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Evidence for a difference in the dissociation mechanisms of acetylene (HCCH) and vinylidene (H$$_{2}$$C=C:) from charge inversion mass spectrometry

電荷逆転質量分析によるアセチレン(HCCH)とビニリデン(H$$_{2}$$C=C:)の解離過程の研究

早川 滋雄*; 友澤 浩二*; 竹内 孝江*; 荒川 和夫; 森下 憲雄

Hayakawa, Shigeo*; Tomozawa, Koji*; takeuchi, takae*; Arakawa, Kazuo; Morishita, Norio

電荷逆転質量分析における負イオンは、正イオンとアルカリ金属との衝突により励起中性化を経て、自動解離後にさらにアルカリ金属からの電子移動により負イオンを生成する。異性体であるアセチレンとビニリデンクロライドから生成されるC$$_{2}$$H$$_{2}$$$$^{+}$$は、アルカリ金属(Na, K, Rb及びCs)の種類により、生成負イオンのスペクトルが異なることを見いだした。このスペクトルでは、両異性体からのC$$_{2}$$H$$_{2}$$$$^{+}$$は、アルカリ金属のイオン化電圧が低いほどC$$_{2}$$H$$^{-}$$に対してC$$_{2}$$$$^{-}$$イオンの強度の割合が大きく、さらにC$$_{2}$$$$^{-}$$とC$$_{2}$$H$$^{-}$$イオン生成量の比がHCCHとH$$_{2}$$C=C:で大きく異なることを見いだした。この結果の解析により、高励起中性種C$$_{2}$$H$$_{2}ast$$の内部エネルギーは、アルカリ金属種により異なり、内部エネルギーの違いにより解離反応が異なることを明らかにし、さらに高励起中性種を経ずに、C$$_{2}$$HとHに直接解離する反応が存在することを明らかにした。

The process of formation of the negative ions in charge inversion mass spectrometry is via near-resonant neutralization followed by spontaneous dissociation, and then endothermic negative ion formation. The intensity of the C$$_{2}$$$$^{-}$$ peak relative to the C$$_{2}$$H$$^{-}$$ peak in these spectra increased with decreasing ionization potential of the targets for both of the isomeric C$$_{2}$$H$$_{2}$$$$^{+}$$ cations. The formation of the C$$_{2}$$$$^{-}$$ anion is proposed to result from the dissociation of excited C$$_{2}$$H$$_{2}$$ neutrals into C$$_{2}$$ and H$$_{2}$$. The dependence on target species of the intensities of C$$_{2}$$$$^{-}$$ peak relative to the C$$_{2}$$H$$^{-}$$ peak for HCCH and H$$_{2}$$C=C: cannot be rationalized by the internal energy of the excited C$$_{2}$$H$$_{2}$$ neutrals. The differences indicate that the isomeric C$$_{2}$$H$$_{2}$$ neutrals dissociate into C$$_{2}$$H and H prior to 1,2-hydrogen atom migration.

使用言語

 :

English

掲載資料名

 :

Physical Chemistry Chemical Physics

巻

 :

5

号

 :

11

ページ数

 :

p.2386 - 2390

発行年月

 :

2003/05

発表会議名

 :

開催年月

 :

開催都市

 :

開催国

 :

キーワード

 :

電荷逆転質量分析; アセチレン; ビニリデンクロライド; アルカリ金属; 励起中性種; 内部エネルギー; 解離反応; 電子移動; 正イオン; 負イオン

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://doi.org/10.1039/B212834A

研究データの公開先DOI

 :

使用施設

 :

広報プレスリリース

 :

論文解説記事
(成果普及情報誌)

 :

受委託・共同研究相手機関

 :

大阪府立大学

Access

 :

- Accesses

InCites™

 :

パーセンタイル：44.34

分野：Chemistry, Physical

Altmetrics

 :

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