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論文

Testing mosses exposed in bags as biointerceptors of airborne radiocaesium after the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

Di Palma, A.; Adamo, P.*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 萩原 大樹; 北村 哲浩; 迫田 晃弘; 佐藤 和彦; 飯島 和毅

Chemosphere, 308, Part 1, p.136179_1 - 136179_13, 2022/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.8(Environmental Sciences)

本研究では、バッグにコケを移植したコケバッグを、福島県の避難地域における環境中の大気中放射性浮遊じんのバイオセンサーとして、活用できることを示した。標準化されたプロトコルが適用され、3つのコケ種が使用された。比較のため、岡山県のサイトをバックグラウンドとして使用した。コケバッグ中の放射性セシウム量は、曝露時間、場所の条件、およびコケの種の関数として評価された。福島地域では、すべてのばく露場所と期間において、コケバッグへの放射性セシウムの蓄積が認められ、ミズゴケは最も性能の高いコケとして機能した。コケ中の放射性セシウム濃度は、各ばく露場所の放射性セシウム沈着レベルおよび汚染除去状況と強く一致していた。コケバッグによる土壌由来の放射性セシウムの蓄積挙動は、オートラジオグラフィーおよび電子顕微鏡による分析結果によっても支持されている。放射性セシウム蓄積量とばく露時間の線形性に基づき、放射性セシウムの定量的評価が可能になった。

報告書

ISO/IEC 17025に基づく試験所活動について; ゲルマニウム半導体検出器による環境試料の放射能測定

漆舘 理之*; 依田 朋之; 大谷 周一*; 山口 敏夫*; 國井 伸明*; 栗城 和輝*; 藤原 健壮; 新里 忠史; 北村 哲浩; 飯島 和毅

JAEA-Review 2022-023, 8 Pages, 2022/09

JAEA-Review-2022-023.pdf:1.19MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、東京電力(株)福島第一原子力発電所の事故を契機に、2012年に福島県福島市内に分析所を開設し、ゲルマニウム半導体検出器による環境試料の放射能測定を開始した。2015年10月にゲルマニウム半導体検出器を用いたガンマ線の放射性分析($$^{134}$$Cs、$$^{137}$$Cs)の試験所として、公益財団法人日本適合性認定協会(JAB)からISO/IEC 17025規格の認定を受けた。試験所は、2022年3月末までに約60,000のさまざまな環境サンプルを測定した。試験所の品質管理および測定技術は、JABの定期的な監視によって認定されており、2019年9月に放射能分析研究機関として認定を更新した。

論文

Performance evaluation of commercial scintillation cocktails for low-level tritium counting by high-capacity liquid scintillation counter

桑田 遥*; 田副 博文*; Kranrod, C.*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 松枝 誠; 平尾 茂一*; 赤田 尚史*

Radiation Protection Dosimetry, 198(13-15), p.1014 - 1018, 2022/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Environmental Sciences)

Low-background liquid scintillation counter is one of the popular measuring instruments used to investigate tritium radioactivity in environmental media. These instruments require the liquid sample and organic solvent to be mixed for tritium measurement. In the European Union, the registration, evaluation, authorization and restriction of chemicals regulation was established to control the use of chemical substances of very high concern. It is important to find continuously available alternative reagents. In this paper, a performance evaluation was conducted using four scintillation cocktails according to Japanese conventional procedure; although one of them, Gold Star LT$$^{2}$$, contains nonylphenol ethoxylate, it will continue to be available for research and development. From the evaluation results it was confirmed that Gold Star LT$$^{2}$$ would be a satisfactory alternative scintillator, which is similar performance of Ultima Gold LLT.

論文

Using CO$$_{2}$$ Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:61.39(Chemistry, Multidisciplinary)

誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCO$$_{2}$$ガス反応を用いて、Pu同位体分析($$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{242}$$Pu, $$^{244}$$Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。

論文

Accumulation mechanisms of radiocaesium within lichen thallus tissues determined by means of ${it in situ}$ microscale localisation observation

土肥 輝美; 飯島 和毅; 町田 昌彦; 数納 広哉*; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 木村 茂*; 菅野 太志*

PLOS ONE (Internet), 17(7), p.e0271035_1 - e0271035_21, 2022/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.8(Multidisciplinary Sciences)

Many lichens are well known to accumulate radiocaesium and, thus acting as biomonitors of contamination levels. Here, we use autoradiography and demonstrate for the first time ${it in situ}$ microscale localisation of radiocaesium within thallus tissues to investigate the radiocaesium forms and their accumulation mechanism. The radiocaesium was localised in the brown pigmented parts i.e., melanin-like substances, in the lower cortex of lichen thallus. Quantum chemical calculations showed that functional group of melanin-like substances can chelate Cs$$^{+}$$ ion, which indicates that the Cs$$^{+}$$ ions form complexes with the substances. Based on these findings, we suggest that radiocaesium ions may be retained stably in melanin-like substances for long periods (two to six years) due to steric factors, such as those seen in porphyrin-like structures and ${it via}$ multimer formation in the lower cortex.

報告書

福島県民を対象としたWBCによる内部被ばく検査(レビュー)

竹安 正則; 藤原 健壮

JAEA-Review 2021-061, 11 Pages, 2022/03

JAEA-Review-2021-061.pdf:1.78MB

福島県は、ホールボディカウンター(WBC)を用いて、福島県民を対象とした内部被ばく検査(以下、福島県WBC検査という。)を実施している。日本原子力研究開発機構は、福島県が実施しているWBC検査に対して開始当初から継続的に協力してきた。本資料では、これまでの福島県WBC検査について、検査データ、住民からの問合せ対応結果などをレビューし、まとめた。また、参考情報として、他の機関が実施し公開されている検査の結果についてもまとめた。

論文

Radiation monitoring in the residential environment; Time dependencies of air dose rate and $$^{137}$$Cs inventory

吉村 和也; 中間 茂雄; 藤原 健壮

Journal of Radiation Protection and Research, 47(1), p.30 - 38, 2022/03

To better understand the radiation environment in urban area, this study investigated temporal changes in air dose rate as well as $$^{137}$$Cs inventories (Bq m$$^{-2}$$) in both residential areas and agricultural fields. The air dose rate decreased faster in residential areas than in agricultural fields. It was also observed that the $$^{137}$$Cs inventory on paved surfaces decreased with time due to horizontal wash-off, while the permeable surfaces showed no significant temporal changes unless decontamination. Our results suggest that the horizontal wash-off of $$^{137}$$Cs on the paved surfaces facilitated the decrease in air dose rate in urban areas to a greater extent compared with agricultural fields, of which air dose rate was decreased due to vertical migration of $$^{137}$$Cs.

論文

Radiocesium transfer into freshwater planktonic ${it Chlamydomonas}$ spp. microalgae in a pond near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

佐々木 祥人; 舟木 泰智; 藤原 健壮

Limnology, 23(1), p.1 - 7, 2022/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.75(Limnology)

福島第一原子力発電所近傍の池において微細藻類の生体および遺体への放射性セシウムの移行について調査した。生体においては、池内の微細藻類数と0.45$$mu$$m以上の池内の浮遊物質の放射性セシウム濃度に相関がみられたことから、微細藻類がその池における0.45$$mu$$m以上の浮遊物質の放射性セシウム濃度の支配要因であることが示された。水に対する微細藻類の移行係数は、1.6$$times$$10$$^{3}$$であった。また、微細藻類の遺体においても放射性セシウムが生体と同程度、吸着し沈殿することが明らかになった。

論文

硬組織試料中$$^{90}$$SrのICP-MS測定法の高感度化

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基

KEK Proceedings 2021-2, p.140 - 145, 2021/12

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析方法を開発し、開発した手法をウシ骨に対して適用した。検出下限値19Bq/kgでウシ骨中$$^{90}$$Srを定量することが可能であり、実際の硬組織中の$$^{90}$$Srも定量することができた。

論文

Rapid analysis of $$^{90}$$Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.72(Chemistry, Analytical)

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

論文

Online solid-phase extraction-inductively coupled plasma-quadrupole mass spectrometry with oxygen dynamic reaction for quantification of technetium-99

松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*

ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.88(Chemistry, Multidisciplinary)

多段階分離を用いた干渉物質($$^{99}$$Ru及び$$^{98}$$Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。$$^{99}$$TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法は$$^{99}$$Tc/Mo = 1.5$$times$$10$$^{-13}$$のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。

報告書

環境試料中ヨウ素-129のICP-MS分析に向けた固相抽出法の開発; 陰イオン交換樹脂および銀イオン担持樹脂の干渉元素除去特性の比較

青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信

JAEA-Research 2021-002, 20 Pages, 2021/05

JAEA-Research-2021-002.pdf:2.75MB

環境試料中に極低濃度で存在する$$^{129}$$IをICP-MS法で高感度かつ迅速に分析するために、共存する干渉元素(Na, Mg, K, Ca, Mo, Cd, In)からIを分離する前処理として固相抽出法が広く利用されている。固相抽出樹脂として、既存のアミノ基を導入した陰イオン交換樹脂とともに、近年ではAg$$^{+}$$担持樹脂の利用が進められており、それぞれの樹脂の特性を踏まえて前処理法の最適化が必要となっている。本研究では、陰イオン交換樹脂であるDOWEX1-X8およびAG1-X8, Ag$$^{+}$$担持樹脂であるCLResinについて、干渉元素からのIの分離特性を比較し、環境試料中の$$^{129}$$IのICP-MS分析への適用性を調査した。吸着・溶出試験の結果、全ての固相抽出樹脂はIを定量的に吸着回収した。また、CLResinは干渉元素の除去性能が最も高く、Moを3.1%残存するものの、その他の干渉元素をICP-MSの検出下限値以下にまで除去した。しかし、$$^{129}$$Iと干渉元素との濃度比の考察から、CLResin処理後に残存するMo濃度は$$^{129}$$IのICP-MS測定になお干渉するレベルであったことから、CLResinからの溶出液を陽イオン交換樹脂(DOWEX50WX8)で処理したところ、溶出液中Moの98%以上が除去され、Moによる測定干渉を除去することができた。したがって、本研究の結果、干渉元素の除去にはCLResinが最適であり、また、CLResinとDOWEX50WX8を組み合わせた前処理法は、極低濃度(バックグラウンドレベル)の$$^{129}$$IのICP-MS分析を可能とする有力な手法となる可能性があることを提示している。

論文

Radiocaesium accumulation capacity of epiphytic lichens and adjacent barks collected at the perimeter boundary site of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 吉村 和也; 佐々木 隆之*; 藤原 健壮; 金井塚 清一*; 中間 茂雄; 飯島 和毅

PLOS ONE (Internet), 16(5), p.e0251828_1 - e0251828_16, 2021/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.49(Multidisciplinary Sciences)

We investigated the radiocaesium content of nine epiphytic foliose lichens species and the adjacent barks at the boundary of the FDNPS six years after the accident in 2011. The $$^{137}$$Cs-inventory were determined to compare Cs retentions of lichens and barks under the same growth conditions. The $$^{137}$$Cs -inventory of lichens were respectively 7.9- and 3.8-times greater than the adjacent barks. Furthermore, we examined the Cs distribution within these samples using autoradiography (AR) and on the surfaces with an EPMA. AR results showed strong local spotting and heterogeneous distributions of radioactivity in both the lichen and bark samples, although the intensities were lower in the barks. In addition, radioactivity was distributed more towards the inwards of the lichen samples than the peripheries. This suggests that lichen can retain $$^{137}$$Cs that is chemically immobilized in particulates intracellularly, unlike bark.

論文

生体内硬組織試料中$$^{90}$$SrのICP-MS測定に向けたSrレジンの適用性

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

KEK Proceedings 2020-4, p.180 - 185, 2020/11

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析への適用性を検討した。魚の骨試料を対象にカラムを用いて化学分離を行ったところ、カラムへの試料導入と2.6M硝酸での洗浄の段階で、安定Srは効率よく回収し、Ca, Feはほぼ全て除去できた。Mg, Baは完全に除去できなかったが、安定Srの濃度に比べ2桁以上低濃度であり、マトリックス効果は確認されなかった。もともと低濃度のZr, Ge, Seの除去の程度の見積もりが困難であったが、質量数90でのアバンダンス感度は確認されず、ICP-MSでの$$^{90}$$Sr測定時の干渉がないことがわかった。本手法は安定Srを効率よく回収しながらICP-MS測定の干渉元素を除去できるため、今後、硬組織中の$$^{90}$$SrをICP-MSで分析する際の化学分離法への適用が期待される。

論文

Vertical distribution of $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐々木 隆之*; 的場 大輔*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 小林 大志*; 飯島 和毅

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.303 - 314, 2020/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:35.51(Chemistry, Analytical)

The radioactivity concentrations for $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soil samples collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station were investigated. The depth profile of $$^{137}$$Cs from the surface soil to 20 cm showed a typical decreasing tendency, that is, high radioactivity from the surface down to 5 cm due to the strong sorption of specific minerals. After deposition of $$^{90}$$Sr, $$^{90}$$Sr has migrated to deeper soil layers in the past 5 years compared to $$^{137}$$Cs. This tendency was supported by the results of sequential extraction to identify the predominant sorption species, and by the sorption coefficients determined by batch-wise sorption experiments.

論文

Radiocesium distribution in the sediments of the Odaka River estuary, Fukushima, Japan

萩原 大樹; 中西 貴宏; 小西 博巳*; 鶴田 忠彦; 御園生 敏治; 藤原 健壮; 北村 哲浩

Journal of Environmental Radioactivity, 220-221, p.106294_1 - 106294_9, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

Radiocesium that originated from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident was deposited on the ground surface and has been transported via fluvial discharge, primarily in the form of particulates, to downstream areas and eventually to the ocean. During transportation, some of the radiocesium accumulated on the riverbed. In this study, we quantified the radiocesium deposition on the riverbed in the Odaka River estuary and investigated the radiocesium sedimentation process of the river bottom. Our results show that the radiocesium inventory in the seawater intrusion area is larger than those in the freshwater and marine parts of the estuary. Moreover, the particle-size distribution in the seawater intrusion area shows a high proportion of silt and clay particles compared with the distribution in other areas. The increased radiocesium inventory in this area is attributed to the sedimentation of fine particles caused by hydrodynamic factors (negligible velocity of the river flow) rather than flocculation factor by salinity variation.

論文

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 1; Insights from sediment properties and radiocesium distributions

舘 幸男; 佐藤 智文*; 赤木 洋介*; 川村 淳*; 中根 秀二*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138098_1 - 138098_11, 2020/07

 被引用回数:13 パーセンタイル:57.17(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物の特性を、放射性Csの収着と固定を支配する粒径サイズ, 粘土鉱物, 有機物に着目して評価した。

論文

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 2; Sorption and fixation behaviors and their relationship to sediment properties

舘 幸男; 佐藤 智文*; 武田 智津子*; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138097_1 - 138097_10, 2020/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:43.42(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物に対するCsの収着・固定挙動を、放射性Csの収着と固定メカニズムと、Cs濃度や、粘土鉱物や有機物といった堆積物特性との関係に着目して評価した。

論文

Rapid tritium analysis for marine products in the coastal area of Fukushima

桑田 遥*; 御園生 敏治; 藤原 健壮; 武石 稔; 眞鍋 早知*; 北村 哲浩

Radiation Environment and Medicine, 9(1), p.28 - 34, 2020/02

水生生物のトリチウム分析は、福島で扱われる重要な主題の1つである。しかしながら、トリチウムを測定する従来の方法は複雑な前処理手法が必要であり、熟練した技術と時間が必要である。このため、福島県沿岸の水産物のトリチウムに関する報告はほとんどない状況である。ここでは、水生生物への影響を理解するために、2015年から2018年に福島の沿岸で採取したヒラメの組織自由水トリチウム(TFWT)および有機結合トリチウム(OBT)を測定した。まず、測定には従来の方法を使用し、その後、凍結乾燥と燃焼水の回収プロセスを変更することにより、従来の手方法を短縮しようと試みた。両方の方法の測定結果は、ヒラメのTFWTとOBTのほとんどが検出限界または定量限界よりも低く、人間への影響は無視できると考えられることを示した。

論文

Mineral composition characteristics of radiocesium sorbed and transported sediments within the Tomioka river basin in Fukushima Prefecture

萩原 大樹; 小西 博巳*; 中西 貴宏; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 北村 哲浩

Journal of Environmental Radioactivity, 211, p.106042_1 - 106042_10, 2020/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.71(Environmental Sciences)

The deposited radiocesium in the Fukushima river basin is transported in the river systems by soil particles and redistributed in the downstream areas. Although predicting the behaviors of minerals that adsorb radiocesium and of radiocesium dissolved in river water within the river systems is essential, the dominant mineral species that adsorb radiocesium have not yet been comprehensively identified. We identify herein such mineral species by investigating the $$^{137}$$Cs distribution and the mineral species in each size fraction that are found in the bedload sediments from an upstream reservoir to an estuary within the Tomioka river basin located east of Fukushima Prefecture in Japan. In the fine sand sediment, which is the dominant fraction in terms of the $$^{137}$$Cs quantity in the river bedload, the $$^{137}$$Cs concentrations of the felsic and mafic minerals are comparable to that of micas. The mafic minerals contain 62% of the $$^{137}$$Cs in the fine sand fraction in the upstream area, while the felsic minerals contain the highest quantities of $$^{137}$$Cs in the downstream area. These results suggest that the quantification of the mineral species and the $$^{137}$$Cs concentration of each size fraction are critically important in predicting the behaviors of the minerals and radiocesium within the Fukushima river basin in the future.

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