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田中 琢朗*; 福岡 将史*; 戸田 賀奈子*; 中西 貴宏; 寺島 元基; 藤原 健壮; 庭野 佑真*; 加藤 弘亮*; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*; et al.
ACS ES&T Water (Internet), 4(8), p.3579 - 3586, 2024/08
Radioactive cesium released by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident in March 2011 remains in the forest environment and is being transported to the ocean via residential areas by runoff into river systems. Most of the 
Cs in river water exists as suspended forms, being strongly fixed by micaceous clay minerals. If this fraction can change its form into dissolved forms, this results in additional input of bioavailable Cs. In this study, in-situ sampling of Cs at multiple rivers in Fukushima Prefecture was conducted using the DGT (diffusive gradient in thin film) devices to investigate the dynamics of radioactive cesium in river environments. At almost all sampling points, the DGT Cs concentrations exceeded dissolved Cs concentrations, revealing the existence of a flux from the suspended to the dissolved forms. This additional input was found to have higher Cs/ 
Cs ratios, compared those of Cs in the dissolved form. This study demonstrates that the bioavailability of Cs can be underestimated by assessing only the dissolved form due to Cs flux from the suspended particles likely caused by their dissolution.
土肥 輝美; 飯島 和毅; 町田 昌彦; 数納 広哉*; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 木村 茂*; 菅野 太志*
Environmental Radiochemical Analysis VII, p.50 - 57, 2023/12
Lichens are well known for their ability to accumulate radiocaesium discharged into atmosphere in the thallus via wet and dry deposition over long periods of time. Therefore, lichens are often used as biomonitors for radiocaesium contamination levels. However, the exact location and chemical form of radiocaesium (ionic and/or particulate) in the thalli of lichen, are still unknown. By combining autoradiography, electron microscopy and quantum chemical calculation, we demonstrate the microscale localisation of radiocaesium within lichen thallus tissues.
Di Palma, A.; Adamo, P.*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 萩原 大樹; 北村 哲浩; 迫田 晃弘; 佐藤 和彦; 飯島 和毅
Chemosphere, 308, Part 1, p.136179_1 - 136179_13, 2022/12
被引用回数：2 パーセンタイル：14.52(Environmental Sciences)本研究では、バッグにコケを移植したコケバッグを、福島県の避難地域における環境中の大気中放射性浮遊じんのバイオセンサーとして、活用できることを示した。標準化されたプロトコルが適用され、3つのコケ種が使用された。比較のため、岡山県のサイトをバックグラウンドとして使用した。コケバッグ中の放射性セシウム量は、曝露時間、場所の条件、およびコケの種の関数として評価された。福島地域では、すべてのばく露場所と期間において、コケバッグへの放射性セシウムの蓄積が認められ、ミズゴケは最も性能の高いコケとして機能した。コケ中の放射性セシウム濃度は、各ばく露場所の放射性セシウム沈着レベルおよび汚染除去状況と強く一致していた。コケバッグによる土壌由来の放射性セシウムの蓄積挙動は、オートラジオグラフィーおよび電子顕微鏡による分析結果によっても支持されている。放射性セシウム蓄積量とばく露時間の線形性に基づき、放射性セシウムの定量的評価が可能になった。
漆舘 理之*; 依田 朋之; 大谷 周一*; 山口 敏夫*; 國井 伸明*; 栗城 和輝*; 藤原 健壮; 新里 忠史; 北村 哲浩; 飯島 和毅
JAEA-Review 2022-023, 8 Pages, 2022/09
JAEA-Review-2022-023.pdf:1.19MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)では、東京電力(株)福島第一原子力発電所の事故を契機に、2012年に福島県福島市内に分析所を開設し、ゲルマニウム半導体検出器による環境試料の放射能測定を開始した。2015年10月にゲルマニウム半導体検出器を用いたガンマ線の放射性分析(
Cs、Cs)の試験所として、公益財団法人日本適合性認定協会(JAB)からISO/IEC 17025規格の認定を受けた。試験所は、2022年3月末までに約60,000のさまざまな環境サンプルを測定した。試験所の品質管理および測定技術は、JABの定期的な監視によって認定されており、2019年9月に放射能分析研究機関として認定を更新した。
桑田 遥*; 田副 博文*; Kranrod, C.*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 松枝 誠; 平尾 茂一*; 赤田 尚史*
Radiation Protection Dosimetry, 198(13-15), p.1014 - 1018, 2022/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Environmental Sciences)Low-background liquid scintillation counter is one of the popular measuring instruments used to investigate tritium radioactivity in environmental media. These instruments require the liquid sample and organic solvent to be mixed for tritium measurement. In the European Union, the registration, evaluation, authorization and restriction of chemicals regulation was established to control the use of chemical substances of very high concern. It is important to find continuously available alternative reagents. In this paper, a performance evaluation was conducted using four scintillation cocktails according to Japanese conventional procedure; although one of them, Gold Star LT
, contains nonylphenol ethoxylate, it will continue to be available for research and development. From the evaluation results it was confirmed that Gold Star LT would be a satisfactory alternative scintillator, which is similar performance of Ultima Gold LLT.
Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数：9 パーセンタイル：57.54(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
microscale localisation observation土肥 輝美; 飯島 和毅; 町田 昌彦; 数納 広哉*; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 木村 茂*; 菅野 太志*
PLOS ONE (Internet), 17(7), p.e0271035_1 - e0271035_21, 2022/07
被引用回数：4 パーセンタイル：31.38(Multidisciplinary Sciences)Many lichens are well known to accumulate radiocaesium and, thus acting as biomonitors of contamination levels. Here, we use autoradiography and demonstrate for the first time microscale localisation of radiocaesium within thallus tissues to investigate the radiocaesium forms and their accumulation mechanism. The radiocaesium was localised in the brown pigmented parts i.e., melanin-like substances, in the lower cortex of lichen thallus. Quantum chemical calculations showed that functional group of melanin-like substances can chelate Cs
ion, which indicates that the Cs ions form complexes with the substances. Based on these findings, we suggest that radiocaesium ions may be retained stably in melanin-like substances for long periods (two to six years) due to steric factors, such as those seen in porphyrin-like structures and 
multimer formation in the lower cortex.
竹安 正則; 藤原 健壮
JAEA-Review 2021-061, 11 Pages, 2022/03
JAEA-Review-2021-061.pdf:1.78MB
福島県は、ホールボディカウンター(WBC)を用いて、福島県民を対象とした内部被ばく検査(以下、福島県WBC検査という。)を実施している。日本原子力研究開発機構は、福島県が実施しているWBC検査に対して開始当初から継続的に協力してきた。本資料では、これまでの福島県WBC検査について、検査データ、住民からの問合せ対応結果などをレビューし、まとめた。また、参考情報として、他の機関が実施し公開されている検査の結果についてもまとめた。
Cs inventory吉村 和也; 中間 茂雄; 藤原 健壮
Journal of Radiation Protection and Research, 47(1), p.30 - 38, 2022/03
To better understand the radiation environment in urban area, this study investigated temporal changes in air dose rate as well as Cs inventories (Bq m
) in both residential areas and agricultural fields. The air dose rate decreased faster in residential areas than in agricultural fields. It was also observed that the Cs inventory on paved surfaces decreased with time due to horizontal wash-off, while the permeable surfaces showed no significant temporal changes unless decontamination. Our results suggest that the horizontal wash-off of Cs on the paved surfaces facilitated the decrease in air dose rate in urban areas to a greater extent compared with agricultural fields, of which air dose rate was decreased due to vertical migration of Cs.
spp. microalgae in a pond near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant佐々木 祥人; 舟木 泰智; 藤原 健壮
Limnology, 23(1), p.1 - 7, 2022/01
被引用回数：1 パーセンタイル：4.38(Limnology)福島第一原子力発電所近傍の池において微細藻類の生体および遺体への放射性セシウムの移行について調査した。生体においては、池内の微細藻類数と0.45
m以上の池内の浮遊物質の放射性セシウム濃度に相関がみられたことから、微細藻類がその池における0.45m以上の浮遊物質の放射性セシウム濃度の支配要因であることが示された。水に対する微細藻類の移行係数は、1.6
10
であった。また、微細藻類の遺体においても放射性セシウムが生体と同程度、吸着し沈殿することが明らかになった。
SrのICP-MS測定法の高感度化小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基
KEK Proceedings 2021-2, p.140 - 145, 2021/12
従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点がSr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによるSrの定量が試みられている。土壌や水以外のSrの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織のSr分析方法を開発し、開発した手法をウシ骨に対して適用した。検出下限値19Bq/kgでウシ骨中Srを定量することが可能であり、実際の硬組織中のSrも定量することができた。
Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08
被引用回数：7 パーセンタイル：56.15(Chemistry, Analytical)ウシの硬組織用のSr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。
松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*
ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07
被引用回数：4 パーセンタイル：15.61(Chemistry, Multidisciplinary)多段階分離を用いた干渉物質(
Ru及び
Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法はTc/Mo = 1.510
のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。
青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信
JAEA-Research 2021-002, 20 Pages, 2021/05
JAEA-Research-2021-002.pdf:2.75MB
環境試料中に極低濃度で存在する
IをICP-MS法で高感度かつ迅速に分析するために、共存する干渉元素(Na, Mg, K, Ca, Mo, Cd, In)からIを分離する前処理として固相抽出法が広く利用されている。固相抽出樹脂として、既存のアミノ基を導入した陰イオン交換樹脂とともに、近年ではAg担持樹脂の利用が進められており、それぞれの樹脂の特性を踏まえて前処理法の最適化が必要となっている。本研究では、陰イオン交換樹脂であるDOWEX1-X8およびAG1-X8, Ag担持樹脂であるCLResinについて、干渉元素からのIの分離特性を比較し、環境試料中のIのICP-MS分析への適用性を調査した。吸着・溶出試験の結果、全ての固相抽出樹脂はIを定量的に吸着回収した。また、CLResinは干渉元素の除去性能が最も高く、Moを3.1%残存するものの、その他の干渉元素をICP-MSの検出下限値以下にまで除去した。しかし、Iと干渉元素との濃度比の考察から、CLResin処理後に残存するMo濃度はIのICP-MS測定になお干渉するレベルであったことから、CLResinからの溶出液を陽イオン交換樹脂(DOWEX50WX8)で処理したところ、溶出液中Moの98%以上が除去され、Moによる測定干渉を除去することができた。したがって、本研究の結果、干渉元素の除去にはCLResinが最適であり、また、CLResinとDOWEX50WX8を組み合わせた前処理法は、極低濃度(バックグラウンドレベル)のIのICP-MS分析を可能とする有力な手法となる可能性があることを提示している。
土肥 輝美; 大村 嘉人*; 吉村 和也; 佐々木 隆之*; 藤原 健壮; 金井塚 清一*; 中間 茂雄; 飯島 和毅
PLOS ONE (Internet), 16(5), p.e0251828_1 - e0251828_16, 2021/05
被引用回数：8 パーセンタイル：38.97(Multidisciplinary Sciences)We investigated the radiocaesium content of nine epiphytic foliose lichens species and the adjacent barks at the boundary of the FDNPS six years after the accident in 2011. The Cs-inventory were determined to compare Cs retentions of lichens and barks under the same growth conditions. The Cs -inventory of lichens were respectively 7.9- and 3.8-times greater than the adjacent barks. Furthermore, we examined the Cs distribution within these samples using autoradiography (AR) and on the surfaces with an EPMA. AR results showed strong local spotting and heterogeneous distributions of radioactivity in both the lichen and bark samples, although the intensities were lower in the barks. In addition, radioactivity was distributed more towards the inwards of the lichen samples than the peripheries. This suggests that lichen can retain Cs that is chemically immobilized in particulates intracellularly, unlike bark.
SrのICP-MS測定に向けたSrレジンの適用性小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信
KEK Proceedings 2020-4, p.180 - 185, 2020/11
従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点がSr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによるSrの定量が試みられている。土壌や水以外のSrの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織のSr分析への適用性を検討した。魚の骨試料を対象にカラムを用いて化学分離を行ったところ、カラムへの試料導入と2.6M硝酸での洗浄の段階で、安定Srは効率よく回収し、Ca, Feはほぼ全て除去できた。Mg, Baは完全に除去できなかったが、安定Srの濃度に比べ2桁以上低濃度であり、マトリックス効果は確認されなかった。もともと低濃度のZr, Ge, Seの除去の程度の見積もりが困難であったが、質量数90でのアバンダンス感度は確認されず、ICP-MSでのSr測定時の干渉がないことがわかった。本手法は安定Srを効率よく回収しながらICP-MS測定の干渉元素を除去できるため、今後、硬組織中のSrをICP-MSで分析する際の化学分離法への適用が期待される。
Sr and Cs in soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station佐々木 隆之*; 的場 大輔*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 小林 大志*; 飯島 和毅
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.303 - 314, 2020/10
被引用回数：9 パーセンタイル：51.89(Chemistry, Analytical)The radioactivity concentrations for Sr and Cs in soil samples collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station were investigated. The depth profile of Cs from the surface soil to 20 cm showed a typical decreasing tendency, that is, high radioactivity from the surface down to 5 cm due to the strong sorption of specific minerals. After deposition of Sr, Sr has migrated to deeper soil layers in the past 5 years compared to Cs. This tendency was supported by the results of sequential extraction to identify the predominant sorption species, and by the sorption coefficients determined by batch-wise sorption experiments.
萩原 大樹; 中西 貴宏; 小西 博巳*; 鶴田 忠彦; 御園生 敏治; 藤原 健壮; 北村 哲浩
Journal of Environmental Radioactivity, 220-221, p.106294_1 - 106294_9, 2020/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Environmental Sciences)Radiocesium that originated from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident was deposited on the ground surface and has been transported via fluvial discharge, primarily in the form of particulates, to downstream areas and eventually to the ocean. During transportation, some of the radiocesium accumulated on the riverbed. In this study, we quantified the radiocesium deposition on the riverbed in the Odaka River estuary and investigated the radiocesium sedimentation process of the river bottom. Our results show that the radiocesium inventory in the seawater intrusion area is larger than those in the freshwater and marine parts of the estuary. Moreover, the particle-size distribution in the seawater intrusion area shows a high proportion of silt and clay particles compared with the distribution in other areas. The increased radiocesium inventory in this area is attributed to the sedimentation of fine particles caused by hydrodynamic factors (negligible velocity of the river flow) rather than flocculation factor by salinity variation.
舘 幸男; 佐藤 智文*; 赤木 洋介*; 川村 淳*; 中根 秀二*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅
Science of the Total Environment, 724, p.138098_1 - 138098_11, 2020/07
被引用回数：18 パーセンタイル：55.48(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物の特性を、放射性Csの収着と固定を支配する粒径サイズ, 粘土鉱物, 有機物に着目して評価した。
舘 幸男; 佐藤 智文*; 武田 智津子*; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 飯島 和毅
Science of the Total Environment, 724, p.138097_1 - 138097_10, 2020/07
被引用回数：13 パーセンタイル：41.69(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物に対するCsの収着・固定挙動を、放射性Csの収着と固定メカニズムと、Cs濃度や、粘土鉱物や有機物といった堆積物特性との関係に着目して評価した。
