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石寺 孝充; 岡崎 充宏*; 山田 良英*; 戸村 努*; 澁谷 早苗*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.536 - 546, 2023/05
高レベル放射性廃棄物の地層処分においては、評価対象核種の収着分配係数を適切に設定することが必要である。特に、収着分配係数が低下する可能性のある条件においては、収着分配係数の実測値を拡充し、設定値の信頼性を向上させる必要がある。本研究では、セメント材料の溶出や炭素鋼材料の腐食によって生じうる高pH条件を考慮し、Sn及びNbのモンモリロナイトに対する収着試験を実施して収着分配係数のpH依存性を取得した。その結果、pHの上昇に伴って収着分配係数が低下するものの、pH11からpH12程度まで実測値を取得することが可能であった。また、得られた収着分配係数のpH依存性に対して収着モデルを適用して解析を行い、モンモリロナイトへのSnの収着には2種類、Nbの収着には1種類の収着サイトへの収着を考慮することにより、得られた収着分配係数を説明することが可能であることがわかった。
地層処分研究開発推進部
JAEA-Evaluation 2022-007, 81 Pages, 2022/11
JAEA-Evaluation-2022-007.pdf:2.06MB
JAEA-Evaluation-2022-007-appendix(CD-ROM).zip:37.06MB
国立研究開発法人日本原子力研究開発機構(以下、「原子力機構」という)は、「国の研究開発評価に関する大綱的指針」(平成28年12月21日内閣総理大臣決定)及び「文部科学省における研究及び開発に関する評価指針」(平成29年4月1日文部科学大臣決定)、並びに原子力機構の「研究開発課題評価実施規程」(平成17年10月1日制定)等に基づき、令和3年8月23日に「地層処分技術に関する研究開発」に関する事後評価及び事前評価について地層処分研究開発・評価委員会に諮問した。これを受けて、地層処分研究開発・評価委員会は、原子力機構で定められた評価手順に従い、原子力機構から提出された第3期中長期目標期間における研究開発の実施状況及び第4期中長期目標期間における研究開発の計画について評価を行った。本報告書は、地層処分研究開発・評価委員会より提出された事後評価及び事前評価結果(答申書)を取りまとめるとともに、本委員会での説明資料、及び評価結果に対する原子力機構の措置を添付したものである。
石寺 孝充
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.149 - 158, 2021/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)Effective diffusion coefficients (
) of acetic acid, butyric acid, and butanol in compacted montmorillonite were determined by through-diffusion experiments and compared with those of iodide and deuterated water. The difference in values between acetic acid, butyric acid, and iodide could be attributed to the difference in their self-diffusion coefficient values, while this was not applicable to the values determined for butanol and deuterated water. This result suggests that the values of iodide can be converted to those of carboxylic acid and utilized for migration analysis of carbon-14 in the safety assessment of geological disposal.
杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 舘 幸男
Applied Clay Science, 200, p.105910_1 - 105910_10, 2021/01
被引用回数：8 パーセンタイル：56.97(Chemistry, Physical)In the geological disposal system, increase of Ca concentration with the alteration of cementitious materials would affect the retention of other radionuclides by competitive sorption. Batch sorption experiments were performed to investigate sorption behavior of Ca and competition with other divalent cations (Sr and Ni) on the edge site of montmorillonite under alkaline conditions. Ca and Sr formed surface complexation with the edge site at higher pH region compared to Ni. Sr sorption decreased with Ca concentration in alkaline pH region, whereas Ni sorption was not affected by Ca concentration. These results indicate that Ca and Sr sorb onto the same site while Ca and Ni sorb onto different sites, and competitive sorption depends on the chemical similarity such as hydrolysis behavior. Sorption model parameters obtained from the single element batch sorption experiments successfully reproduced the results of competitive sorption experiments.
石寺 孝充; 舘 幸男; 赤木 洋介*; 芦田 敬
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.221 - 224, 2018/11
福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されているゼオライト中のU, Npのインベントリを評価するため、バッチ収着試験を実施した。その結果、人工海水を10%に希釈した溶液中でのUの収着分配係数が高い値を示したのに対し、人工海水中でのUの収着分配係数は低い値を示した。一方、Npの収着分配係数は人工海水の濃度によらず低い値を示した。ナトリウムイオンと全炭酸濃度をパラメーターにバッチ収着試験を実施した結果、Uの収着分配係数は全炭酸濃度によって大きく異なることがわかり、ゼオライト中の放射性核種のインベントリ評価には、核種の溶存化学種の変化を考慮に入れる必要があることが示唆された。
(cr) solubility determined by solubility experiments of Se co-existing with Fe土井 玲祐; 打越 啓之*; 別部 光里*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1554 - 1562, 2016/10
被引用回数：3 パーセンタイル：28.09(Nuclear Science & Technology)FeSe(cr)の溶解反応の平衡定数を決定するために、鉄が共存するSe溶解度試験を実施した。温度は348Kに維持した。Se濃度の安定化から平衡到達が示唆された。沈殿固相のXRD測定により検出されたSe含有固相はFeSe(cr)だけであった。けん濁液のEhおよびpHは-188.6
-4.9mV vs. SHE、6.00-8.76の範囲におさまった。この領域では、Se
およびFe
が熱力学的に安定である。SITモデルによって解釈した場合、Ehおよび濃度の関係をよく説明できるのは、(4Fe
Se(cr)=4nFe+Se+(8n-2)e
)反応に関して、n=0.50
0.01およびlog K
=-17.240.31のときであった。このlog K値は、既往の熱力学データから算出される値とよく一致した。
石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 打越 啓之*; 別部 光里*
Clay Minerals, 51(2), p.161 - 172, 2016/05
被引用回数：4 パーセンタイル：13.89(Chemistry, Physical)本研究では、イライトを添加した圧縮モンモリロナイト中でのCsの収着拡散挙動について、透過拡散試験により検討を行った。その結果、イライトの添加により圧縮モンモリロナイト中でCsの分配係数の増加が観察されたが、実効拡散係数の増大は観察されなかった。本試験に用いたCsトレーサーの濃度の領域では、CsはFrayed Edge Site(FES)に支配的に収着していると推測される。そのため、イライト中のFESに収着したCsについては、表面拡散による実効拡散係数の増大は無視できることが確認された。
飯島 和毅; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*
Radiochimica Acta, 98(9-11), p.729 - 736, 2010/11
被引用回数：3 パーセンタイル：23.92(Chemistry, Inorganic & Nuclear)模擬地下水-ベントナイトコロイド-花崗岩の三元系におけるCs及びAmの分配挙動を調べた。花崗岩の添加によりベントナイトコロイドから核種が脱離するのが認められたことから、ベントナイトコロイドに対するCs及びAmの収着挙動は可逆であった。また、イオン交換と表面錯体反応に基づき、ベントナイトコロイドの高いエッジサイト密度を考慮した収着モデルにより、三元系におけるベントナイトコロイドへの核種収着挙動を説明することができた。
飯島 和毅; 戸村 努*; 庄司 芳之*
Applied Clay Science, 49(3), p.262 - 268, 2010/06
被引用回数：40 パーセンタイル：72.54(Chemistry, Physical)モンモリロナイトコロイドに対するCsの収着及び脱離挙動を調べた。イオン交換・表面錯体モデルにより、Csの収着及び脱離挙動を良好に再現することができた。0.005Mより高いCs濃度で処理されたベントナイトは、Csの層間への固定につながると考えられる層間距離の減少が認められた。本研究では、Cs濃度が0.0001Mより低いので、モンモリロナイトコロイドへのCs収着は可逆であると考えられた。
石寺 孝充; Xia, X.*; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(8), p.763 - 772, 2008/08
被引用回数：6 パーセンタイル：39.98(Nuclear Science & Technology)オーバーパック腐食生成物が圧縮ベントナイト中の放射性核種の収着挙動,拡散挙動へ及ぼす影響を調べるため、あらかじめ電解腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させて鉄腐食生成物をベントナイト中へ移行させ、圧縮ベントナイト間隙中の鉄腐食生成物の存在形態を調べた。圧縮ベントナイトをスライスし、スライス片の選択溶解抽出を行い鉄腐食生成物の結晶化の程度を調べ、鉄腐食生成物の価数を調べた結果、室温で数年の範囲内では、鉄腐食生成物は非晶質のFe(OH)及びFe(OH)
として存在していることが推測された。XRD分析の結果より、鉄腐食生成物によってNa型スメクタイトのFe型化はほとんど起こっておらず、鉄腐食生成物はスメクタイト粒子間に存在していることが示唆された。また、あらかじめ大気下で生成した3価の鉄腐食生成物は、圧縮ベントナイト間隙中では容易に2価に還元されないものと考えられた。
and I in compacted bentonite石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(7), p.610 - 616, 2008/07
被引用回数：11 パーセンタイル：59.06(Nuclear Science & Technology)TRU廃棄物処分の安全評価においては、
C, 
Cl及び
Iといった核種のデータ取得が必要であるとともに、硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって、ケイ砂混合率及びNaNO濃度をパラメータとして、高pH条件でCO, Cl及びIのベントナイト中の透過拡散試験を実施し、実効拡散係数(以下、
の取得を行った。その結果、CO, Cl、及びIのは10
10
m
/s程度の値が得られた。これらのイオンのは、NaNO濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られ、これは、NaNO濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。また、COはクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により、クニゲルV1中に保持されると考えられた。
北村 暁; 戸村 努*; 佐藤 治夫; 中山 雅
JAEA-Research 2008-004, 39 Pages, 2008/03
JAEA-Research-2008-004.pdf:3.0MB
海水系地下水中におけるベントナイト及び堆積岩(砂岩及び泥岩)に対するセシウムの収着分配係数を取得した。これらの固相に対するセシウムの収着挙動を明らかにすることを目的として、種々の濃度における塩化ナトリウム水溶液及び塩化カリウム水溶液においても、セシウムの収着分配係数を取得した。得られた分配係数はpHには大きな依存性を示さなかった。また、イオン強度依存性を調べたところ、ベントナイトに対する収着ではナトリウムイオンとカリウムイオンのいずれの濃度に対しても依存性を示したのに対し、堆積岩に対する収着ではナトリウムイオンに対する依存性を示さず、カリウムイオンとのみ競争的に反応することがわかった。これらの結果をもとに、イオン交換モデルを用いてセシウムの収着挙動を検討した。なお、本研究は、平成1415年度に、当時の核燃料サイクル開発機構東海事業所で実施されたものである。
飯島 和毅; 庄司 芳之*; 戸村 努*
Radiochimica Acta, 96(9-11), p.721 - 730, 2008/00
被引用回数：10 パーセンタイル：55.82(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Amコロイドの生成を考慮して、弱アルカリ・低イオン強度条件下において、ベントナイトコロイドに対するAmの分配係数を評価した。得られた値は、大きなモンモリロナイト粒子について報告されている文献値に比べ、大きかった。これは、ベントナイトコロイドの1桁大きい反応サイト密度によるものと考えられた。比較的簡易で多くの核種に適用可能なメカニスティック収着モデルのベントナイトコロイドへの適用性も検討した。
藤原 健壮; 小原 幸利*; 森 孝司
JNC TN8400 2004-021, 32 Pages, 2004/12
JNC-TN8400-2004-021.pdf:0.44MB
高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価に資するため、ネプツニウム(Np)について還元条件下で4価Np水和酸化物の溶解度を測定した。溶解度の試験は過飽和法によって行った。試料水溶液は次のように作製した。ポリプロピレンチューブに過塩素酸ナトリウムによってイオン強度(I)を1.0Mに調整した溶液と、水素ガスと白金黒(触媒)を用いて還元したNp(IV)の溶液を加えた後、水酸化ナトリウムと過塩素酸で水素イオン濃度(pHc) = 3付近に調整した。溶液調整した試料は密栓し、光による酸化を防ぐために暗室に入れ、室温(23 2
C)で一定期間静置させた。Np(IV)の濃度は.線スペクトル法によって測定した。得られた溶解度はpHcの増加に伴って直線的に減少することが確認され、その溶解度とpHの傾きから、Npは加水分解して溶解していることが考察された。その結果をふまえて、次式で表されるNp水和酸化物の見かけの(I = 1.0)溶解度積(Ksp)を算出した。(NpO
O
Np
+ 4OH+ (x-2)HO)また、 SIT法によって外挿することにより、イオン強度の補正を行い、イオン強度(I = 0)における溶解度積(log Ksp = -56.2 0.3)を決定した。
北村 暁; 戸村 努*
JNC TN8400 2003-025, 67 Pages, 2003/03
JNC-TN8400-2003-025.pdf:1.48MB
還元条件・炭酸共存下におけるスメクタイトに対するネプツニウムの収着挙動を調べた。還元条件で得られた分配係数は,低全炭酸濃度において非還元条件の値に比べて大きく,全炭酸濃度の増大とともに低下した。実測で得られた分配係数について,各化学種ごとの分配係数をパラメータとした最小二乗適合を行った。この結果をもとに,主にネプツニウム(IV)の加水分解種およびヒドロキソ炭酸錯体の収着挙動について考察を行い,固相表面との特異的な相互作用により収着する可能性を指摘した。
石寺 孝充; 夏 暁彬; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*
no journal, ,
腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させ、ベントナイト中へ移行した鉄腐食生成物の存在形態を調べた。その結果、炭素鋼付近では非晶質の2価の水酸化物として、炭素鋼から離れるに従って3価の水酸化物として鉄腐食生成物は存在しているものと考えられた。
藤原 健壮; 小原 幸利*
no journal, ,
地層処分の安全性を評価において信頼性の高い熱力学定数が必要不可欠だが、そのデータは未だ不十分である。今回、特にデータの少ない4価ネプツニウム(Np(IV))の加水分解定数について、溶媒抽出法を用いてその導出を試みた。
飯島 和毅; 庄司 芳之; 戸村 努*
no journal, ,
ベントナイトコロイドに対するAm(III)の収着特性を調べた。得られた分配係数は、イオン交換及び表面錯体反応を仮定して求めた計算値より大きくなった。これは、ベントナイトコロイドがコロイドより粒径の大きいベントナイトに比べ、表面錯体反応に寄与するサイト密度が高いためと考えられた。
飯島 和毅; 庄司 芳之; 戸村 努*
no journal, ,
酸滴定によりベントナイトのプロトン収着サイト密度を調べた結果、ベントナイトコロイドは粒径の大きいものに比べて高い収着サイト密度を有すると考えられた。このように、前報でAmに対する分配係数が大きいことの一因と推測したベントナイトコロイドの高い収着サイト密度を、実験的に確認した。
藤原 健壮; 小原 幸利*
no journal, ,
地層処分の安全性評価において信頼性の高い熱力学定数が必要不可欠であり、さらなる精度の向上が望まれる。前回イオン強度(I)1.0Mにおける4価ネプツニウム(Np(IV))の加水分解定数について、溶媒抽出法を用いてその導出を試みた。今回、水相のイオン強度(I=0.1, 0.5, 1.0)とpH範囲(0-5)を拡充し試験を行うことにより、前回得られなかった、イオン相互作用係数とNp(OH)の加水分解定数を求めた。
