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論文

Sorption behavior of U and Np on zeolite

石寺 孝充; 舘 幸男; 赤木 洋介*; 芦田 敬

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.221 - 224, 2018/11

福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されているゼオライト中のU, Npのインベントリを評価するため、バッチ収着試験を実施した。その結果、人工海水を10%に希釈した溶液中でのUの収着分配係数が高い値を示したのに対し、人工海水中でのUの収着分配係数は低い値を示した。一方、Npの収着分配係数は人工海水の濃度によらず低い値を示した。ナトリウムイオンと全炭酸濃度をパラメーターにバッチ収着試験を実施した結果、Uの収着分配係数は全炭酸濃度によって大きく異なることがわかり、ゼオライト中の放射性核種のインベントリ評価には、核種の溶存化学種の変化を考慮に入れる必要があることが示唆された。

論文

The FeSe$$_{2}$$(cr) solubility determined by solubility experiments of Se co-existing with Fe

土井 玲祐; 打越 啓之*; 別部 光里*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1554 - 1562, 2016/10

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

FeSe$$_{2}$$(cr)の溶解反応の平衡定数を決定するために、鉄が共存するSe溶解度試験を実施した。温度は348Kに維持した。Se濃度の安定化から平衡到達が示唆された。沈殿固相のXRD測定により検出されたSe含有固相はFeSe$$_{2}$$(cr)だけであった。けん濁液のEhおよびpHは-188.6$$sim$$-4.9mV vs. SHE、6.00-8.76の範囲におさまった。この領域では、Se$$_{4}$$$$^{2-}$$およびFe$$^{2+}$$が熱力学的に安定である。SITモデルによって解釈した場合、Ehおよび濃度の関係をよく説明できるのは、(4Fe$$_{n}$$Se(cr)=4nFe$$^{2+}$$+Se$$_{4}$$$$^{2-}$$+(8n-2)e$$^{-}$$)反応に関して、n=0.50$$pm$$0.01およびlog K$$^{0}$$=-17.24$$pm$$0.31のときであった。このlog K$$^{0}$$値は、既往の熱力学データから算出される値とよく一致した。

論文

Diffusion and retention behaviour of Cs in illite-added compacted montmorillonite

石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 打越 啓之*; 別部 光里*

Clay Minerals, 51(2), p.161 - 172, 2016/05

本研究では、イライトを添加した圧縮モンモリロナイト中でのCsの収着拡散挙動について、透過拡散試験により検討を行った。その結果、イライトの添加により圧縮モンモリロナイト中でCsの分配係数の増加が観察されたが、実効拡散係数の増大は観察されなかった。本試験に用いたCsトレーサーの濃度の領域では、CsはFrayed Edge Site(FES)に支配的に収着していると推測される。そのため、イライト中のFESに収着したCsについては、表面拡散による実効拡散係数の増大は無視できることが確認された。

論文

Distribution of Cs and Am in the solution-bentonite colloids-granite ternary system; Effect of addition order and sorption reversibility

飯島 和毅; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*

Radiochimica Acta, 98(9-11), p.729 - 736, 2010/11

模擬地下水-ベントナイトコロイド-花崗岩の三元系におけるCs及びAmの分配挙動を調べた。花崗岩の添加によりベントナイトコロイドから核種が脱離するのが認められたことから、ベントナイトコロイドに対するCs及びAmの収着挙動は可逆であった。また、イオン交換と表面錯体反応に基づき、ベントナイトコロイドの高いエッジサイト密度を考慮した収着モデルにより、三元系におけるベントナイトコロイドへの核種収着挙動を説明することができた。

論文

Reversibility and modeling of adsorption behavior of cesium ions on colloidal montmorillonite particles

飯島 和毅; 戸村 努*; 庄司 芳之*

Applied Clay Science, 49(3), p.262 - 268, 2010/06

 被引用回数:18 パーセンタイル:36.05(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトコロイドに対するCsの収着及び脱離挙動を調べた。イオン交換・表面錯体モデルにより、Csの収着及び脱離挙動を良好に再現することができた。0.005Mより高いCs濃度で処理されたベントナイトは、Csの層間への固定につながると考えられる層間距離の減少が認められた。本研究では、Cs濃度が0.0001Mより低いので、モンモリロナイトコロイドへのCs収着は可逆であると考えられた。

論文

Corrosion products from carbon steel formed in compacted bentonite under reducing conditions

石寺 孝充; Xia, X.*; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(8), p.763 - 772, 2008/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.64(Nuclear Science & Technology)

オーバーパック腐食生成物が圧縮ベントナイト中の放射性核種の収着挙動,拡散挙動へ及ぼす影響を調べるため、あらかじめ電解腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させて鉄腐食生成物をベントナイト中へ移行させ、圧縮ベントナイト間隙中の鉄腐食生成物の存在形態を調べた。圧縮ベントナイトをスライスし、スライス片の選択溶解抽出を行い鉄腐食生成物の結晶化の程度を調べ、鉄腐食生成物の価数を調べた結果、室温で数年の範囲内では、鉄腐食生成物は非晶質のFe(OH)$$_{2}$$及びFe(OH)$$_{3}$$として存在していることが推測された。XRD分析の結果より、鉄腐食生成物によってNa型スメクタイトのFe型化はほとんど起こっておらず、鉄腐食生成物はスメクタイト粒子間に存在していることが示唆された。また、あらかじめ大気下で生成した3価の鉄腐食生成物は、圧縮ベントナイト間隙中では容易に2価に還元されないものと考えられた。

論文

Effect of sodium nitrate on the diffusion of Cl$$^{-}$$ and I$$^{-}$$ in compacted bentonite

石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(7), p.610 - 616, 2008/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.18(Nuclear Science & Technology)

TRU廃棄物処分の安全評価においては、$$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl及び$$^{129}$$Iといった核種のデータ取得が必要であるとともに、硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって、ケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$濃度をパラメータとして、高pH条件でCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$のベントナイト中の透過拡散試験を実施し、実効拡散係数(以下、$$D$$$$_{e}$$の取得を行った。その結果、CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$、及びI$$^{-}$$$$D$$$$_{e}$$は10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-11}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られた。これらのイオンの$$D$$$$_{e}$$は、NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られ、これは、NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。また、CO$$_{3}$$$$^{2-}$$はクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により、クニゲルV1中に保持されると考えられた。

報告書

海水系地下水中におけるベントナイト及び堆積岩に対するセシウムの収着挙動

北村 暁; 戸村 努*; 佐藤 治夫; 中山 雅

JAEA-Research 2008-004, 39 Pages, 2008/03

JAEA-Research-2008-004.pdf:3.0MB

海水系地下水中におけるベントナイト及び堆積岩(砂岩及び泥岩)に対するセシウムの収着分配係数を取得した。これらの固相に対するセシウムの収着挙動を明らかにすることを目的として、種々の濃度における塩化ナトリウム水溶液及び塩化カリウム水溶液においても、セシウムの収着分配係数を取得した。得られた分配係数はpHには大きな依存性を示さなかった。また、イオン強度依存性を調べたところ、ベントナイトに対する収着ではナトリウムイオンとカリウムイオンのいずれの濃度に対しても依存性を示したのに対し、堆積岩に対する収着ではナトリウムイオンに対する依存性を示さず、カリウムイオンとのみ競争的に反応することがわかった。これらの結果をもとに、イオン交換モデルを用いてセシウムの収着挙動を検討した。なお、本研究は、平成14$$sim$$15年度に、当時の核燃料サイクル開発機構東海事業所で実施されたものである。

論文

Sorption behavior of americium onto bentonite colloid

飯島 和毅; 庄司 芳之*; 戸村 努*

Radiochimica Acta, 96(9-11), p.721 - 730, 2008/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:46.49(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Amコロイドの生成を考慮して、弱アルカリ・低イオン強度条件下において、ベントナイトコロイドに対するAmの分配係数を評価した。得られた値は、大きなモンモリロナイト粒子について報告されている文献値に比べ、大きかった。これは、ベントナイトコロイドの1桁大きい反応サイト密度によるものと考えられた。比較的簡易で多くの核種に適用可能なメカニスティック収着モデルのベントナイトコロイドへの適用性も検討した。

報告書

Np(IV)水和酸化物の溶解度積

藤原 健壮; 小原 幸利*; 森 孝司

JNC-TN8400 2004-021, 32 Pages, 2004/12

JNC-TN8400-2004-021.pdf:0.44MB

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価に資するため,ネプツニウム(Np)について還元条件下で4価Np水和酸化物の溶解度を測定した。溶解度の試験は過飽和法によって行った。試料水溶液は次のように作製した。ポリプロピレンチューブに過塩素酸ナトリウムによってイオン強度(I)を1.0Mに調整した溶液と,水素ガスと白金黒(触媒)を用いて還元したNp(IV)の溶液を加えた後,水酸化ナトリウムと過塩素酸で水素イオン濃度(pHc) = 3付近に調整した。溶液調整した試料は密栓し,光による酸化を防ぐために暗室に入れ,室温(23 $$pm$$ 2°C)で一定期間静置させた。Np(IV)の濃度は.線スペクトル法によって測定した。得られた溶解度はpHcの増加に伴って直線的に減少することが確認され,その溶解度とpHの傾きから,Npは加水分解して溶解していることが考察された。その結果をふまえて,次式で表されるNp水和酸化物の見かけの(I = 1.0)溶解度積(Ksp)を算出した。(NpO$$_{2・xH}$$$$_{2}$$O$$Leftrightarrow$$Np$$^{4+}$$+ 4OH$$^{-}$$+ (x-2)H$$_{2}$$O)また, SIT法によって外挿することにより,イオン強度の補正を行い,イオン強度(I = 0)における溶解度積(log Ksp° = -56.2 $$pm$$ 0.3)を決定した。

報告書

還元条件・炭酸共存下におけるスメクタイトに対するネプツニウムの収着挙動

北村 暁; 戸村 努*

JNC-TN8400 2003-025, 67 Pages, 2003/03

JNC-TN8400-2003-025.pdf:1.48MB

還元条件・炭酸共存下におけるスメクタイトに対するネプツニウムの収着挙動を調べた。還元条件で得られた分配係数は,低全炭酸濃度において非還元条件の値に比べて大きく,全炭酸濃度の増大とともに低下した。実測で得られた分配係数について,各化学種ごとの分配係数をパラメータとした最小二乗適合を行った。この結果をもとに,主にネプツニウム(IV)の加水分解種およびヒドロキソ炭酸錯体の収着挙動について考察を行い,固相表面との特異的な相互作用により収着する可能性を指摘した。

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