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シリカ飽和溶液中におけるガラス固化体の溶解挙動とpHとの関係

Dissolution of simulated high-level waste glass in silica-saturated solution at a wide range of pH

前田 敏克; 堀田 克敏*; 臼井 秀雄

Maeda, Toshikatsu; Hotta, Katsutoshi*; Usui, Hideo

地層処分場で想定されているような、ガラス固化体に接触する地下水の流れが遅い条件では、短期的にはガラス固化体は主構成元素Siの溶出を伴いマトリクス溶解するものの、長期的にはガラス固化体周辺の液中Siが高い濃度で維持され、化学親和力が低下し、非常に遅い速度で溶解が進行するとされている。また、液中Si濃度が高い条件では、ガラス固化体の溶解速度が時間とともに減少することが知られている。既往知見をふまえると、このような条件でのガラス固化体の溶解メカニズムとして、(1)水素イオンがガラスの骨格(Si-OやB-O)を切断する反応やガラス中のNa等とイオン交換する反応が支配的となることに加えて、(2)溶解に伴いガラス固化体表面に形成される変質層が何らかの物質の移行障壁となり、その厚さが成長することによって溶解速度が減少する、といった仮説が挙げられる。こうした仮説の妥当性を実験的に確認するために、マトリクス溶解が抑制されたSi飽和溶液中における模擬ガラス固化体の浸出試験を数種類の水素イオン濃度(pH)条件下で行い、ガラス固化体の溶解量や形成される変質層と溶液pHとの関係について調べたところ、(1)及び(2)の仮説と整合する結果を得た。

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