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論文

Using CO$$_{2}$$ Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.73(Chemistry, Multidisciplinary)

誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCO$$_{2}$$ガス反応を用いて、Pu同位体分析($$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{242}$$Pu, $$^{244}$$Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。

論文

Adv.-ORIENT cycle; Its scientific progress and the engineering feasibility

小澤 正基; 鈴木 達也*; 小山 真一; 山岸 功; 藤田 玲子*; 岡田 賢*; 蓼沼 克嘉*; 三村 均*; 藤井 靖彦*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1117 - 1126, 2009/09

Feasibility studies on Adv.-ORIENT Cycle are progressed allowing to use hydrochloric acid as well as nitric acid. Tertiary pyridine resin enabled to separate MA/Ln and then Am/Cm precisely from the irradiated nuclear fuel, and very pure Am and Cm products were recovered. Catalytic electrolytic extraction of RMFP(Rare Metal Fission Product) was verified. RMFP-deposit electrodes made from simulated HLLW showed high catalytic reactivity on electrolytic production of hydrogen. Hastelloy-B and Ta were confirmed their anti-corrosiveness in highly concentrated hydrochloric acid media. Thermo-chemical stability for Tertiary Pyridine Resin was verified in either HCl or HNO$$_{3}$$ media toward its practical use in the reprocessing. The separation and utilization of RMFP in spent fuel would not only open a new direction in fuel cycle mission, but also improve the existing process performance of reprocessing, vitrification and the repository tasks.

論文

Safety research of multi-functional reprocessing process considering nonproliferation based on an ion-exchange method

小山 真一; 小澤 正基; 岡田 賢*; 黒澤 きよ子*; 鈴木 達也*; 藤井 靖彦*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1530 - 1536, 2007/09

イオン交換法に基づく簡易な分離プロセスを提案した。その溶離液には、塩酸,硝酸及びメタノールを用いる。本プロセスの工学展開には、安全な運転条件を確立しておく必要がある。構造材料に対する塩酸の腐食試験により、タンタル, ジルコニウム, ニオブ及びハステロイが良好な耐食性を示した。また、イオン交換樹脂と硝酸・メタノールの爆発安全にかかわる研究の結果、150$$^{circ}$$C以上の乾燥条件において、その反応性に留意すべきであることがわかった。

論文

Application of PZC to $$^{188}$$W/$$^{188}$$Re generators

松岡 弘充; 橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.189 - 191, 2005/12

レニウム-188は、高エネルギーの$$beta$$線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、$$^{188}$$W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られる$$^{188}$$Wの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出した$$^{188}$$Reの放射能濃度が低くなる問題点がある。$$^{188}$$Reの放射能濃度の向上を目指して、原研と(株)化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCが$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターへ応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。$$^{188}$$WのPZCカラムへの吸着収率,$$^{188}$$Reのカラムからの長期溶離安定性,$$^{188}$$WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離した$$^{188}$$ReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間における$$^{188}$$WのPZCへの安定した吸着,$$^{188}$$ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。

報告書

塩廃棄物の処理に関する基礎試験(4)

照沼 仁*; 新井 修*

JNC TJ8400 2004-037, 73 Pages, 2004/02

JNC-TJ8400-2004-037.pdf:2.5MB

乾式再処理より発生する塩廃棄物をガラス固化体への適合性がよい酸化物へ転換する手法の検討を行った。試験では、模擬塩廃棄物に酸化ホウ素を混合した後、750$$^{circ}$$Cから850$$^{circ}$$Cの高温で水蒸気と反応させることにより、酸化物へ転換できることを確認した。反応の副生成物として発生する塩化水素については、塩化水素安定剤にて吸収することができた。

報告書

塩廃棄物の処理に関する基礎試験(2)

照沼 仁*; 新井 修*

JNC TJ8400 2001-056, 101 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2001-056.pdf:8.13MB

乾式再処理プロセスより発生する塩廃棄物を、ガラス固化処理に適応することを目的に、高温で水蒸気と反応させ、塩素を塩化水素の形態で分離する酸化転換処理について検討した。前年度試験より、塩化物の酸化転換処理には、酸化ホウ素添加が有効であることが確認された。一方高温処理のため、塩化物が揮発し処理系外へ移行する現象が確認された。実機への適用は、放射性核種の処理系外流出が問題となった。本試験では、核分裂生成元素であるセシウムに重点をおき、塩化物の高効率酸化転換処理と塩化物揮発の低減を目的に試験を実施した。試験の結果、塩化物揮発は、装荷容器の変更、ジャマ板の付加等の装置改造を行うことで減少できることが確認された。塩化セシウム試料、および塩化ナトリウム、塩化セシウム混合試料に酸化促進剤である酸化ホウ素を添加し処理することで、100%に近いオーダーで酸化転換処理できることが確認された。またセシウム、ナトリウムは処理容器に多く残存し揮発が抑制されていることも確認した。ハイドロソーダライトは、塩化水素を処理試料内に安定固定化する目的で用いたが、その効果は不明であり、熱分解により再び塩化物を生成することが問題となった。

報告書

塩廃棄物の処理に関する基礎試験

照沼 仁*; 新井 修*

JNC TJ8400 2001-004, 96 Pages, 2001/03

JNC-TJ8400-2001-004.pdf:8.13MB

使用済み核燃料乾式再処理法の一つである溶融塩電解法から発生する塩廃棄物を、ガラス固化処理に適用することを目的とし、塩廃棄物の主成分である塩化物を溶融し水蒸気と反応させ、塩素を塩化水素の形態で分離し、塩化物をガラスへの溶解度の高い酸化物に転換処理する方法について基礎検討を実施した。試験は蒸気圧発生法の水分発生器より水蒸気を発生し、模擬塩を溶融、酸化処理する処理容器に通気し、塩化物の酸化転換により発生した塩化水素をガス吸収ビンに湿式回収する試験装置を用いた。模擬塩種、処理温度、水分付加量、酸化促進を目的とした酸化ホウ素の添加の有無をパラメータに試験を実施した。試験中に溶融塩から揮発する塩蒸気が排気系に移行しさらには配管閉塞の原因となり、試験運転に大きな影響を及ぼした。酸化ホウ素を添加することにより酸化物転換効率は数%より50%にまで向上し、処理塩から転換生成した酸化物が確認された。酸化ホウ素添加が塩化物の酸化転換に有効であることが確認できた。しかし酸化ホウ素を模擬塩の塩化物量に対し等モルと大量に添加しているため、処理量の低下、廃棄物の増加を招くこととなり最適添加量の検討が今後の課題となる。

報告書

微量元素分析方法の調査

吉田 茂*; 黒澤 きよ子*; 青山 美栄*

PNC TJ9407 95-001, 109 Pages, 1995/03

PNC-TJ9407-95-001.pdf:2.32MB

ソースターム試験においては、試験時採取したサンプル中のNa,FPの分析が、その結果の評価上重要な位置を占める。現在ソースターム試験で対象としているFPとしてはヨウ素、セシウム、テルル等があるが、これらの元素はサンプル中微量であり、また、その水溶液サンプルについて高濃度のNa溶液である場合が多く、このとき溶液中NaがマトリックスとなってFP元棄分析精度に影響を与えることなどの問題あることが知られている。本調査は上記サンプルの状態を想定し、FP元素の定量分析に関してその分析精度・再現性、マトリックスとなる元素の存在とその影響の程度等の問題点を明らかにし、今後の分析方法の選定・結果の評価について調査検討を行った。

報告書

II価の銀イオンに関する電解試験(1)

not registered

PNC TJ1407 94-001, 56 Pages, 1994/12

PNC-TJ1407-94-001.pdf:4.68MB

II価の銀イオンに関する電解試験の一環として、Ag2+を含む硝酸溶液中におけるステンレス鋼の腐食データの採取ならびに電気化学的な方法(電解還元)による銀の回収方法について検討し、以下の結果を得た。(1)Ag2+を含む硝酸溶液中においてステンレス鋼304Lは、粒界腐食を呈し、腐食は著しく促進される。(2)ステンレス鋼304Lの腐食速度は、Ag2+濃度に依存し、直線的に増加する。(3)硝酸溶液中における銀の還元電位を明らかにし、その電位において作用電極表面に銀が電析したことを確認した。(4)銀の電析率に及ぼす、不純物元素の影響はない。

口頭

吸着剤PZCを利用した$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーター

橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*; 松岡 弘充

no journal, , 

レニウム-188は、高エネルギーの$$beta$$線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、$$^{188}$$W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られる$$^{188}$$Wの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出した$$^{188}$$Reの放射能濃度が低くなる問題点がある。$$^{188}$$Reの放射能濃度の向上を目指して、旧原研と化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCの$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターへの応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。$$^{188}$$WのPZCカラムへの吸着収率,$$^{188}$$Reのカラムからの長期溶離安定性,$$^{188}$$WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離した$$^{188}$$ReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間における$$^{188}$$WのPZCへの安定した吸着,$$^{188}$$ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。

口頭

3級ピリジン樹脂の再処理適用のための塩酸系耐食材料の評価,3; 新再処理システムにおける塩酸耐食材に一次選定

小澤 正基; 小山 真一; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 藤井 靖彦*

no journal, , 

3級ピリジン樹脂を用いたクロマト分離法による再処理工程では、アクチノイドのイントラグループ分離を行うため、硝酸媒体と塩酸媒体を併用するハイブリッドプロセスが必要となる。種々の候補材に関する浸漬腐食試験,電気化学測定試験の結果から、高温高濃度塩酸環境ではタンタル(Ta)を、常温中濃度塩酸環境ではハステロイB(Ni-28Mo)合金を、それぞれ第1次スクリーニングした。今後、酸化性共存イオンなどの影響確認を経て、第2次スクリーニングを行う。

口頭

先進オリエントサイクル研究(Phase I),5; 塩酸系耐食材料の評価

小山 真一; 小澤 正基; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*

no journal, , 

塩酸に対する耐食性材料としてSUS316LをリファレンスとしてTa, Nb, Zr, ハステロイBを選定した。塩酸溶液及び塩酸系模擬高レベル廃液を調製後、これを共存させた塩酸溶液により室温及び高温状態(90$$^{circ}$$C)で浸漬、気相暴露試験及び電気化学測定を実施した。この結果、Taはいずれの条件でも腐食速度(浸食度)が$$<$$0.05mm/yであり、完全な耐食性を有するが、Nb, Zr, ハステロイBは高温条件では0.1mm/yを超え、耐食性が劣ることがわかった。

口頭

天然Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Moを原料とする大量$$^{99m}$$Tc製造技術の開発,4; 高線量$$^{99}$$Moを用いた$$^{99m}$$Tc製造プロセスにおける分析

薗田 暁; 梅田 幹; 田上 進; 黒羽根 史朗; 三好 慶典; 田仲 睦*; 石川 幸治*; 津口 明*; 蓼沼 克嘉*

no journal, , 

$$^{99}$$Moの国産化を実現するため、従来の高濃縮ウランを原料とする核分裂法を用いた$$^{99}$$Moに代わり、天然Moの中性子放射化法による$$^{99}$$Moを原料とした$$^{99m}$$Tc製造技術開発(500Ci規模)を目指して、JRR-3で照射した80Ciレベルの$$^{99}$$Moによる高線量$$^{99m}$$Tc製造プロセス検証試験を実施した。本試験では、$$gamma$$線スペクトロメトリにより、原料$$^{99}$$Mo及び製品$$^{99m}$$Tcの定量分析を行うとともに、Nb等の放射化不純物の分析を行い、高線量$$^{99m}$$Tc製造プロセス検証のためのデータを取得した。発表では、プロセス検証試験で実施した分析の詳細及び各核種のプロセス内分布について報告する。

口頭

3級ピリジン型樹脂の再処理適用のための塩酸系耐食材料の評価,5; Ti-0.15Pd及びTaライニング材の塩酸耐食性評価

小山 真一; 小澤 正基*; 藤井 靖彦; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*

no journal, , 

3級ピリジン型樹脂による分離プロセスの開発を目的とし、溶媒である塩酸溶液に対する材料としてTi-0.15Pdと、Ti-0.15Pd及びハステロイBのTaライニング材を新たに選定した。12M-塩酸溶液への室温での浸漬と、実環境を想定した塩酸系模擬高レベル廃液を共存させた溶液(塩酸濃度として約7M)への室温及び高温状態での浸漬並びに気相暴露試験、さらに電気化学測定を行った。12M-塩酸浸漬ではTi-0.15Pdは溶解による全面腐食が進行したが、それ以外の条件ではいずれもおおむね耐食性があること($$leq$$1mm/y)を明らかにした。

口頭

3級ピリジン型樹脂の再処理適用のための塩酸系耐食材料の評価,6; タンタル及びハステロイBの塩酸系腐食に対する$$gamma$$線照射の影響

小山 真一; 藤井 靖彦; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 小澤 正基*

no journal, , 

3級ピリジン樹脂と塩酸を溶媒に用いる分離体系において、耐食材料としてTa、又はハステロイBを共存させた状態で$$gamma$$線を照射し、腐食挙動の評価を行った。その結果、Taはいずれの条件でも完全耐食性であること、ハステロイBの腐食速度は$$gamma$$線照射量に比例すること、を明らかにした。この腐食は、照射で生成した過酸化水素やオゾン等の酸化成分の影響であると推定された。

口頭

3級ピリジン型樹脂の再処理適用のための塩酸系耐食材料の評価,7; タンタル及びハステロイBの塩酸系でのエロージョン・コロージョン特性評価

小山 真一; 松村 達郎; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 小澤 正基*

no journal, , 

使用済燃料の再処理システムにおいて、3級ピリジン型樹脂による分離プロセスの開発を目的とし、これまでSUS材を含む5種類の鋼種について室温及び高温状態での塩酸に対する耐食性の評価を行ってきた。今回は、Ta及びハステロイBについて塩酸系溶液流中での腐食挙動の評価を行った。スターラーにて溶液を撹拌して液流を生じさせた塩酸溶液中に試験片を沈め、10$$sim$$12時間液流中に浸漬させた後、14$$sim$$12時間室温で大気暴露した。これを1サイクルとして繰り返し、腐食を評価した。その結果、Taはいずれの条件でも腐食速度は$$<$$0.0001mm/yであり、完全耐食性であった。ハステロイBは、12Mの塩酸溶液ではおおむね耐食性であり、液流の影響は小さいが、液流接触と大気暴露の繰り返しにより腐食が加速されることがわかった。塩酸系模擬高レベル廃液では液流により腐食速度が増加し、さらに試験片断面の観察から、模擬廃液の液流に接していた面で腐食が大きく進行していることを確認した。これらの結果から、ハステロイBは溶液環境によりエロージョン・コロージョンが進行することを確認した。

口頭

3級ピリジン型樹脂の再処理適用のための溶液転換技術の検討電気透析法による脱硝試験

小山 真一; 松村 達郎; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 小澤 正基*

no journal, , 

先進オリエント法では、使用済燃料の再処理において3級ピリジン型樹脂による分離プロセスの適用を検討している。そのための課題の一つとして、硝酸から塩酸、あるいはその逆の溶液転換技術が必要となることから、硝酸溶液からの完全脱硝を目的として電気透析法の検討を行った。試験では、セル内を陰イオンン交換膜で2分し、それぞれに電極を配して電圧または電流をパラメータとして、硝酸-硝酸ナトリウム溶液を用いて透析条件の検討を行った。さらに、硝酸系模擬高レベル廃液について電気透析を行い、脱硝率を評価した。さらに、陰イオン及び陽イオン交換膜を使用し、脱硝だけでなく陽イオンの塩酸溶液への同時回収も試みた。試験結果より、電気透析により99%以上の脱硝が可能であることを確認した。また、同時に試料溶液に含まれる陽イオンの一部も分離回収できることを確認した。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いたホウ化ジルコニウムの表面硬度測定への適用検討,1; 測定条件の予備検討

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*

no journal, , 

高融点で金属とセラミックの両方の性質(電気伝導性を持ちながら高硬度)をもつユニークな金属ホウ化物のうち、融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(ZrB$$_{2}$$)に着目し、ZrとZrB$$_{2}$$からなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った結果を報告する。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いたホウ化ジルコニウムの表面硬度測定への適用検討,2; 組成を変えた供試試料による測定特性

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 大石 佑治*

no journal, , 

本報では、ジルコニウム系ホウ化物(ZrB$$_{2}$$)に着目し、ZrとZrB$$_{2}$$からなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った。本手法の測定特性調査のため、ホウ素/ジルコニウム比が異なる複数試料について、本手法による測定結果と併せ、LA-ICP質量分析や微小ビッカース硬さによる測定結果との相関を評価した結果、その適用性が示された。

口頭

高速炉燃料製造のための添加剤フリー乾式造粒法に係る造粒性確認試験

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 仁科 匡弘; 牧野 崇義; 名取 ゆり*; 池本 憲弘*; 米原 和男*; 蓼沼 克嘉*

no journal, , 

原子力機構では簡素化MOXペレット製造法の研究開発を進めている。本プロセスでは、水をバインダに用いた転動造粒法によりMOX粉末の流動性の改良を行っている。しかしながら、転動造粒法では、湿式臨界管理下における製造能力の向上が課題となる。近年、核融合炉のトリチウム増殖Li$$_{2}$$Oブランケット球の製造のための新規の造粒法として、添加剤フリー乾式造粒法が提案されている。本研究では、本手法のMOX燃料製造工程への適用性を確認するため、機械化に向けた基礎試験として、外力付加が造粒性に及ぼす影響についてMOX粉末の模擬物質としてCeO$$_{2}$$粉末を用いて確認・評価を行った。試験の結果、垂直振動の外力を付加することにより、良好な造粒性が得られることが確認でき、乾式造粒プロセスの機械化の見通しを得ることができた。

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