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論文

Rapid analysis of $$^{90}$$Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

論文

Online solid-phase extraction-inductively coupled plasma-quadrupole mass spectrometry with oxygen dynamic reaction for quantification of technetium-99

松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*

ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

多段階分離を用いた干渉物質($$^{99}$$Ru及び$$^{98}$$Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。$$^{99}$$TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法は$$^{99}$$Tc/Mo = 1.5$$times$$10$$^{-13}$$のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。

報告書

環境試料中ヨウ素-129のICP-MS分析に向けた固相抽出法の開発; 陰イオン交換樹脂および銀イオン担持樹脂の干渉元素除去特性の比較

青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信

JAEA-Research 2021-002, 20 Pages, 2021/05

JAEA-Research-2021-002.pdf:2.75MB

環境試料中に極低濃度で存在する$$^{129}$$IをICP-MS法で高感度かつ迅速に分析するために、共存する干渉元素(Na, Mg, K, Ca, Mo, Cd, In)からIを分離する前処理として固相抽出法が広く利用されている。固相抽出樹脂として、既存のアミノ基を導入した陰イオン交換樹脂とともに、近年ではAg$$^{+}$$担持樹脂の利用が進められており、それぞれの樹脂の特性を踏まえて前処理法の最適化が必要となっている。本研究では、陰イオン交換樹脂であるDOWEX1-X8およびAG1-X8, Ag$$^{+}$$担持樹脂であるCLResinについて、干渉元素からのIの分離特性を比較し、環境試料中の$$^{129}$$IのICP-MS分析への適用性を調査した。吸着・溶出試験の結果、全ての固相抽出樹脂はIを定量的に吸着回収した。また、CLResinは干渉元素の除去性能が最も高く、Moを3.1%残存するものの、その他の干渉元素をICP-MSの検出下限値以下にまで除去した。しかし、$$^{129}$$Iと干渉元素との濃度比の考察から、CLResin処理後に残存するMo濃度は$$^{129}$$IのICP-MS測定になお干渉するレベルであったことから、CLResinからの溶出液を陽イオン交換樹脂(DOWEX50WX8)で処理したところ、溶出液中Moの98%以上が除去され、Moによる測定干渉を除去することができた。したがって、本研究の結果、干渉元素の除去にはCLResinが最適であり、また、CLResinとDOWEX50WX8を組み合わせた前処理法は、極低濃度(バックグラウンドレベル)の$$^{129}$$IのICP-MS分析を可能とする有力な手法となる可能性があることを提示している。

論文

Radiocaesium accumulation capacity of epiphytic lichens and adjacent barks collected at the perimeter boundary site of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 吉村 和也; 佐々木 隆之*; 藤原 健壮; 金井塚 清一*; 中間 茂雄; 飯島 和毅

PLOS ONE (Internet), 16(5), p.e0251828_1 - e0251828_16, 2021/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:0(Multidisciplinary Sciences)

We investigated the radiocaesium content of nine epiphytic foliose lichens species and the adjacent barks at the boundary of the FDNPS six years after the accident in 2011. The $$^{137}$$Cs-inventory were determined to compare Cs retentions of lichens and barks under the same growth conditions. The $$^{137}$$Cs -inventory of lichens were respectively 7.9- and 3.8-times greater than the adjacent barks. Furthermore, we examined the Cs distribution within these samples using autoradiography (AR) and on the surfaces with an EPMA. AR results showed strong local spotting and heterogeneous distributions of radioactivity in both the lichen and bark samples, although the intensities were lower in the barks. In addition, radioactivity was distributed more towards the inwards of the lichen samples than the peripheries. This suggests that lichen can retain $$^{137}$$Cs that is chemically immobilized in particulates intracellularly, unlike bark.

論文

生体内硬組織試料中$$^{90}$$SrのICP-MS測定に向けたSrレジンの適用性

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

KEK Proceedings 2020-4, p.180 - 185, 2020/11

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析への適用性を検討した。魚の骨試料を対象にカラムを用いて化学分離を行ったところ、カラムへの試料導入と2.6M硝酸での洗浄の段階で、安定Srは効率よく回収し、Ca, Feはほぼ全て除去できた。Mg, Baは完全に除去できなかったが、安定Srの濃度に比べ2桁以上低濃度であり、マトリックス効果は確認されなかった。もともと低濃度のZr, Ge, Seの除去の程度の見積もりが困難であったが、質量数90でのアバンダンス感度は確認されず、ICP-MSでの$$^{90}$$Sr測定時の干渉がないことがわかった。本手法は安定Srを効率よく回収しながらICP-MS測定の干渉元素を除去できるため、今後、硬組織中の$$^{90}$$SrをICP-MSで分析する際の化学分離法への適用が期待される。

論文

Vertical distribution of $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐々木 隆之*; 的場 大輔*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 小林 大志*; 飯島 和毅

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.303 - 314, 2020/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.17(Chemistry, Analytical)

The radioactivity concentrations for $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soil samples collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station were investigated. The depth profile of $$^{137}$$Cs from the surface soil to 20 cm showed a typical decreasing tendency, that is, high radioactivity from the surface down to 5 cm due to the strong sorption of specific minerals. After deposition of $$^{90}$$Sr, $$^{90}$$Sr has migrated to deeper soil layers in the past 5 years compared to $$^{137}$$Cs. This tendency was supported by the results of sequential extraction to identify the predominant sorption species, and by the sorption coefficients determined by batch-wise sorption experiments.

論文

Radiocesium distribution in the sediments of the Odaka River estuary, Fukushima, Japan

萩原 大樹; 中西 貴宏; 小西 博巳*; 鶴田 忠彦; 御園生 敏治; 藤原 健壮; 北村 哲浩

Journal of Environmental Radioactivity, 220-221, p.106294_1 - 106294_9, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

Radiocesium that originated from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident was deposited on the ground surface and has been transported via fluvial discharge, primarily in the form of particulates, to downstream areas and eventually to the ocean. During transportation, some of the radiocesium accumulated on the riverbed. In this study, we quantified the radiocesium deposition on the riverbed in the Odaka River estuary and investigated the radiocesium sedimentation process of the river bottom. Our results show that the radiocesium inventory in the seawater intrusion area is larger than those in the freshwater and marine parts of the estuary. Moreover, the particle-size distribution in the seawater intrusion area shows a high proportion of silt and clay particles compared with the distribution in other areas. The increased radiocesium inventory in this area is attributed to the sedimentation of fine particles caused by hydrodynamic factors (negligible velocity of the river flow) rather than flocculation factor by salinity variation.

論文

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 1; Insights from sediment properties and radiocesium distributions

舘 幸男; 佐藤 智文*; 赤木 洋介*; 川村 淳*; 中根 秀二*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138098_1 - 138098_11, 2020/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.14(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物の特性を、放射性Csの収着と固定を支配する粒径サイズ, 粘土鉱物, 有機物に着目して評価した。

論文

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 2; Sorption and fixation behaviors and their relationship to sediment properties

舘 幸男; 佐藤 智文*; 武田 智津子*; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138097_1 - 138097_10, 2020/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.03(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物に対するCsの収着・固定挙動を、放射性Csの収着と固定メカニズムと、Cs濃度や、粘土鉱物や有機物といった堆積物特性との関係に着目して評価した。

論文

Rapid tritium analysis for marine products in the coastal area of Fukushima

桑田 遥*; 御園生 敏治; 藤原 健壮; 武石 稔; 眞鍋 早知*; 北村 哲浩

Radiation Environment and Medicine, 9(1), p.28 - 34, 2020/02

水生生物のトリチウム分析は、福島で扱われる重要な主題の1つである。しかしながら、トリチウムを測定する従来の方法は複雑な前処理手法が必要であり、熟練した技術と時間が必要である。このため、福島県沿岸の水産物のトリチウムに関する報告はほとんどない状況である。ここでは、水生生物への影響を理解するために、2015年から2018年に福島の沿岸で採取したヒラメの組織自由水トリチウム(TFWT)および有機結合トリチウム(OBT)を測定した。まず、測定には従来の方法を使用し、その後、凍結乾燥と燃焼水の回収プロセスを変更することにより、従来の手方法を短縮しようと試みた。両方の方法の測定結果は、ヒラメのTFWTとOBTのほとんどが検出限界または定量限界よりも低く、人間への影響は無視できると考えられることを示した。

論文

Mineral composition characteristics of radiocesium sorbed and transported sediments within the Tomioka river basin in Fukushima Prefecture

萩原 大樹; 小西 博巳*; 中西 貴宏; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 北村 哲浩

Journal of Environmental Radioactivity, 211, p.106042_1 - 106042_10, 2020/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.03(Environmental Sciences)

The deposited radiocesium in the Fukushima river basin is transported in the river systems by soil particles and redistributed in the downstream areas. Although predicting the behaviors of minerals that adsorb radiocesium and of radiocesium dissolved in river water within the river systems is essential, the dominant mineral species that adsorb radiocesium have not yet been comprehensively identified. We identify herein such mineral species by investigating the $$^{137}$$Cs distribution and the mineral species in each size fraction that are found in the bedload sediments from an upstream reservoir to an estuary within the Tomioka river basin located east of Fukushima Prefecture in Japan. In the fine sand sediment, which is the dominant fraction in terms of the $$^{137}$$Cs quantity in the river bedload, the $$^{137}$$Cs concentrations of the felsic and mafic minerals are comparable to that of micas. The mafic minerals contain 62% of the $$^{137}$$Cs in the fine sand fraction in the upstream area, while the felsic minerals contain the highest quantities of $$^{137}$$Cs in the downstream area. These results suggest that the quantification of the mineral species and the $$^{137}$$Cs concentration of each size fraction are critically important in predicting the behaviors of the minerals and radiocesium within the Fukushima river basin in the future.

論文

Temporal decrease in air dose rate in the sub-urban area affected by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident during four years after decontamination works

中間 茂雄; 吉村 和也; 藤原 健壮; 石川 浩康; 飯島 和毅

Journal of Environmental Radioactivity, 208-209, p.106013_1 - 106013_8, 2019/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:37.91(Environmental Sciences)

除染後の空間線量率の低下傾向とそれに影響を及ぼす要因は、公衆の外部被ばくの予測や被ばく低減対策の実施など、放射線防護のための重要な情報である。本研究では、2012年11月から4年間、除染を実施した福島第一原子力発電所周辺の避難区域における163地点で空間線量率の減少を調査した。アスファルト舗装上の空間線量率は土壌表面よりも急速に減少すること、森林付近の空間線量率は、周囲の開けた場所よりも減少が遅いことが明らかとなった。これらの結果は、都市部における空間線量率は、土地利用によらず、除染後においても減少が早いことを示唆している。また、他の研究との比較から、空間線量率は避難区域内よりも避難区域外の方が早く減少する傾向があること、除染後の空間線量率の低下は除染前よりも遅いことが明らかとなった。物理減衰を除く生態学的減少率のうち、風化と人間活動による減少の寄与は、それぞれ約80%と20%と推定された。

論文

Applicability of autonomous unmanned helicopter survey of air dose rate in suburban area

吉村 和也; 藤原 健壮; 中間 茂雄

Radiation Protection Dosimetry, 184(3-4), p.315 - 318, 2019/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.13(Environmental Sciences)

To investigate the applicability of autonomous unmanned helicopter (AUH) survey, the result of AUH survey in sub-urban area was compared with air dose rate measured on the ground. The AUH survey showed similar measurement error with the errors reported for plane permeable fields (within uncertainty factor of 2), suggesting that the AUH survey is effective tool to clarify the air dose rate distribution in urban area. The other survey tools on the ground, however, is necessary to clarify the distribution in detail. The measurement error of the AUH survey was suggested to be attributed to the spatial heterogeneity of coefficient to convert the $$gamma$$ ray count rate detected by AUH to the air dose rate.

論文

Electron microscopic analysis of radiocaesium-bearing microparticles in lichens collected within 3 km of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

土肥 輝美; 田籠 久也; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 金井塚 清一*; 飯島 和毅

Environmental Radiochemical Analysis VI, p.58 - 70, 2019/09

福島第一原子力発電所事故由来の放射性セシウム微粒子(CsMP)の物理化学特性を統計的に調べるには、効率的なCsMPの収集と単離が求められる。本研究では、大気中浮遊粒子を捕捉する性質を持つ地衣類と、電子顕微鏡分析を用いた分析法を確立した。地衣類の過酸化水素による分解と、FE-EPMAの自動粒子解析システムを組み合わせることで、その他多くの鉱物等粒子中からCsMPを効率的に検出することができた。また、単離された粒子の元素組成や放射能は、分解処理の影響を受けていないことが示された。更にFE-EPMAによる二次元元素分析結果から、いくつかの粒子において不均一な元素分布(SnやFe, Crなど)が見られた。このように本法は、粒子の特性傾向を統計的に把握するため、多くの粒子分析を行う際に有効と期待される。

論文

Rapid determination of Sr-90 in environmental matrices by SPE-ICP-MS for emergency monitoring

藤原 健壮; 柳澤 華代*; 飯島 和毅

Environmental Radiochemical Analysis VI, p.89 - 96, 2019/09

ストロンチウム90は核分裂生成物のうち収率と毒性が高いため、環境試料の測定では低濃度での測定が必要となる。特に事故時においては迅速な環境モニタリングと健康影響の評価が必要である。環境中の放射性核種の移行挙動の評価のためには、溶液のみならず、生物や土壌中の分析が必要である。溶液中におけるストロンチウム90のICP-MSによる迅速分析手法が近年確立されている。しかしながら本手法では、土壌や魚等の分析については、同位元素や対象外物質を多く含むため、重核が測定に影響を与えるなどの理由によりまだ確立されていない。よって本研究では、魚や土壌中に含まれるストロンチウム90の分析手法をっかうりつするため、ストロンチウムの同位体やカルシウムのような共存イオンの影響を評価した。

報告書

環境試料中からの放射性セシウム微粒子の単離; リターへの適用事例

田籠 久也; 土肥 輝美; 石井 康雄; 金井塚 清一*; 藤原 健壮; 飯島 和毅

JAEA-Technology 2019-001, 37 Pages, 2019/03

JAEA-Technology-2019-001.pdf:26.85MB

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故由来の放射性セシウム微粒子(CsMP)の空間的分布の把握や、その物理化学特性を統計的に評価するには、環境試料等からの効率的なCsMPの単離が必要となる。本報では、森林生態系のCs循環に影響する可能性のあるリターに着目し、リターからの効率的なCsMPの単離法を開発した。過酸化水素水による有機物分解処理と、電子顕微鏡学的手法を組み合わせることによって、多くの土壌鉱物粒子を含むリター中からCsMPを短時間(1粒子あたり3日)で単離することができた。この単離法は、林床のリターのみならず、生木の樹皮や葉などの植物試料をはじめ、その他の有機物試料への適用も期待される。

論文

被覆面の違いによる除染後の空間線量率の変化傾向

中間 茂雄; 吉村 和也; 藤原 健壮; 石川 浩康; 飯島 和毅

KEK Proceedings 2018-7, p.154 - 158, 2018/11

除染後の空間線量率の変化傾向は、住民の将来の外部被ばくの評価や、住民の帰還、帰還後の被ばく低減を検討する上で重要な情報となるが、その変化傾向を支配する要因は明らかではない。本研究では、地表面に近い位置で測定した表面線量率の変化傾向を解析し、除染後の空間線量率の変化傾向に対する被覆面の違いによる影響について検討した。空間線量率および表面線量率の減少速度ともに、土壌面よりもアスファルト舗装面において大きくなった。また、周辺環境の影響を受けない開けた場所のすべてにおいて減少速度比が0.8$$sim$$1.2に分布したことから、空間線量率の変化は表面線量率の変化と一致し、被覆面の違いが空間線量率の減少速度に影響することが明確となった。さらに、地表面における局所的な土壌の流失、堆積は空間線量率の減少速度に寄与しないことも確認された。

論文

Distribution of $$^{137}$$Cs on components in urban area four years after the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

吉村 和也; 斎藤 公明; 藤原 健壮

Journal of Environmental Radioactivity, 178-179, p.48 - 54, 2017/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:51.46(Environmental Sciences)

This study evaluated relative $$^{137}$$Cs inventory on urban surfaces to the initial inventory on plane permeable field in evacuation zone about four years after the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident. The average relative inventory of paved ground was 0.18, accounting for 20% of that on plane permeable ground. Other urban surfaces showed small average values less than 0.1, indicating rapid removal of radiocesium from urban surfaces. Roads, roofs and rooftops, however, showed large variations in the relative inventories, which occasionally exceeded 0.4. Difference in material was indicated to be a factor of the variation observed for roofs/rooftops. Different relative inventories were found for roads and roofs between this study and the case in Europe, suggesting the importance to evaluate regionally-specific relative inventory on urban surfaces.

論文

宅地における$$^{137}$$Cs分布特性

吉村 和也; 藤原 健壮; 斎藤 公明

KEK Proceedings 2016-8, p.67 - 71, 2016/10

平坦な浸透面の初期$$^{137}$$Cs沈着量に対する、宅地の各被覆要素における相対沈着量を求め、宅地における$$^{137}$$Cs分布状況を示すパラメータを得た。2015年1月時点の相対沈着量は平坦な浸透面で最も高く(0.92)、次いで地表舗装面(0.28)が高い値を示した。家屋外面を構成する屋根、壁、窓などの相対沈着量は0.1未満であり、事故後4年近く経過した建築物の汚染レベルは現時点で限定的であることが確認された。地上舗装面、及び屋根の相対沈着量は、チェルノブイリ原子力発電所事故後のヨーロッパのケースと異なる値を示した。そのため今後は、相対沈着量の変動要因を定量的に評価し、経時変化を把握することで地域固有のパラメータ化を行うことが正確な被ばく線量の予測評価に重要と考えられる。

論文

Radiocaesium activity concentrations in parmelioid lichens within a 60 km radius of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 柏谷 博之*; 藤原 健壮; 坂本 義昭; 飯島 和毅

Journal of Environmental Radioactivity, 146, p.125 - 133, 2015/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:48.04(Environmental Sciences)

東京電力福島第一原子力発電所(FDNPP)事故から約2年後に福島県内で採取した地衣類ウメノキゴケ類の放射性セシウム($$^{134}$$Csと$$^{137}$$Cs)濃度を測定した。これらの地衣類は、FDNPPから60km圏内16地点で採取したもので、9種類44試料である。これらの地衣類試料から、$$^{134}$$Cs濃度で4.6から1000kBq kg$$^{-1}$$, $$^{137}$$Cs濃度で7.6から1740kBq kg$$^{-1}$$が検出された。地衣類試料のうち主要な2種である、${it Flavoparmelia caperata}$${it Parmotrema clavuliferum}$では、地衣類中の$$^{137}$$Cs濃度と採取地点の$$^{137}$$Cs土壌沈着量の関係に強い正相関が示された。したがって、${it Flavoparmelia caperata}$${it Parmotrema clavuliferum}$は、福島県内で放射性セシウム降下物のbiomonitoring種として活用できる可能性が高い地衣類種であると考えられる。

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