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-alkylated 2-pyrrolidone derivatives鷹尾 康一朗*; 川田 善尚*; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.294 - 298, 2015/02
被引用回数：2 パーセンタイル：17.57(Nuclear Science & Technology)UO
(NO
)(NRP) (NRP=-アルキル-2-ピロリドン)の沈殿率について、沈殿生成前後の硝酸濃度変化から見積もられる溶液の体積変化を考慮して正確に評価した。検討したピロリドン誘導体は、-ブチルピロリドンと-プロピルピロリドンである。どちらの場合でも、正確に評価された沈殿率は、単純に沈殿生成前後のウラン濃度の比から求められる値よりも常に大きくなったが、その差は0.6%-2.6%であった。この差が実質的に無視できるものなら、沈殿生成に伴う体積変化は、分析操作の単純化のため、考慮する必要がない。
野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 283(2), p.541 - 546, 2010/02
被引用回数：20 パーセンタイル：78.77(Chemistry, Analytical)硝酸溶液からのU(VI)分離用吸着剤開発として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)によるさまざまな元素の吸着性を検討した。PVPPは、広い範囲の濃度の硝酸溶液よりU(VI)を強く吸着することがわかり、強い結合にはカルボニル基の酸素とピロリドン環の窒素がともに関与していることが示唆された。核分裂生成物では、Pd(II)とTc(VII)の模擬元素であるRe(VII)以外はほとんど吸着されないこと、Pd(II)とRe(VII)は低濃度硝酸溶液からわずかに吸着されるが、Pd(II)の吸着速度はU(VI)のそれに比べ極端に遅いことがわかった。これらの結果は、PVPPによる吸着法がU(VI)の他の元素からの分離に適用できることを示す。
-ray irradiation野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 25, 2009/12
FBR燃料用高度化沈殿法再処理システム開発の一環として、U(VI)のみを選択的に沈殿させる第1沈殿工程の候補沈殿剤である-
-ブチル-2ピロリドン(NBP)の線照射に対する耐久性を、硝酸濃度をパラメーターとして検討した。硝酸濃度3Mにおいては、照射に伴うNBPの残存率は硝酸濃度によらず線量増加とともに直線的に減少し、1MGyの照射で約20%が分解した。一方、6M硝酸水溶液においての劣化は顕著であり、0.1MGyの照射で約30%が分解することがわかった。NBPの劣化機構について検討したところ、照射によりNBPのピロリドン環に酸素原子が付加して開環し、さらなる酸素原子の付加により低分子化が生じ、複数の鎖状モノアミドやC4化合物を経てシュウ酸が生成・蓄積することが明らかとなった。
森田 泰治; 鷹尾 康一朗*; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(12), p.1129 - 1136, 2009/12
被引用回数：18 パーセンタイル：74.76(Nuclear Science & Technology)ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程において低疎水性・低配位性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)を沈殿させ、次に第2沈殿工程において高い沈殿生成能力を示すピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)とPu(IV, VI)を同時に沈殿させる。本研究では、第1沈殿工程に最適の沈殿剤を選択することを目的に、-プロピルピロリドン(NProP), -ブチルピロリドン(NBP), 
-ブチルピロリドン(NiBP)及びシクロヘキシルピロリドン(NCP)を用いて、U(VI), Pu(IV)及びPu(VI)の沈殿挙動を調べた。その結果、NBPが第1沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることがわかった。
-Alkyl-2-pyrrolidone derivatives (Alkyl = -propyl, -butyl, -butyl, and cyclohexyl)鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(10), p.995 - 999, 2009/10
被引用回数：14 パーセンタイル：66.94(Nuclear Science & Technology)ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、硝酸濃度0
5.0Mの溶液におけるUO(NO)(NRP)(NRP=-アルキル-2-ピロリドン,アルキル基=-プロピル, -ブチル, -ブチル,シクロヘキシル)の溶解度を測定した。その結果、UO(NO)(NRP)の溶解度は、上澄み液における硝酸及びNRPの濃度が上昇するほど減少することがわかった。溶解度は、NRPの種類にも依存し、基本的にNRPが高疎水性であるほど溶解度は減少した。また、溶解度の評価に溶解度積の導入が有効であることがわかった。
-alkylated 2-pyrrolidone derivatives; Design and optimization of promising precipitant for uranyl ion鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Crystal Growth & Design, 8(7), p.2364 - 2376, 2008/07
被引用回数：35 パーセンタイル：89.88(Chemistry, Multidisciplinary)アルキル-2-ピロリドン誘導体の硝酸ウラニル錯体の分子構造と結晶構造を単結晶X線回折,赤外及びラマン吸収スペクトル分析により探求した。錯体の分子構造解析ではいずれのピロリドン誘導体においても、ウラニルイオンのエカトリアル面にピロリドン2分子と硝酸イオン2個がそれぞれトランス位に配位していることが判明した。n-プロピルピロリドン及びイソプロピルピロリドンのウラニル錯体の結晶構造解析から、これらの化合物の結晶格子にはボイドが存在することが示唆された。結晶の効率的パッキングについて検討を行い、イソブチルピロリドンは、そのアルキル基によってボイドを埋め、効率的結晶パッキングの要求を満足させることがわかった。
原田 雅幸*; 池田 泰久*; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*
no journal, ,
硝酸水溶液中のウラニルイオンを選択的に沈殿させうるN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)より低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体であるN-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及び N-プロピル-2-ピロリドン(NProP)のU(VI), Pu(IV)及びPu(VI)に対する沈殿能を検討した。2つの沈殿工程から構成される開発中の簡易再処理システムにおいてUのみを沈殿させる第1沈殿工程を想定した試験を実施し、2M U(VI)系で、U(VI)濃度に対して約1.5倍モル量の沈殿剤を加えることで、U回収率70%を達成できることが確認された。また、NBP及びNProPのPu(IV)及びPu(VI)に対する沈殿反応は、NBP-Pu(IV)の系でNBPの添加量が多いときに沈殿生成が見られたが、NBP-Pu(VI)系及びNProP-Pu(VI), -Pu(IV)系のいずれの場合も、今回の試験条件では沈殿が生成せず、本沈殿剤の第1沈殿工程への適用性が明らかとなった。
丸山 幸一*; 野上 雅伸*; 池田 泰久*; 西村 建二*; 森田 泰治
no journal, ,
U(VI)に対し選択的沈殿能を有する低配位性・低疎水性沈殿剤(NProP, NBP)の耐放射線性及び耐熱性を調べるため、線照射及び加熱による沈殿能の変化及び劣化生成物の検討を行った。NProP及びNBPの耐放射線性試験の結果、ともに照射線量に依存せず、3M硝酸中では0.5MGyまで照射後も当初の沈殿能を維持すること、また、NProP及びNBPの耐熱性試験として3M硝酸中で50
Cに加熱した結果、NBPは4日以内、NProPは10日以内にその構造を大きく変えるが、これはU(VI)に対する沈殿能の劣化につながらず、むしろ沈殿剤の疎水性の増大により沈殿能が向上することが明らかとなった。
原田 雅幸*; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*
no journal, ,
ウランの選択的沈殿剤として研究しているピロリドン誘導体であるN-プロピル-2-ピロリドン(NBP)及びN-ブチル-2-ピロリドン(NProP)のウラニルイオンとの錯体の分子構造を単結晶X線回折により決定し、ラマンスペクトルの測定結果と合わせ、これら錯体の構造と沈殿性との関係について検討した。その結果、NProP錯体はNBP錯体よりも若干弱い配位性を示すことが明らかとなり、また、ウランと配位子の間の距離(U-O)は、NBP錯体で2.373
で、NPrpP錯体で2.389及び2.393であること、また結晶の単位体積は、NBP錯体が577.7
であるのに対し、NProP錯体が1134と嵩高い結晶であることがわかった。
原田 雅幸*; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*
no journal, ,
これまで検討してきたN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)よりも低疎水性のN-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及びN-プロピル-2-ピロリドン(NProP)のウラニルイオン選択的沈殿剤としての性能を調べた。その結果、NBP及びNProPは、ウラニルイオン濃度,硝酸濃度,溶液温度とは無関係にウラニルイオンを化学量論的に沈殿させることを見いだした。また、大過剰のNBP添加ではPu(IV)が沈殿するものの、NProPは0.04Mから0.06Mの濃度範囲のPu(IV)及びPu(VI)を沈殿させないことがわかった。これらの結果より、NBPあるいはNProPを用いた、Pu(IV)の沈殿が生じることなくU(VI)を沈殿させうるプロセスの構築が期待できる。
Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 森田 泰治; 池田 泰久*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験でU(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本研究では、NCPより低疎水性で選択的U沈殿工程の適用が期待されるN-n-ブチルピロリドン(NBP),N-プロピルピロリドン(NProP)及びN-iso-ブチルピロリドン(NiBP)を用いてPuの沈殿挙動を調べた。Pu(IV)あるいはPu(VI)の単独溶液及びU(VI)-Pu(IV)共存溶液による試験の結果、これらの沈殿剤は、NCPと比べて、Puを沈殿させにくく、U(VI)をより選択的に沈殿させることがわかった。この結果より、これらの沈殿剤の利用は、選択的U沈殿工程の効率化に有効なことがわかった。
森田 泰治; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 佐藤 真人; 池田 泰久*; 鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。以前の研究でN-シクロ-2-ヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的により経済的にするため、ほかのピロリドン誘導体の適用を検討している。本研究では、U及びPuを共沈させる第2沈殿工程の効率化を目指し、新規高疎水性沈殿剤であるN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)及びN-(1,2-ジメチルプロピル-2-ピロリドン(NDMProP)によるPu沈殿挙動に関する試験をU(VI)-Pu(IV)共存溶液で行った。試験の結果、U(VI)はいずれの場合も非常に高い沈殿率を示し、Pu(IV)は沈殿剤添加量が大きくなるほど沈殿率が上昇し、同じ添加量ではNNpP
NCPNDMProP順で沈殿率が高いことがわかった。NNpPでは、モル比2.5倍量の添加で99.5%のPu沈殿率が得られた。また、NNpPの沈殿物が最も取り扱いやすい性状であることもわかり、本試験では、NNpPが第2沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることが示された。
鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。以前の研究でN-シクロ-2-ヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。本研究では、U及びPuを共沈させる第2沈殿工程の効率化を目指して検討している新規高疎水性沈殿剤の候補として選定されたN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP), N-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)について、詳細なU(VI)沈殿試験及び模擬FP元素を用いた除染試験を行った。試験の結果、これら沈殿剤のU(VI)に対する沈殿能の序列はNCPNNpPNDMProPであった。また、NCP, NNpP, NDMProPによるU(VI)沈殿における模擬FP元素の除染係数(DF)を測定した結果、いずれの沈殿剤を用いた場合でもZr(IV), Mo(VI)を除いてDF100が達成されており、NNpP, NDMProPを用いることでNCPと同等もしくはそれ以上の除染性を実現可能であることを確認した。
野上 雅伸*; 野田 恭子*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 川田 善尚; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、Uを選択的に沈殿させる第1沈殿工程用沈殿剤候補の低疎水性沈殿剤であるN-n-プロピル-2-ピロリドン(NProP),N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及びN-イソブチル-2-ピロリドン(NiBP),U及びPuを共沈させる第2沈殿工程用沈殿剤候補の高疎水性沈殿剤N-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)及びN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)について、線照射試験及び加熱試験を行い、その耐久性を検討した。試験の結果、3種の低疎水性沈殿剤が何れも同等かつ十分な耐線性を有することがわかった。高疎水性沈殿剤も十分な耐線性を有したが、低疎水性沈殿剤よりは高線量において沈殿率の低下が大きかった。高疎水性沈殿剤の耐線性はNDMProPNNpPNCPの順に高いと評価した。耐熱性試験では、50C,3日間の加熱では沈殿率に顕著な低下は見られなかった。
Kim, S.-Y.; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 川田 善尚; 森田 泰治; 池田 泰久*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体であるN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)、N-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)を配位した硝酸プルトニル錯体の赤外吸収スペクトル測定及び単結晶X線構造解析を行い、PuO(NO)(NCP)及びPuO(NO)(NNpP)の分子及び結晶構造を明らかにした。PuO(NO)(NCP)及びPuO(NO)(NNpP)の錯体は、Pu(VI)溶液とPuの2倍量のNCPを加え、溶液を撹拌することで沈殿を析出させて調製した。PuO(NO)(NCP)及びPuO(NO)(NNpP)の単結晶X線構造解析の結果、いずれの錯体においても、NCP又はNNpP及びNO 
をそれぞれ2個ずつエカトリアル面に配位した六方両錐型の結晶構造を持ち、Pu=O
;
, PuO
;
, Pu-O
;
といった結合距離を有することが明らかになった。
野上 雅伸*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 野田 恭子*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
FBR燃料再処理を目的として、ピロリドン誘導体(NRP)によるU(VI)の沈殿を基本とした二つの沈殿主工程から成る簡易再処理システムの開発を行っている。第1沈殿工程はU(VI)のみを沈殿させる工程であるが、沈殿条件によってはPu(IV)が共沈するとの知見が得られている。このPu(IV)共沈を抑制する手法の一つとして、マスキング剤添加法を検討した。Pu(IV)の模擬としてU(IV)を用い、マスキング剤存在下におけるU(IV)の沈殿生成挙動について検討したところ、アセトヒドロキサム酸がU(IV)沈殿生成の抑制に効果的であることが明らかとなった。
野上 雅伸*; 川崎 武志*; 鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; et al.
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程で低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体を用いてウラニルイオン(U(VI))のみを選択的分離し、第2沈殿工程で高配位性・高疎水性のピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)及びPu(IV, VI)を共沈させて回収する。各種ピロリドン誘導体によるU(VI)沈殿試験の結果、第1沈殿工程用の沈殿剤としてN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)あるいはN-iso-ブチル-2-ピロリドン(NiBP)が、第2沈殿工程用の沈殿剤としてN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)あるいはN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)が最適であることがわかった。また、U沈殿物の燃料化についても検討を行い、200C付近でウラン化合物とピロリドン化合物とに熱分解した後に450C以上でか焼することで熱処理後のウラン酸化物中の不純物を低減できることを明らかにした。
Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 菊池 俊明*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程で低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)のみを選択的分離し、第2沈殿工程で高配位性・高疎水性のピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)及びPu(IV, VI)を共沈させて回収する。Puの沈殿挙動を調べることがこのシステムの開発に不可欠であり、Pu単独溶液、U(VI)-Pu(IV, VI)混合溶液を用い、各種ピロリドン誘導体による沈殿試験を実施してきた。その結果、第1沈殿工程用の沈殿剤としてN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)が、第2沈殿工程用の沈殿剤としてN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)が、Puの沈殿性と沈殿物の性状の点から最適であることが明らかとなった。
