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超臨界流体を利用する金属酸化物の溶媒抽出法の研究(公募型研究に関する共同研究報告書)

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榎田 洋一*; 山本 一良*; 小林 登*; 富岡 修*; 宮原 幸子; 駒 義和; 青嶋 厚

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核燃料再処理や放射性廃棄物の除染への将来における適用を想定し、リン酸トリブチル(TBP)の硝酸錯体を超臨界二酸化炭素に溶解して用いることにより、ランタニド酸化物と他の金属酸化物の混合物からランタニドだけを選択的に、また、二次廃棄物発生量を最小化し、かつ、大きな処理速度で回収することが可能であることを示すことを本研究の目的とした。粉末もしくはバルクのGd2O3等のランタニド酸化物とTBP硝酸錯体をn-ドデカンで希釈した有機流体と反応させ、ランタニド酸化物の溶解抽出速度を明らかにした。また、ランタニド酸化物に金属酸化物または金属単体を混合した試料に対しても同様の実験を行い、ランタニド酸化物の選択的な溶解抽出が可能であるかどうか、また、その反応機構を検討した。さらに、同様の試料を超臨界二酸化炭素中でTBP硝酸錯体と反応させ、超臨界二酸化炭素中でのランタニド酸化物の溶解抽出速度を明らかにするとともに、ランタニド酸化物の選択的な溶解抽出が可能であることを示した。また、TBPの超臨界二酸化炭素に対する溶解度を分子シミュレーションを用いて定量的に評価することが可能であることを確認した。さらに、得られた基礎データを見かけの速度定数を算出するとともに、溶解抽出過程を解析するための化学工学モデルを作成した。本報告書は、核燃料サイクル開発機構の核燃料サイクル公募型研究により実施した業務成果に関するものである。

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