第一原理計算による-Fe中の不純物元素の析出に関する傾向予測

First principle calculations of impurity segregation in -Fe

都留 智仁   ; 鈴木 知史 ; 加治 芳行  ; 塚田 隆 

Tsuru, Tomohito; Suzuki, Chikashi; Kaji, Yoshiyuki; Tsukada, Takashi

軽水炉圧力容器鋼は、中性子照射による格子欠陥の生成や不純物元素の析出によって脆化することが知られている。3次元アトムプローブなどの分析から元素偏析を直接観察することができる一方、多様な不純物の析出挙動に対する体系的な理解は困難である。本研究では、第一原理計算によりBragg-Williams近似に基づく相互作用パラメータとクラスタリングの自由エネルギーを評価し、さまざまな元素の-Fe中での析出傾向を予測した。その結果、Cu, Mn, Niでは相互作用パラメータが正の値をとり、クラスタリングの自由エネルギーが減少することから、これらの元素はマトリクス中に析出しやすい傾向があることがわかった。一方、NbやTaは安定化元素として知られているが、計算結果からも析出しにくい傾向を示した。これらの傾向は、照射材に対する3次元アトムプローブ観察から得られる結果とよく一致しており、二元系合金の析出挙動を体系的に予測できることを示した。

The segregation and clustering of several impurity atoms in -Fe were systematically investigated using first principle calculations with the classical analytical models. The interaction characteristics of Fe and each impurity element can be estimated from the total energy via DFT calculations. Specific clusters that included up to 6 impurity atoms were selected and the free energy changes for clustering were evaluated in verifying the presented evaluation method. The results revealed that interaction parameters of copper and manganese impurities embedded in the -Fe cause a positive value which means that these impurities are poorly soluble in the matrix. Specific confirmation was made that these tendencies were in excellent agreement with the direct calculations of changes in enthalpy for clustering and recent atom probe observations.