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Np(IV)水和酸化物の溶解度積

Solubility Product of Np(IV) Hydrous Oxide

藤原 健壮 ; 小原 幸利*; 森 孝司

Fujiwara, Kenso; Kohara, Yukitoshi*; Mori, Takashi

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価に資するため、ネプツニウム(Np)について還元条件下で4価Np水和酸化物の溶解度を測定した。溶解度の試験は過飽和法によって行った。試料水溶液は次のように作製した。ポリプロピレンチューブに過塩素酸ナトリウムによってイオン強度(I)を1.0Mに調整した溶液と、水素ガスと白金黒(触媒)を用いて還元したNp(IV)の溶液を加えた後、水酸化ナトリウムと過塩素酸で水素イオン濃度(pHc) = 3付近に調整した。溶液調整した試料は密栓し、光による酸化を防ぐために暗室に入れ、室温(23 $$pm$$ 2$$^{circ}$$C)で一定期間静置させた。Np(IV)の濃度は.線スペクトル法によって測定した。得られた溶解度はpHcの増加に伴って直線的に減少することが確認され、その溶解度とpHの傾きから、Npは加水分解して溶解していることが考察された。その結果をふまえて、次式で表されるNp水和酸化物の見かけの(I = 1.0)溶解度積(Ksp)を算出した。(NpO$$_{2・xH}$$$$_{2}$$O$$Leftrightarrow$$Np$$^{4+}$$+ 4OH$$^{-}$$+ (x-2)H$$_{2}$$O)また、 SIT法によって外挿することにより、イオン強度の補正を行い、イオン強度(I = 0)における溶解度積(log Ksp$$^{circ}$$ = -56.2 $$pm$$ 0.3)を決定した。

In support of the performance assessment of geological disposal of high-level radioactive waste, solubility measurement of tetravalent neptunium (Np(IV)) hydroxide in reducing condition was performed. Np stock solution was reduced by using H$$_{2}$$gas and platinum black (catalyst). Solubility test were perfomed by oversaturation method. Sample solution of 1.0 M NaClO$$_{4}$$was spiked by the Np(IV) solution. The pHc value was adjusted around 3 with NaOH and HClO$$_{4,}$$and the sealed sample solution was standing at room tempreture (23 $$pm$$ 2$$^{circ}$$C) in the shaded box avoiding photo-oxidation. The concentration of Np(IV) was measured by alpha-spectrometry. The solubility decreased with increasing pHc. It can be seen that the hydrolysis species are predominantly formed with the slope of solubility. It can be seen that the hydrolysis species are predominantly formed with the slope of solubility. From the obtained results, the solubility product (K$$_{sp)}$$of Np hydroxide at I = 1.0 were determined. The experimental values were extrapolated to the standard state (I = 0) by using the specific interaction theory (SIT), and the solubility product of Np hydroxide was determined to be logKsp° = -56.2 $$pm$$ 0.3.

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