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大平 早希; 阿部 健康; 飯田 芳久
Radiochimica Acta, 111(7), p.525 - 531, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)ニオブ-94(
Nb)のカルシウム,アルカリ性水溶液への溶解度は、セメント系材料を使用すると想定される中深度処分の安全性評価において、重要なパラメータの一つである。しかし、カルシウム,アルカリ条件におけるNb溶解度とその溶解度制限固相は、今だ不明な点が多い。そこで本研究では、0.001-0.1M CaCl
水溶液において過飽和条件でのNb溶解度実験を系統的に行い、Nb溶解度制限固相について評価した。Nb濃度はpHとCa濃度に負の依存性を示し、沈殿固相のCa/Nbモル比は0.66を示した。Nb溶解度のpHおよびCa濃度依存性は、溶存種のNb(OH)
と、Ca/Nb比が0.66を示すCa-Nb固相であるCa
NbO
(am)との溶解反応で再現可能なことが確認された。
大平 早希; 飯田 芳久
Proceedings of Waste Management Symposia 2023 (WM2023) (Internet), 10 Pages, 2023/02
ニオブ-94(Nb-94)の鉱物への収着分配係数(
d)は、放射性廃棄物処分の安全評価において重要なパラメータの一つである。先行研究で、アルカリ条件下におけるNbのdは、Caの存在下で、Naの存在下よりも2桁高い値が報告されていた。本研究では、粘土鉱物へのNb収着に対するCaの影響を再検討するためにNb収着実験を行い、沈殿生成の有無を確認するためにブランクテストを行った。その結果、モンモリロナイトとイライトへのNb収着は、Ca濃度には依存せず、Ca存在下で得られたd値はCa非存在下での値と同じであることが分かった。鉱物表面での錯形成による収着を仮定した収着モデルを構築し、地球化学計算コードを用いて計算を行った。その結果、表面種X_ONb(OH)とX_ONb(OH)
を用いたモデルにより、得られたデータの傾向を再現可能なことを確認した。
Cs/
Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11
被引用回数：5 パーセンタイル：65.59(Nuclear Science & Technology)土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10
g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、Cs/Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高いCs/Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている
Cs/Csの放射能比の分布と一致しており、Cs/Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。
澤口 拓磨
「有害廃棄物・放射性廃棄物処分へのセメント・コンクリート技術の適用研究委員会」報告書(CD-ROM), p.165 - 173, 2020/12
高レベル放射性廃棄物の地層処分では、セメント系材料との接触によってベントナイト系緩衝材の性能(低透水性)が劣化することが懸念されている。本報告では、当該性能評価に資するために規制機関の委託事業として実施した「セメント系材料の変質特性に係るモデルの整備および適用性確認」及び「ベントナイト系緩衝材のアルカリ変質に伴う物質移行特性に係るモデルの整備」に係る研究概要について、年表とともに紹介した。
山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久
Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11
被引用回数：7 パーセンタイル：66.68(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO) solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO) solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO) solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)
, into account in addition to previously reported Nb(OH) and Nb(OH)
. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO) solutions was presumed to be X_OCaNb(OH). Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO) solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.
飯田 芳久; 中土井 康真; 山口 徹治
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.53 - 64, 2017/06
東京電力福島第一原子力発電所において発生する汚染水処理二次廃棄物の長期的な保管のための技術的知見を蓄積することを目的として、東京電力から発表されている情報を汚染水処理二次廃棄物管理の観点でとりまとめた。そして、長期保管に際する保管容器の健全性に対する懸案事項として、塩化物イオン共存および放射線下でのステンレス鋼製容器の腐食、酸性条件および活性炭共存下でのステンレス鋼製容器の腐食、およびスラリーを収納した高性能容器(HIC)の放射線劣化を抽出した。
activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions [Clay Minerals, vol.51, p.275 (2016), Corrected Fig. 7.]澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之
Clay Minerals, 51(5), P. 815, 2016/12
以前に発表した論文(高アルカリ条件下におけるモンモリロナイト圧縮体の溶解速度へのOH活量および温度の影響[Clay Minerals, vol.51, p.275 (2016)])における図の訂正である。
activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之
Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05
被引用回数：7 パーセンタイル：24.47(Chemistry, Physical)モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度(
)のOH活量(a
-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、=10
(a-)
e
と定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: =3500 (a-)
e
よりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。
山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫
Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02
被引用回数：7 パーセンタイル：24.47(Chemistry, Physical)セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。
山口 徹治; 島田 太郎; 石橋 純*; 赤木 洋介*; 黒沢 満*; 松原 諒宜*; 松田 祐紀*; 佐藤 滋芳*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(2), p.21 - 27, 2015/12
福島第一原子力発電所事故で汚染された土壌を穴に埋設し、清浄な土壌で覆土すれば、放射性セシウムは汚染土壌から周りの土壌や地下水にほとんど移行しないことは過去の研究から推定できる。本研究では、茨城県美浦村の1つの公園と埼玉県三郷市の2つの公園において一年にわたって核種移行試験を行って、その推定を実証した。実際に汚染土壌を埋設し、散水によって放射性セシウムの移行を加速した。ボーリングコアの切断分析結果や、土壌水の分析結果からは、放射性セシウムの動きは見られなかった。また、実験室におけるカラム移行試験および収着試験によって、放射性セシウムが汚染土壌からほとんど溶け出さないことや、たとえ溶け出しても周囲の土壌に収着されてほとんど移行しないことを示すデータを得た。試験は1年間で終了したが、移流拡散モデルによるシミュレーション解析を100年間について行ったところ、セシウム-137はほとんど移行せずにその場で減衰することが示された。
工藤 保; 鬼沢 邦雄*; 中村 武彦
JAEA-Evaluation 2015-011, 209 Pages, 2015/11
JAEA-Evaluation-2015-011.pdf:10.36MB
日本原子力研究開発機構(以下、「原子力機構」という)は、「国の研究開発評価に関する大綱的指針」(平成20年10月31日内閣総理大臣決定)及びこの大綱的指針を受けて作成された「文部科学省における研究及び開発に関する評価指針」(平成21年2月17日文部科学大臣決定)、並びに原子力機構の「研究開発課題評価実施規程」(平成17年10月1日制定、平成21年8月19日改訂)等に基づき、平成26年9月29日に「安全研究」に関する事後・事前評価を安全研究・評価委員会に諮問した。これを受けて、安全研究・評価委員会は、本委員会によって定められた評価方法に従い、原子力機構から提出された平成22年4月から平成26年9月まで及び平成27年度以降の安全研究センターの運営及び安全研究の実施に関する説明を受け、今期中期計画期間及び次期中長期計画期間の研究開発の実施状況について、研究開発の必要性、有効性、効率性等の観点から評価を行った。本報告書は、安全研究・評価委員会から提出された事後・事前評価結果(答申書)をまとめるとともに、本委員会での発表資料、及び評価結果に対する原子力機構の措置を添付したものである。
田中 忠夫
Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 5 Pages, 2015/05
原力発電所のサイト解放の際に行われる敷地残存放射能の検認にあたっては、1F事故フォールアウトの影響も含め、Csは重要なキー核種である。地表面に沈着したCsは土壌に含まれる粘土粒子等と結合して、雨水浸透とともに土壌深部へ移行する現象が指摘されている。本研究では、地表面における粒子状Cs種の生成挙動と移動挙動について実験的に検討した。Csで表面を標識した砂質土壌カラムへ7日間の乾燥を挟んで脱イオン水を流下させる溶脱操作を繰り返した結果、1回の脱イオン水の流下で地表から深部へ移動する粒子状Cs種の量は流下回数とともに徐々に減少した。一方、土壌微細粒子を取り除いた砂にCsを収着させた後、7日間の乾燥と脱イオン水による溶脱を繰り返すバッチ実験からは、Csを取り込んだ極微量の土壌微細粒子が風化によって一定量発生することを確認した。以上より、表層付近における粒子状Cs種の蓄積量は、非常にゆっくりと増加するものと推察された。
前田 敏克; 渡辺 幸一; 大森 弘幸*; 坂巻 景子; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 21(2), p.63 - 74, 2014/12
地層処分場で使用されるセメント系材料を起因とするCaイオンや鉄製オーバーパックの共存がガラス固化体の溶解挙動に及ぼす影響を調べるため、Caイオンを含む溶液中や鉄が共存する条件下での模擬ガラス固化体の浸出試験を実施した。その結果、Caイオン共存下ではガラス固化体の溶解が抑制され、鉄共存下では溶解が促進されることがわかった。鉄共存下では、鉄ケイ酸塩の生成に伴いガラス固化体の主成分であるシリカが変質することによって、ガラス固化体の溶解が促進される可能性があると推察された。
山口 徹治; 武田 聖司; 西村 優基; 飯田 芳久; 田中 忠夫
Radiochimica Acta, 102(11), p.999 - 1008, 2014/11
被引用回数：1 パーセンタイル：8.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)熱力学データを不確実さとともに選定し、放射性元素の溶解度を地下水化学組成の変動を考慮して、不確実さとともに評価することを試みた。熱力学データは2012年に公開されたJAEA-TDBをレビューすることにより選定した。Nb, Pd, Paのデータは、データ選定プロセスの整合性の観点で見直した。Se, U, Paのデータは溶解度評価の保守性の観点で見直した。Zr, Th, U, Np, Puについては近年報告されたCa-metal(IV)-OH 3元錯体 のデータを採用した。モンテカルロ法を用いて確率論的に溶解度を解析するコードPA-SOLを用いて、溶解度の確率論的解析を行った。
坂巻 景子; 片岡 理治; 前田 敏克; 飯田 芳久; 鴨志田 美智雄; 山口 徹治; 田中 忠夫
Corrosion Engineering, Science and Technology, 49(6), p.450 - 454, 2014/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Multidisciplinary)地層処分環境下において人工バリアの一つであるオーバーパックは地下水と接触し、腐食する。処分場閉鎖直後は、酸素が存在するため酸化的雰囲気であるが炭素鋼の腐食等で酸素が消費され還元性雰囲気になると考えられる。酸化還元電位(Eh)の低下は廃棄中に含まれる
Se等の地球化学的挙動に影響するため、地層処分の安全評価を行う上で重要な評価項目である。本研究では、Eh変動を模擬する炭素鋼腐食試験を行い、その結果を用いてEh変動評価モデルの妥当性を検証した。ベンチマーク計算では最近公表された知見を反映したモデルも用いて、2ケースの計算を行った。それぞれのケースでEhを決定づける酸化還元反応は異なったが、Eh評価結果には大きな差はなくいずれのケースも300日以降において実験値と整合した。
田中 忠夫; 島田 太郎; 助川 武則
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 4, p.832 - 835, 2014/04
日本では、原子炉施設解体後の敷地は有効活用することを基本方針としている。敷地解放にあたっては、有意な残存放射能がないことを事前に確認しなければならない。本研究では、原子炉施設についての代表的な指標核種の1つである
Coを対象として、敷地に残存する核種濃度を保守的かつ合理的に評価する手法を提案するとともに、その妥当性を試験により確認した。あらかじめ測定対象と定義した範囲内に存在するすべてのCoが、その範囲で最も遠い表面に点線源で存在すると仮定する。このような体系で、Co線源が有意に検出される最小時間をMonte Carlo計算によって推定する。推定した必要計測時間以上の測定で検出されなければ、点線源相当のCoは対象範囲内に残存しないことが証明できる。そこで、可搬型Ge検出器を用いて、敷地に埋設した密封Co線源の計測試験を実施した。計算から推定した最小検出時間は、実測時間とおおむね一致した。これら結果から、提案した評価手法が残存放射能の保守的な検認に適用可能であることを確認した。
澤口 拓磨; 角脇 三師*; 山口 徹治; 向井 雅之; 田中 忠夫
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(2), p.71 - 78, 2013/12
高アルカリ性地下水によるベントナイト系緩衝材の長期的な変質挙動を評価するため、圧縮状態におけるモンモリロナイトの溶解速度を調べた。その結果、130
Cの条件下では、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度はケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度よりも高く、シリカ等随伴鉱物を含む混合圧縮体内ではOH活量の低下によってモンモリロナイトの溶解が抑制されることが明らかとなった。また、溶解速度式を用いたベントナイト変質にかかわる解析に信頼性を付与するためには、混合圧縮体内におけるOH活量の低下の定量化、及びモンモリロナイト圧縮体の溶解速度の定式化が重要であることを示した。
坂巻 景子
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(2), p.109 - 110, 2013/12
平成25年9月4日に八戸工業大学で開催された日本原子力学会2013年秋の大会において、「福島第一原子力発電所事故に起因する環境修復の進展に向けて」と題するセッションがクリーンアップ分科会共催で開催された。セッションでの講演内容の概要、総合討論で交わされた意見等について述べる。
山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 田中 忠夫
Clay Minerals, 48(2), p.403 - 410, 2013/05
被引用回数：8 パーセンタイル：23.68(Chemistry, Physical)モンモリロナイトは放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土製の緩衝材の主要な成分である。セメント系材料によってもたらされる高アルカリ環境はモンモリロナイトを変化させ、緩衝材の力学的又は化学的な特性を劣化させる可能性がある。その劣化は緩衝材の透水性に変化を生じさせ、放射性核種移行解析結果に大きな不確実性をもたらす可能性がある。しかし、透水係数変化に関する実験データは、おもに圧縮成形された緩衝材(砂混合ベントナイト成形体)の変質が極めて遅いため、ほとんど得られていない。この研究では、80-90CのNaOHを含む溶液系において砂混合ベントナイトのアルカリ変質に伴う透水係数の変化を観察する実験室実験を行った。3タイプの実験により、ベントナイト緩衝材のアルカリ変質で透水係数が上昇しうることを証明した。得られたデータは、変質を評価するために用いられる計算コードの検証に用いることができる。
山下 祐司*; 田中 忠夫; 足立 泰久*
Colloids and Surfaces A; Physicochemical and Engineering Aspects, 417, p.230 - 235, 2013/01
被引用回数：11 パーセンタイル：28.04(Chemistry, Physical)フミン酸の移動性をコロイドの安定性の観点から研究した。pH3.0の条件で一価と二価の電解質塩濃度をパラメータとして、精製したAldrich社製フミン酸の沈着速度をカラム透過法により検討した。直径0.2mmのガラスビーズ充てん層を模擬沈着媒体とし、フミン酸の破過曲線はUV-VIS分光光度計で測定した。流入液中フミン酸濃度に対する破過時の濃度は、塩濃度が高くなるにしたがって低下した。実験から得た衝突係数の塩濃度依存性は、1つの衝突係数で整理できた。衝突係数と塩濃度の両対数プロットには、直線関係を示す緩速沈着領域、衝突係数が塩濃度によらず一定となる急速沈着領域及びその閾値である臨界沈着濃度が明瞭に確認できた。この結果は、フミン酸の移動性がおもにフミン酸と沈着媒体との静電的相互作用によってコントロールされることを示唆するものである。
