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論文

Radiation chemistry of liquid water with heavy ions; Steady-state and pulse radiolysis studies

山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介

Charged Particle and Photon Interactions with Matter; Recent Advances, Applications, and Interfaces, p.325 - 354, 2010/12

重イオンの照射効果は低LET放射線とは大きく異なる。このような特異性は放射線治療や表面加工,分析技術などに利用されているものの、なぜこのような特異性が生じるのか、その詳細なメカニズムには依然不明な点も残っている。本章では、原子イオンビームによる水の放射線分解について実験的にどのようなことが近年明らかになってきたか、特にこの5年間の進展を中心に取り上げる。また、定常照射とパルス照射とでは利点や制限も異なるため、別々にまとめてある。これまで報告されている水分解生成物の収量からトラック構造やトラック内ダイナミクスについても議論する。

論文

Radiolysis of supercritical water

Lin, M.; 室屋 裕佐*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介*

Recent Trends in Radiation Chemistry, p.255 - 277, 2010/05

高温・超臨界水の放射線化学研究に関するこの10年の研究成果(放射線分解生成物の収量や反応性,過渡的化学種のスペクトル変動,超臨界状態下における密度効果等)についてまとめた。

口頭

ケイ光プローブを用いた$$^{.}$$OH収量高感度測定,1; 水分解ラジカルとの反応性と反応機構の検討

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介

no journal, , 

近年さまざまな分野に拡大している放射線利用の一つにガン治療がある。水が生体細胞の主成分であることからその放射線分解生成物の挙動は間接効果のメカニズム解明において重要である。特にOHラジカル($$^{.}$$OH)が最も重要であるためその検出や収量測定は重要である。実際の治療で用いられる線量(2$$sim$$4Gy)で生成する$$^{.}$$OHは$$mu$$Mに未満であり感度よく検出することが必要なため、本研究では$$^{.}$$OHの収量評価に吸光測定よりも感度の高い発光測定を適用することを目的とした。この際$$^{.}$$OH捕捉剤としてCoumarin-3-carboxylic acid(CCA)を用いた。CCAは$$^{.}$$OHを捕捉した後その一部がケイ光体7OH-CCAに安定化することが知られているが捕捉反応から安定化までの詳細な反応経路は不明なため、主要な水分解ラジカルである水和電子(e$$^{-}$$$$_{aq}$$)や$$^{.}$$OHとの反応性の調査や反応機構の同定も目的とした。

口頭

ケイ光プローブを用いたOH収量高感度測定,2; GeV級重粒子線照射における時間挙動の評価

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*

no journal, , 

放射線医学総合研究所HIMACでガン治療用重粒子線をCoumarin-3-carboxylic acid(CCA)水溶液に照射し、ケイ光プローブ7OH-CCA生成収量からOH収量の時間挙動を評価した。イオン種を変化させ、OHの時間挙動やそこから推察されるトラック構造についても検討した。従来の吸光分析による測定と比べ、線量は二割程度で十分であり結果もよく対応していた。

口頭

治療用重粒子線のブラッグピーク付近のOHラジカル収量,1; スカベンジャCCAを用いた収量測定

山下 真一; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

これまでケイ光プローブを用いた高感度OH収量測定手法を開発し、重粒子線照射に対して実際の測定を行ってきた。これをさらに拡張し、高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定した。ブラッグピーク付近で収量が極小値をとること,加速エネルギーが異なると同一のイオンでも異なる収量となることなどが明らかとなった。

口頭

治療用重粒子線のブラッグピーク付近のOHラジカル収量,2; HIBRACコードによるフラグメンテーションの寄与の検討

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

これまでガン治療用高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定してきた。本研究では高エネルギー重粒子線で顕著となるフラグメンテーション(核破砕)をシミュレーションにより評価し、これを元に測定結果を再現し、計算コードの検証を行うとともに各イオンの寄与がOH収量の点でどの程度あるのかについて検討した。

口頭

高エネルギー粒子線のラジカル収量の評価

前山 拓哉*; 勝村 庸介; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

これまでケイ光プローブを用いた高感度$$bullet$$OH収量測定手法を開発し、種々の重粒子線に対して$$bullet$$OH収量の時間変化を測定してきた。実際の粒子線治療ではガン患部にブラッグピーク(以下、BP)が重なるようにする。そこで本研究では従来の測定を拡張し、BP近傍での$$bullet$$OH収量を測定した。高エネルギー炭素線の場合、核破砕(フラグメンテーション)により、ほぼ等速の炭素より軽い$$^{1}$$H$$^{+}$$, $$^{4}$$He$$^{2+}$$などが発生する。重粒子線の照射効果はイオンの種類と速度に依存するため、これらのイオンの内訳をシミュレーションにより評価し、実験結果と比較した。

口頭

治療用重粒子線による水分解,1; ブラッグピーク付近における$$^{.}$$OH収量測定

前山 拓哉*; 山下 真一; 勝村 庸介; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 翠川 匡道*; Funtowiez, D.*; 村上 健*

no journal, , 

近年高エネルギー重粒子線を用いたガン治療が実用化され、外科手術に匹敵する実績をあげている。放射線誘起細胞死は直接効果と間接効果からなり、ほぼ同等の寄与を有することが知られている。特に後者では水分解で生成するOHラジカルが中心的な役割を示すと考えられているため、その収量は詳細なメカニズム追究だけでなく治療の高度化にも必要な情報と言える。実際の治療においてガン患部に照射されるブラッグピーク付近でOHラジカル収量がどのようになるか実験的に調べた。測定したOHラジカル収量から、イオンの原子番号が大きくなるほど、イオンのエネルギーが高くなるほどあるいは飛程が長くなるほど、フラグメンテーションの影響が大きくなることが示唆された。

口頭

Yield of OH near the Bragg peak of heavy-ion beam from HIMAC

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 田口 光正; 木村 敦; 室屋 裕佐*; 村上 健*

no journal, , 

ガン治療では体深部(一般的には30cm程度)まで到達するようイオンを数GeVまで加速する必要がある。重粒子線によるガン治療の利点は現象論的にはよく知られているものの、詳細なメカニズムには依然不明な点も残っている。生体主成分が水であることからまずは重粒子線による水の放射線分解の理解を深めることが重要と言える。そこで本研究ではこれまでに開発してきたケイ光プローブによるOH収量測定法を用い、ブラッグピーク付近でのOH収量を測定した。この際、OHと反応して一部安定なケイ光物質となるCoumarin-3-carboxylic acid (CCA)の水溶液を試料として用い、放射線医学総合研究所HIMACからの治療用重粒子線を照射に用い、照射後オフラインでHPLCケイ光分析により収量を評価した。高エネルギー重粒子線のブラッグピーク付近では核破砕によって生じた入射イオンよりも軽いイオンの寄与が大きくなることが知られているため、この点についても核破砕シミュレーションを用いて検討を行った。

口頭

治療用高エネルギー重粒子線による水分解; ブラッグピーク付近におけるOHラジカル収量

山下 真一; Funtowiez, D.*; 前山 拓哉*; 翠川 匡道*; 岡 壽崇; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 工藤 久明*; 勝村 庸介; et al.

no journal, , 

これまで治療用重粒子線を用いた水の放射線分解生成物のうち主要な水和電子,ヒドロキシルラジカル($$^{.}$$OH),過酸化水素の収量測定を行ってきた。Coumarin-3-carboxylic acid (CCA)を$$^{.}$$OHの捕捉剤として用い、反応後生成される安定なケイ光物質7OH-CCAを定量することで$$^{.}$$OH収量を高感度に測定できる手法の開発も行ってきた。本研究では実際の治療でガン患部に重ね合わされるブラッグピーク付近で$$^{.}$$OH収量がどのようになっているか実験的に明らかにすることを目指した。照射には放射線医学総合研究所HIMACからのC290及び135MeV/uなどを用い、どの重粒子線でもブラッグピーク付近で$$^{.}$$OH収量が極小値をとること、ブラッグピーク直後で収量が数倍に跳ね上がることなどが明らかとなった。高エネルギー重粒子線のブラッグピーク付近では核破砕により生成した加速イオンよりも軽い粒子の寄与が大きくなることが知られているため、今回得られた測定結果をHIBRACやPHITSといった核破砕シミュレーションと合わせて現在検討を進め、$$^{.}$$OH収量に対する核破砕粒子の寄与を明らかにしているところである。

口頭

治療用重粒子線ブラッグピーク付近における水分解,1; ケイ光プローブを用いたOHラジカル収量測定

山下 真一; 前山 拓哉*; 翠川 匡道*; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 工藤 久明*; 勝村 庸介; 村上 健*

no journal, , 

高エネルギー重粒子線を用いたガン治療は近年実用化され、高い治療実績をあげている。現象論的に効果的な治療が行えることがわかっているものの、その詳細なメカニズムはよくわかっておらず、生体主成分である水がどのように放射線分解するかを明らかにすることがまずは重要と言える。本研究では実際の治療でガン患部に重ね合わされるブラッグピーク周辺での水分解に着目し、間接効果において最も中心的な役割を担うと考えられているヒドロキシルラジカル($$^{.}$$OH)の収量測定を実施した。高エネルギー重粒子線では核破砕が起こるため、その寄与を$$^{.}$$OH収量から検討した。

口頭

治療用重粒子線ブラッグピーク付近における水分解,3; 一次元コードHIBRACと三次元コードPHITSの比較

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 工藤 久明*; Sihver, L.*; 村上 健*; 勝村 庸介

no journal, , 

これまで治療用重粒子線のブラッグピーク付近におけるヒドロキシルラジカル($$^{.}$$OH)収量を測定し、高エネルギー重粒子線で顕著となる入射イオンの核破砕反応の寄与をシミュレーションにより定量的に検討してきた。しかしシミュレーションコードには計算時間が短く実用上有用な一次元決定論的コードと汎用性が高くより現実に近い計算の行える三次元モンテカルロコードとがあり、その比較は必ずしも十分行われていない。そこで本研究では測定した$$^{.}$$OH収量を説明することでこれらのコードの違いを抽出し、双方の長所と短所について検討した。

口頭

治療用重粒子線ブラッグピーク付近における水分解,2; 核破砕のOHラジカル収量への寄与

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 工藤 久明*; 村上 健*; 勝村 庸介

no journal, , 

間接効果で最も重要と考えられているヒドロキシルラジカル($$^{.}$$OH)の収量をこれまでガン治療用重粒子線のブラッグピーク付近において測定してきた。このような高エネルギー重粒子線は核破砕反応により軽いイオンを発生し、特にブラッグピーク付近ではその寄与が大きくなる。そこで本研究では原子力機構で開発されてきたPHITSコードを用い、実際の実験と同一の照射システムを考慮して核破砕を定量的に評価した。測定した$$^{.}$$OH収量をこれまでに得られている知見から再現し、さらにはそれぞれのイオンの寄与を抽出した。

口頭

CCA水溶液の放射線分解; OHラジカル捕捉とケイ光プローブ生成機構

山下 真一; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; Louit, G.*; 勝村 庸介; 村上 健*

no journal, , 

クマリンカルボン酸(Coumarin-3-carboxylic acid,以下、CCA)は$$^{.}$$OHとの反応性が高く(速度定数6.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)、酸素が水溶液中に存在する場合には$$^{.}$$OHを捕捉した後に約5-6%がケイ光体7OH-CCAになるとわかっており、これまでに重粒子線照射時の$$^{.}$$OH収量評価にも適用してきた。しかし、$$^{.}$$OH捕捉から7OH-CCAに至る詳細な反応機構には依然不明な点も残っている。特に、重粒子線照射では高密度にラジカルが密集したトラックが形成され、電子線などの低LET放射線とは異なる反応がトラック内で起こる可能性も否めない。そこで今回は電子線パルスラジオリシスで比較的遅い反応を調べ、量子化学計算に基づいてOH基導入位置による差異についても検討した。

口頭

PHITSコードを用いた治療用粒子線ブラッグピーク付近のOHラジカル評価

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 室屋 裕佐*; 工藤 久明*; 岡 壽崇; 佐藤 達彦; 勝村 庸介; et al.

no journal, , 

生体主成分である水の放射線分解は重粒子線の生体影響を明らかにするうえで重要である。DNA損傷の起点の一つとして、DNA周囲の水が分解してできるOHラジカルがあげられ、その生成量や空間的な分布は重要と言える。本研究では、がん治療で患部に重ね合わされるブラッグピーク付近において、高感度ケイ光プローブを利用することでOHラジカルの収率を測定した。この領域では核破砕反応(フラグメンテーション)により、さまざまな二次粒子が混在したビームが試料に照射されるため、高エネルギー粒子線輸送計算が行えるPHITSコードを用いてその寄与についても検討した。ブラッグピークより上流では測定結果をよく説明することができたものの、下流の領域では20$$sim$$30%の差異が見られ、粒子輸送計算における二次粒子内訳をより妥当なものに改善していく必要があると示唆された。

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