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Determination of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry

質量分析計を用いた福島第一原子力発電所近傍で採取された土壌中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比測定

島田 亜佐子 ; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎 ; 武田 聖司 ; 山口 徹治 

Shimada, Asako; Tsukahara, Takehiko*; Nomura, Masao*; Kim, M. S.*; Shimada, Taro; Takeda, Seiji; Yamaguchi, Tetsuji

土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10$$mu$$g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高い$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csの放射能比の分布と一致しており、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。

Determining the completeness of nuclear reactor decommissioning is an important step in safely utilizing nuclear power. For example, $$^{137}$$Cs from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) accident can be treated as background radioactivity, so determining the origin of $$^{137}$$Cs is essential. To accomplish this, measuring the $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratio can be useful, so this study optimized a solvent extraction method, with calix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6) [BOBCalixC6] in 1-octanol, to purify radioactive Cs, radiocesium, from a solution of major environmental soil elements and mass spectrometry interference elements. This optimized method was applied to Cs purification in soil samples (40 g), and the final solutions contained a total of 10$$mu$$g/ml of the major soil elements and ng/ml concentrations at most of interfering elements. Soil samples collected near the FDNPS were then purified, and the $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratios were measured, using both thermal ionization mass spectrometry (TIMS) and triple quadrupole induced coupled plasma mass spectrometry (ICP-QQQ). The results of each of these measurements were compared, and we found that Cs isotope ratios obtained by TIMS were more precise, by an order of magnitude, while the ICP-QQQ results possessed good abundance sensitivities. A slightly higher $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs ratio in the northwest area of the FDNPS was observed, while other areas exhibited similar values, all within the measurement error range, which indicated different origins of radiocesium. These results agreed with previously reported $$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs activity distributions, suggesting that this ratio may be useful in identifying radiocesium origins for evaluating future nuclear reactor decommissions.

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分野:Nuclear Science & Technology

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