Diffusion Behaviour of Nuclides Considering Pathways in Fractured Crystalline Rocks

物質移行経路を考慮した割れ目を含む結晶質岩中の核種の拡散挙動

佐藤 治夫; 澁谷 朝紀; 舘 幸男  ; 太田 久仁雄* ; 天野 健治*; 油井 三和

Sato, Haruo; not registered; not registered; not registered; not registered; Yui, Mikazu

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価研究において,核種の移行遅延特性を定量的に調べモデル化することは重要な課題の1つとして挙げられている。筆者らは,結晶質岩中における核種の遅延の程度を定量化するため,割れ目から岩石マトリックス方向への核種の拡散,岩石への核種の収着および間隙特性の変化について調べている。本研究では,釜石原位置試験場の花崗閃緑岩割れ目周辺に見られる割れ目充填鉱物部および変質部の内,地下水が接触している割れ目を対象に核種の移行遅延特性を調べた。イオン電荷をパラメーターにNa,Cs,HTO,Cl,Seについて2225の範囲で見掛けの拡散係数および実効拡散係数を取得した。透過拡散法により,割れ目充填鉱物部,変質部,花崗閃緑岩に対して取得すると共に,Cs,Sr,Se,238Uおよび239Puのバッチ法による収着実験を同岩石について行い,分配係数を取得した。酸化還元条件に鋭敏な元素の内,SeについてのみN2雰囲気のグローブボックス(O21ppm)内で行い,他の元素は大気雰囲気で行った。岩石試料と同じ場所から採取した地下水(pH8.79.5)を実験では用いた。岩石試料の間隙率および密度を水中飽和法および水銀圧入法により,また,細孔径分布や比表面積を水銀圧入法により測定した。間隙率は,割れ目充填鉱物部(5.6%)変質部(3.2%)花崗閃緑岩(2.3%)の順で小さくなり,割れ目からマトリックス方向に対して小さくなることが分かった。花崗閃緑岩および変質部の細孔径分布は10nm0.2mmの範囲にわたっており,割れ目充填鉱物部は50nm0.2mmの範囲であった。しかしながら,割れ目充填鉱物部における多くの細孔径は100nmと0.2mm付近で見られた。全てのイオン(Na+,Cs+,HTO,Cl-,SeO32-)の実効拡散係数は間隙率に依存し,割れ目充填鉱物部変質部花崗閃緑岩の順に小さくなった。細孔径分布の測定結果から間隙径がイオン径に比べて大きく,岩石表面とイオンとの静電的相互作用の効果はそれほど大きくないものと考えられることから,岩石マトリックス中のイオンの実効拡散係数を間隙率や屈曲度などの間隙構造因子および自由水中のイオンの拡散係数を用いて予測した。その結果,予測値は実測値とほぼ一致し,形状因子に基づいたモデルの適用性が確認された。また,岩石に対

Retardation of key nuclides is one of the most important mechanisms to be examined specifically and modelled for the performance assessment of geological disposal of radioactive waste. We have been studing diffusion of nuclides into the pore spaces of the rock matrix, sorption of nuclides on the rock pore surfaces and pore properties to quantify the degree of nuclide retardation in fractured crystalline rock. The work has concentrated on predominant water conducting fracture system in the host granodiorite in the Kamaishi In Situ Test Site, which consists of fracture fillings and altered granodiorite. Through-diffusion experiements to obtain effective and apparent diffusion coefficients (Da and De, respectively) for Na, Cs, HTO, Cl and Se as a function of ionic charge at 22 25C and batch sorption experiments for Cs, Sr, Se, U and Pu were conducted on fracture fillings, altered and intact granodiorite. The experiments only for Se, a redox sensitive element, were done in an N2-atmospheric glove box (O 1 ppm) to keep the chemical species. In situ groundwater (pH8.79.5) sampled from the same place as rock samples was used for the experiments. Porosity and density of cach rock sample were determined by both water saturation method and mercury porosimetry, and pore-size distribution and specific surface area of pores were measured by mercury porosimetry. The porosity is in the order; fracture fillings (5.6%) altered rock (3.2%) intact rock (2.3%). The pore-size distribution of the intact and altered granodiorite is ranging from 10 nm to 0.2 mm, and the fracture fillings have that of 50 nm to 0.2 mm, but a lot of pores were found around 100 nm and 0.2 mm in the fracture fillings. The effective diffusion coefficients for all species (Na, Cs, HTO, Cl, Se0) are in the order of fracture fillings altered rock intact rock in proportion to these porosities. Effective diffusion ...