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論文

Synthesis and characterization of iodovanadinite using PdI$$_{2}$$, an iodine source for the immobilisation of radioiodine

Johnstone, E. V.*; Bailey, D. J.*; Lawson, S.*; Stennett, M. C.*; Corkhill, C. L.*; Kim, M.*; Heo, J.*; 松村 大樹; Hyatt, N. C.*

RSC Advances (Internet), 10(42), p.25116 - 25124, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.49(Chemistry, Multidisciplinary)

The synthesis of a palladium-containing iodovanadinite derivative, hypothetically "PdPb$$_{9}$$(VO$$_{4}$$)$$_{6}$$I$$_{2}$$", was attempted using PdI$$_{2}$$ as a source of iodine in searching for a novel waste form for radioiodine. The resulting products were characterized using X-ray diffraction, scanning electron microscopy, energy-dispersive X-ray analysis, IR spectroscopy, thermal analysis and Pd K XANES. Results showed that PdI$$_{2}$$ can function as a sacrificial iodine source for the formation of iodovanadinite, prototypically Pb$$_{10}$$(VO$$_{4}$$)$$_{6}$$I$$_{2}$$, however, the incorporation of Pd into this phase was not definitively observed. Overall, the key novelty and importance of this work is in demonstrating a method for direct immobilisation of undissolved PdI$$_{2}$$ from nuclear fuel reprocessing, in a composite wasteform in which I-129 is immobilised within a durable iodovandinite ceramic, encapsulating Pd metal.

論文

Influence of mixing solution on characteristics of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate

入澤 啓太; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 128, p.105951_1 - 105951_7, 2020/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:41.39(Construction & Building Technology)

本研究では、ポリリン酸ナトリウムを含む混練溶液の量と濃度を変化させてリン酸添加カルシウムアルミネートセメント(CAP)の特性を調査した。ポリリン酸ナトリウムの量を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、カルシウムアルミネートセメント(CAC)中に存在するゲーレナイトと比較して、モノカルシウムアルミネートが減少していった。また、非晶質ゲル相中に存在する水の減少とCAP中の水和物として、ギブサイト(Al(OH)$$_{3}$$)の量が増大した。ポリリン酸ナトリウムの濃度を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、モノカルシウムアルミネートの減少が確認されなかった。このシリーズにおいては、ギブサイトや他の結晶性水和物も同定されなかった。加えて、未反応なポリリン酸ナトリウムがCAP中に残存した。非晶質ゲル相中の水の減少とCAP中の水和物が微細構造の緻密性を向上させていると考えられる。

論文

Development of phosphate modified CAC cementitious systems with reduced water content for the immobilization of radioactive wastes

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09

低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35$$^{circ}$$C, 60$$^{circ}$$C, 95$$^{circ}$$C, 110$$^{circ}$$C,180$$^{circ}$$C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95$$^{circ}$$Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

Reduction of water content in calcium aluminate cement with/out phosphate modification for alternative cementation technique

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Jin, F.*; 目黒 義弘; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 109, p.243 - 253, 2018/07

 被引用回数:17 パーセンタイル:63.33(Construction & Building Technology)

Cementation of the secondary aqueous wastes from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is challenging due to the significant strontium content and radioactivity, leading to a potential risk of hydrogen gas generation via radiolysis of water content. The present study investigates the reduction of water content in calcium aluminate cement (CAC) with/out phosphate modification by a heat-treatment during the solidification. The reduction of water in the CAC was found restricted by the rapid formation of crystalline hydration phases, whereas the phosphate-modified system allowed the gradual reduction of water, achieving the reduction of 60% water content at 95$$^{circ}$$C. Curing at 60-95$$^{circ}$$C also eliminated the significant cracks found at 35$$^{circ}$$C in the phosphate system. The possible difference in the amorphous products, NaCaPO$$_{4}$$.nH$$_{2}$$O type at 35$$^{circ}$$C and Ca(HPO$$_{4}$$).xH$$_{2}$$O type at 60-95$$^{circ}$$C, may have contributed to the improvement in the microstructure together with the change in the pore size distribution.

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

口頭

Effects of composition on calcium aluminate phosphate cement for caesium nitrate incorporation

入澤 啓太; Yeung, S. W.*; Suriwong, P.*; 木下 肇*

no journal, , 

放射性廃棄物における固化材としてのカルシウムアルミン酸リン酸(CAP)セメントの適合性を評価するために、セシウムの取込みに着眼しCAPセメントの組成影響を調べた。CAP試料はカルシウムアルミン酸セメント(CAC)にポリリン酸と硝酸セシウムの混合溶液を混ぜることによって作製した。硝酸セシウムは従来のCAC試料中では再沈殿し、これは硝酸セシウムとCACの相互作用は限定的であることを提示している。CAP試料中のポリリン酸含有量の増大は、CACの水和反応と硝酸セシウム再沈殿の相対量を限定させることがわかった。得られた結果は興味深いことにCAP材料と硝酸セシウムの間の潜在的な相互作用を示しているかもしれない。

口頭

Effect of phosphate modification on incorporation of caesium nitrate by calcium aluminate cement

入澤 啓太; Mcgahan, M.*; 目黒 義弘; 木下 肇*

no journal, , 

Calcium aluminate cement modified with phosphate (CAP) has been studied as one of the alternative cementitious matrices for the encapsulation of nuclear wastes, especially those containing reactive metals. Our previous study indicated a potential advantage in phosphate modification of this system for incorporation of CsNO$$_{3}$$. $$^{137}$$Cs is one of the key radioactive nuclides which causes the majority of the radioactivity in the earlier age of nuclear wastes, yet difficult to incorporate into cement systems due to the mobile nature of an alkaline element. The present study investigates the compositional effects on the CAP system, focusing on the effects of phosphate on the incorporation of CsNO$$_{3}$$. The CAP samples were prepared by mixing calcium aluminate cement (CAC) with the aqueous solution of sodium polyphosphate and CsNO$$_{3}$$. In order to keep the weight % of CsNO$$_{3}$$ constant in the prepared samples, the total weight of the matrix forming reagents (CAC and phosphate) were kept constant, as well as that of water. Only the balance between CAC and phosphate was changed to study the compositional effects. All samples were cured up to 28 days in a sealed container under ambient condition.

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,2; セメントの形成鉱物に及ぼすリン酸の役割

入澤 啓太; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

no journal, , 

本研究では、福島汚染水処理二次廃棄物スラリー及び濃縮廃液の水素ガス燃焼・漏えいリスク低減を目的に、低含水リン酸セメントによる閉じ込めを目指す。本研究では、リン酸がカルシウムアルミネートセメント中の形成鉱物に及ぼす影響を調べた。

口頭

Development of solidification techniques with minimised water content for secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima, 4; Heat-treatment of phosphate modified calcium aluminate cement under open system

Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Jin, F.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*

no journal, , 

The present study investigates the effect of water loss during the curing of phosphate-modified CAC system at different temperatures (35$$^{circ}$$C, 60$$^{circ}$$C, 90$$^{circ}$$C, 180$$^{circ}$$C) in open systems. Experimental results indicate that these phosphate-based cements do not form the conventional CAC crystalline hydration products at these temperatures but provide structural integrity despite a significant amount of water loss. Hydroxyapatite was detected at temperatures $$geq$$60$$^{circ}$$C.

口頭

Development of solidification techniques with minimised water content for secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima, 3; Effects of phosphates on calcium aluminate cement under hydrothermal conditions

Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Gao, Y.*; Chavda, M.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*

no journal, , 

The present study investigates the effect of phosphates on hydrothermal treatment of CAC system at 60$$^{circ}$$C, 105$$^{circ}$$C and 180$$^{circ}$$C. The treatment of conventional CAC resulted in formation of stable C$$_{3}$$AH$$_{6}$$ and $$gamma$$-AlOOH. Modification by mono-phosphate appeared to have delayed the hydration and overall reaction of CAC, whereas poly-phosphate appeared to significantly stabilise the amorphous binding phase up to 180$$^{circ}$$C. No crystalline phase was observed except hydroxyapatite when poly-phosphate was used.

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,1; 模擬廃棄物の合成と評価

谷口 拓海; 入澤 啓太; 伊藤 譲; 並木 仁宏; 大杉 武史; 阿部 智久; 佐藤 淳也; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; et al.

no journal, , 

原子力機構は、英国シェフィールド大学と協力して、文部科学省廃炉加速化共同プログラムを実施している。本研究では、それら廃棄物の水素ガス燃焼・漏えいリスク低減を目的に、低含水リン酸セメントによる閉じ込めを目指す。本発表では、日英共同プロジェクトの概要と合成した模擬廃棄物を紹介する。

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,5; Sr$$^{2+}$$及びCl$$^{-}$$の浸出速度

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

本研究では、福島汚染水処理二次廃棄物スラリー及び濃縮廃液の漏洩リスク・水素ガス燃焼リスク低減を目的に、リン酸を用い、それらリスクを低減できる技術を開発している。ANSI/ANS16.1に基づく浸出試験を実施し、Sr$$^{2+}$$及びCl$$^{-}$$の浸出速度を調べた。本発表は、平成28年度文部科学省委託業務の成果の一部である。

口頭

Development of solidification techniques with minimised water content for secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima, 6; Incorporation of simulated secondary aqueous wastes in CAC and CAP cements

Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 大杉 武史; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

Incorporation of simulated aqueous secondary wastes in CAC and CAP cements was studied. The inclusion of simulated secondary wastes did not disturb the fundamental reaction of the systems, but the significant salt contents resulted in Friedel's salt in CAC and chlorapatite in CAP.

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,7; 模擬二次廃棄物を含有したCAC固化体及びCAP固化体の浸出試験

Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 大杉 武史; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

福島汚染水処理二次廃棄物を含有したカルシウムアルミネートセメント(CAC)およびそのリン酸セメント(CAP)を高温条件で作製し低含水化させ、その標準浸出試験を実施した。低含水化がCACの浸出挙動に及ぼす影響は少なかったのに対し、CAPにおいては低含水化によりその浸出挙動に有意な変化がみられた。リン酸は特に高温低含水化においてSrを含むアルカリ土類元素の保持に有効であることが示唆された。

口頭

Use of NaH$$_{2}$$PO$$_{4}$$ and (NaPO$$_{3}$$)$$_{n}$$ as a phosphate source for development of magnesium phosphate cements

Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Kai Wuen, O.*; 入澤 啓太; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

Magnesium phosphate cements (MPCs) is an important engineering material that have been extensively used as fast setting repair cements in civil engineering. MPCs are formed through an exothermic acid-base reaction between MgO and a soluble phosphate source (commonly NH$$_{4}$$H$$_{2}$$PO$$_{4}$$ or KH$$_{2}$$PO$$_{4}$$) forming a crystalline magnesium phosphate salt (struvite or K-struvite respectively). The present study investigates the effect of using different sodium phosphate sources (NaH$$_{2}$$PO$$_{4}$$ and/or (NaPO$$_{3}$$)$$_{n}$$) and reduction of water content can be highly beneficial for encapsulation of radioactive wastes, since it would minimise the risk of hydrogen gas generation from the radiolysis of water by the radioactive waste components. Our preliminary investigation revealed that the use of these phosphates all resulted in the generation of amorphous products, and curing at 80$$^{circ}$$C also led to a scueessful reduction of the water contents by $$>$$50% in all systems investigated. However, the type of phosphates used appears to have a significant impact on the stability of the products in water, and the mixed use of NaH$$_{2}$$PO$$_{4}$$ and (NaPO$$_{3}$$)$$_{n}$$ indicated the best outcome.

口頭

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 2; Leaching test of simulated wasteforms with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

no journal, , 

Calcium aluminate cements modified with phosphate (CAP) have been studied as an alternative matrix for the encapsulation of aqueous secondary wastes arising from processing of contaminated waster in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The present study focuses on the immobilisation of Sr and the other elements present in the simulated wastes in the CAP cements. As a result, CAP has a great potential as a host matrix for aqueous secondary wastes currently stored in Fukushima. It was possible to incorporate the simulated secondary wastes and form stable solids that can retain Sr under exposure to water.

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