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Sorption behavior of neptunium onto smectite under reducing conditions in carbonate media

還元条件・炭酸共存下におけるスメクタイトに対するネプツニウムの収着挙動

北村 暁  ; 戸村 努*; 澁谷 朝紀

Kitamura, Akira; Tomura, Tsutomu*; not registered

還元条件・炭酸共存下におけるネプツニウムの収着挙動を調べた。バッチ法を用いて、スメクタイトに対するネプツニウムの分配係数の全炭酸濃度の関数を求めた。全炭酸濃度は、0.09M(M$$equiv$$mol-dm-3)から1.0Mの範囲で変化させた。得られた分配係数は、全炭酸濃度の増加とともに減少した。水溶液はNp(IV)とNp(V)の共存系であることが、TTA抽出法により明らかになった。本研究の試験条件では、水溶液中において、ネプツニルイオンNpO2+,Np(V)の3種の炭酸錯体NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{n}$$$$^{(2n-1)-}$$ (n=1,2および3)と、Np(IV)の1種のヒドロキソ炭酸錯体Np(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$の収着への寄与が予想された。試験で得られた分配係数を最小二乗法により解析することで、各化学種の分配係数を推定した。各化学種の分配係数の値から、スメクタイトに対するネプツニウムの収着挙動を論じた。

Sorption behavior of neptunium onto smectite was investigated upder reducing conditions in carbonate media. Distribution coefficient (K$$_{d}$$) of neptunium on smectite was determined by a batch method as a function of total carbonate concentration (C$$_{T}$$) in a weak alkaline solution. The C$$_{T}$$ value ranged from 0.09 M (M$$equiv$$mol$$cdot$$dm$$^{-3}$$) to 1.0 M. The obtained K$$_{d}$$ value decreased with increase the total carbonate concentration. It was found that both Np(IV) and Np(V) coexisted in the solution by a TTA-extraction method. In the present experimental conditions, contribution of neptunyl ion, NpO$$_{2}$$$$^{+}$$, carbonate complexes of Np(V), NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{n}$$$$^{(2n-1)-}$$ (n=1, 2 and 3), and a carbonatohydroxo complex of Np(IV), Np(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$, to the sorption onto smectite was expected. The K$$_{d}$$ values of respective species of neptunium were estimated by a least-squares fit to the experimental data. From the obtained K$$_{d}$$ values of respective species, sorption behavior of neptunium onto smectite was discussed.

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