子鎖を付与することによって、金属イオンを迅速に捕捉する材料を作製できる。溶液透過時に、金属イオンが細孔表面に存在する官能基(例えば、イオン交換基)まで拡散する距離が短く、効率よく金属を捕捉できるためである。しかしながら、多孔性膜を分析用に用いるには、形状や物理強度に問題がある。そこで、約1$$mu$$mの連続孔を持つ厚さ2mmのポリエチレンシートを基材として採用し、細孔表面にイオン交換基を持つ高分子鎖を付与した。得られたシートを裁断し、市販の化学分離用カートリッジに充填して、ppt(10$$^{-15}$$g/L)レベルの金属元素の濃縮操作に適用することによって分析用材料としての性能を評価した。0.3M硝酸に調製した10pptの希土類元素溶液100mLは、陽イオン交換カートリッジに5分以内に透過できた。カートリッジに吸着した希土類元素は7M硝酸5mLを透過することによってすべて回収できた。したがって、本カートリッジは極微量の希土類元素を迅速に濃縮できたことから、簡便な分析を実現する新しい分離材料として期待できる。

口頭

放射線グラフト重合法によって機能化した多孔性高分子の分析材料への展開

浅井 志保; 木村 貴海; 三好 和義*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

環境試料や廃棄物に含まれる微量な放射性核種を精確に分析するためには、測定前に不要成分や測定妨害成分化学分離によって除去する必要がある。化学分離には、一般にイオン交換樹脂などを充填したカラムが用いられている。しかしながら、イオン交換樹脂カラムによる分離では、イオン種の吸着速度が拡散に支配されるため、高速で試料溶液を処理すると回収率が低下する点が課題となっている。本研究では、拡散によるイオン種の移動抵抗を無視できる構造を持つモノリス型のシート状高分子を吸着体基材として採用し、さらに、放射線グラフト重合法によって細孔表面にイオン交換基を持つ高分子鎖を付与した分離材料を作成した。得られたシートは、優れた透水性及び物理強度を示し、試料溶液を高速で処理した場合(流量:80mL/min)でもウランやプルトニウムを100%吸着できた。陰イオン交換シートを尿中ウランの分析に適用したところ、イオン交換樹脂カラムを用いる場合に比べて大幅に分離時間を短縮できた。

口頭

Impregnation of Aliquat 336 to carboxydecanyl-thiol-group-containing polymer chain grafted onto a porous sheet

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

触媒スクラップから高効率に白金族を回収するために、白金族に選択性を持つ抽出試薬を担持した多孔性シートを作成した。多孔性シートの細孔表面にエポキシ基を持つモノマーであるグリシジルメタクリレート(GMA)をグラフト重合し、さらに、GMAのエポキシ基と11-メルカプトウンデカ酸の反応によって、高分子鎖へカルボキシチオール(CDT)基を導入した。得られた多孔性シートをエタノール/NaOH混合溶液に溶解したAliquat336溶液に浸漬させ、高分子鎖間へAliquat336を担持した。Aliaut336は、CDT基中のカルボキシル部とAliquta336中のアンモニウム部との静電相互作用によってグラフト鎖間へ高密度に担持された。このシートにパラジウム溶液(50mg-Pd/mL in 1M HCl)を透過させると、シートにパラジウムが高速で吸着された。塩酸溶液ではCDT基中のカルボキシル部は解離せず、CDT基の炭素鎖部とAliquat336の炭素鎖との疎水性相互作用によって高分子鎖間へ保持されるため、Aliquat336が持つパラジウムへの選択性が損なわれず、高効率な回収を実現できた。

口頭

使用済燃料中$$^{237}$$Np分析を迅速化する陰イオン交換多孔性高分子シート

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

$$^{237}$$Npは長半減期かつ放射性廃棄物中存在量が多いことから廃棄物処分安全評価の対象核種とされ、分析値の取得・蓄積が不可欠である。$$^{237}$$Np分析では、通常、化学分離工程の回収率補正に$$^{239}$$Npが用いられる。$$^{239}$$Npは短半減期(2.4日)のため分析毎に$$^{239}$$Npの親核種$$^{243}$$Amの標準液から$$^{239}$$Npを単離し使用する。$$^{239}$$Np単離ステップを経ずに$$^{243}$$Am-$$^{239}$$Np共存状態で分析試料に添加すると分離操作中に$$^{243}$$Am-$$^{239}$$Npの放射平衡状態が崩れ、$$^{243}$$Am標準から新たに$$^{239}$$Npが生成して回収率算出結果に影響する。そこで、本研究では$$^{243}$$Am-$$^{239}$$Np共存状態で$$^{239}$$Np標準を添加しても分析試料分離中に$$^{243}$$Am標準から有意量の$$^{239}$$Npが生成する前に分離を完了できる迅速分離可能なシート状分離材料を作製し、その分離性能を評価した。ここで、分離には、細孔表面に陰イオン交換性分子を導入した多孔性シートを用いた。本シートでは陰イオン交換樹脂カラムを用いる従来法の半分以下の時間で分離でき、使用する液量は1/10程度で済むことから$$^{237}$$Np分析工程の大幅な簡略化が可能であることがわかった。

口頭

陰イオン交換多孔性高分子フィルタを用いる使用済燃料中$$^{237}$$Np分析

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

$$^{237}$$Npは、使用済燃料や高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長半減期の$$alpha$$線放出核種であり、長期にわたって公衆被ばく線量に寄与すると推定されている。したがってHLW中$$^{237}$$Np存在量(インベントリ)を実測値に基づいて積算する必要があり、迅速かつ確実な$$^{237}$$Np分析法開発が望まれている。本研究では、グラフト重合法によって陰イオン交換性を付加した高透水性高分子フィルタを作製して化学分離用小型カートリッジに加工し、使用済燃料中に含まれる$$^{237}$$Npの測定前処理分離に適用した。$$^{243}$$Am標準を添加した使用済燃料溶解液をカートリッジに透過させたところ、吸着・洗浄操作中にNpが溶出せずフィルタに安定して保持されることを確認できた。また、迅速にAmがフィルタ内から溶出除去されたため、イオン交換樹脂カラム等を用いる従来法で問題となる、Am洗浄操作中の$$^{243}$$Amからの$$^{239}$$Npの生成を無視でき、新たに生成した$$^{239}$$Npが加算されることなく正しい回収率(90%)を算出できた。さらに、ICP-MSによる$$^{237}$$Np測定結果は、ORIGEN2計算結果と不確かさの範囲内で一致し、カートリッジによって測定妨害成分が除去されたことを実証できた。

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