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中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08
Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.
高井 静霞; 島田 太郎; 武田 聖司; 小池 克明*
Journal of Contaminant Hydrology, 251, p.104097_1 - 104097_12, 2022/12
被引用回数：3 パーセンタイル：61.29(Environmental Sciences)放射性核種や化学物質により汚染された地下環境に対し、リスクを評価し除染対策を立てるためには、測定データから汚染物質の濃度分布とその不確かさを正確に推定する必要がある。汚染の放出時刻歴が明らかでない場合でも、これを時間方向の相関を考慮して測定濃度から逆解析することで、既知の汚染源から放出された汚染分布とその不確かさを地下水流動を考慮した地球統計学的手法によって推定することができる。しかし、従来の手法には3つの課題があった:(1)実際の汚染事例に対する3次元的な検証例がない、(2)推定値に制限がないため、負値の発生及び不確かさの増大につながりうる、(3)複数の汚染物質を対象とした検証例が少ない。これらを解決するために、本研究では地下水流動を考慮した地球統計学的手法に、ギブスサンプリングによる非負の制限を導入した。そして本手法を、Gloucester処分場(カナダ、オタワ)における地下汚染事例に適用した。評価対象は、水に可溶な3つの汚染物質(1,4-ジオキサン,テトラヒドロフラン,ジエチルエーテル)とした。その結果、1982年の測定濃度(66点)から推定した汚染分布は、全ての汚染物質に対し測定値と高い相関(相関係数R
0.7)を示し、本手法の有効性が確認された。特に1,4-ジオキサンに対しては、1978年の実際の大規模投棄に応じた放出ピークが、最小エントロピー法による先行研究よりも正確に推定された。同様の放出ピークは他の汚染物質に対しても、有機炭素含有量からの遅延係数の推定範囲で概ね再現された。
笹川 剛; 島田 太郎; 武田 聖司
Proceedings of 31st International Conference Nuclear Energy for New Europe (NENE2022) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2022/12
廃止措置段階のリスク評価では、平常時の解体作業の進行に伴い、フィルタ等に蓄積される放射性物質のインベントリが変化し、その変化を考慮した事故時の公衆被ばく線量を評価できる手法が必要である。それらのインベントリ(移動性インベントリ)には、機器切断作業で飛散した放射性粉塵が堆積したフィルタや、除染作業で発生した可燃性廃棄物などが含まれる。本研究では、切断溝体積と飛散率から機器切断作業時に空気中に移行する粉じん量を算出し、フィルタへの移動性インベントリの蓄積を評価する方法を開発した。さらに、切断方法(水中または大気中)や作業工程の違いを考慮し、本手法により各機器の局所フィルタおよび建屋フィルタに蓄積される移動性インベントリの量を評価し、規制検査時に着目すべき機器および作業工程を予察的に検討した。その結果、水中で切断する放射能濃度の高い炉内構造物と比較して、空気中で切断する機器では移動性インベントリが同程度に発生するものがあることが示唆された。このことは、原子力規制検査において、移動性インベントリが検査対象の選定に影響を与える重要な指標の一つであることを示している。
高井 静霞; 行川 正和*; 島田 太郎; 武田 聖司
IEEE Transactions on Nuclear Science, 69(7), p.1789 - 1798, 2022/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Engineering, Electrical & Electronic)福島第一原子力発電所内に保管されている大量の汚染コンクリートがれきの量を減らすためには、サイト内で低い放射能のがれきを再利用することが有用である。事故によるがれきの汚染の詳細は明らかでなくホットスポットを含む可能性がある。そのため、安全性を確保しながら再利用を進めるためには、コンクリートがれきの平均放射能だけでなく放射能濃度分布を効率的に評価する必要がある。しかし、厚いまたは密な物質の不均質な汚染の評価は、クリアランスモニタ等の従来の測定システムでは困難であった。本研究では、容器内に収納されたコンクリートの放射能濃度分布の評価に対する、画像再構成アルゴリズムの適用可能性を実験的に確認した。放射線は容器(50
5040cm
)の周囲に設置したプラスチックシンチレーションファイバーにより測定した。局所的なホットスポットは、汚染瓦礫の主要核種の一つである、
Csの標準線源により模擬した。放射能濃度分布は容器内の100または50のボクセル(ボクセルのサイズ: (10cm)または101020cm)に対して評価した。ボクセル数が100の場合容器内部のホットスポットは検知できなかったが、ボクセル数が50の場合容器内部・表面の両者のホットスポットを再現できた。画像再構成アルゴリズムのうち、ML-EM法により評価された濃度分布が最も精度が良く、全7つの実験ケースに対し70%の精度で平均濃度を評価できた。
島田 太郎; 根本 宏美*; 武田 聖司
保健物理(インターネット), 57(1), p.5 - 29, 2022/03
原子力発電所等の運転や廃止措置に伴って管理区域から発生する資材等のうち、放射能濃度が低く、人の健康への影響がほとんどないものについては、クリアランス制度によりその規制から外れて、再利用または産業廃棄物としての処分が可能である。2020年にクリアランス対象物の種類が撤廃され、金属くず,コンクリートくず等以外にもクリアランスすることが可能となった。原子力施設の解体で発生するアスベスト廃棄物もその一つであるが、廃棄物処理法に基づき、特別管理産業廃棄物として処理・処分されるため、これらの過程での被ばくにより現行のクリアランスレベルを下回るような濃度レベルにならないことを確認する必要がある。そこで、アスベスト廃棄物がクリアランスされた後の処理,溶融後再利用,埋立について被ばくシナリオを構築して、33核種について公衆の被ばく線量を評価し、その結果に基づいてクリアランスの線量基準である10
Sv/yに相当する濃度を算出した。その結果、原子力安全委員会が金属くず,コンクリートくずに対して算出した10Sv/y相当濃度に対して1桁以内の値となり、対数丸め値は現行のクリアランスレベルを下回る核種はなかったことから、現行のクリアランスレベルを適用できることが確認された。
三輪 一爾; 行川 正和*; 島田 太郎; 武田 聖司
MRS Advances (Internet), 7(7-8), p.165 - 169, 2022/03
本研究では、地表流と土砂移動により生じる地表面における核種移行を土中の鉛直核種濃度と粒径に応じた核種濃度を考慮して評価する方法を作成した。作成した核種移行評価法により、水平方向に均一なCs-137の初期汚染分布を有する仮想的なサイトにおいて1年間の核種移行評価を実施した。その結果、Cs-137がサイト内の窪地に集中することにより初期汚染分布濃度と比較して20%程濃度が上昇した。また、地表面における核種移行により、初期汚染分布の総核種量の0.18%が海洋へ流出した。これらの結果から、廃止措置終了確認における被ばく線量評価において地表面における核種移行を考慮することで、サイト内における外部被ばく線量の上昇と海洋へ流出した核種による水産物摂取による内部被ばく線量の上昇の可能性が示唆された。
Cs/Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11
被引用回数：5 パーセンタイル：70.73(Nuclear Science & Technology)土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、Cs/Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高いCs/Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている
Cs/Csの放射能比の分布と一致しており、Cs/Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。
高井 静霞; 島田 太郎; 武田 聖司; 小池 克明*
情報地質, 32(3), P. 95, 2021/09
GEOINFORUM-2021における発表「地下水流動を考慮した地球統計学的手法による汚染濃度分布の推定」が評価され、2021年度日本情報地質学会奨励賞を受賞した。今回の受賞に関する所感を同部会誌に寄稿する。
島田 太郎; 三輪 一爾; 武田 聖司
日本原子力学会誌ATOMO
, 61(7), p.531 - 534, 2019/07
福島第一原子力発電所(以下、1Fという)敷地内に保管されている表面線量率5Sv/h未満の汚染がれき類を資源化して敷地内に限定して再利用することが検討されている。1F敷地内のように放射線管理が実施されている現存被ばく状況において、汚染した資機材等の限定的な再利用の考え方などが示された例はない。そこで、適切な安全規制のために、1F敷地内での線量管理下の現存被ばく状況における再利用評価の考え方、1F敷地内での運用されている作業者及び周辺公衆の安全確保策に応じためやす濃度算出の方法論を構築するとともに、1F敷地内での道路材及びコンクリート構造材に関して用途別の資源化物のめやす濃度を試算して、とりまとめた。本報ではこの評価の方法について解説するとともに、1F敷地内の限定的な再利用の評価の一例について紹介する。
三輪 一爾; 島田 太郎; 武田 聖司
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 6, p.166 - 170, 2019/01
本報告では(その1)において算出した限定再利用に対するめやす濃度の妥当性を確認するため、再利用後の線源(再生資材)に対し、(1)1F敷地内の作業者に対する追加被ばく線量、(2)1F敷地境界の空間線量率への寄与、(3)地下水移行による海洋出口での水中濃度、について評価した。(1)の評価では、1F敷地内で線源に最も接近をする作業者の被ばく線量を評価し、その線量が放射線作業従事者の年間被ばく限度20mSv/yと比較し十分に低い値であることを確認した。(2)の評価では、1F敷地内で再利用された全再生資材から受ける敷地境界での空間線量率を解析し、その結果がバックグラウンドを合算しても敷地境界での目標値1mSv/y以下を満足することを確認した。さらに(3)の評価として、敷地内の流速条件等を考慮した道路路盤材及びコンクリート構造物の基礎から溶出する核種の移行解析を行い、算出した水中放射性セシウム濃度が現在の1F敷地内の排水基準を満足していることを示した。
島田 太郎; 三輪 一爾; 武田 聖司
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 6, p.203 - 207, 2019/01
福島第一原子力発電所(以下1F)敷地内に一時保管されている放射能で汚染されたがれき類を資源化して敷地内のある特定の用途に限定して再利用することが検討されている。1F敷地内のような放射線管理が実施されている現存被ばく状況において、汚染した資機材等の再利用に対し、線量のめやすとなる数値は現在まで提示されていない。そこで、本研究では、現状の1F敷地内のバックグラウンド(BG)線量率に着目し、資源化物(線源)が使用された場所において上昇する1m高さでの空間線量率が、BGの線量率変動範囲を超えないことを必要条件とした。また、算出されためやす濃度による再利用が作業者及び公衆へ影響を与えないことを、作業者の追加被ばく線量、敷地境界への線量寄与、地下水核種濃度を評価することによって確認する評価フローを構築した。さらに構築した評価フローに従い、資源化した骨材を道路路盤材及びコンクリート構造物の基礎に適用する場合を想定し、評価対象核種のめやす濃度を試算した。
島田 太郎; 田窪 一也*; 武田 聖司; 山口 徹治
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.183 - 187, 2018/11
福島第一原子力発電所の燃料デブリを格納容器から回収した後、地層処分相当の処分場に埋設する際に、燃料デブリはウランのインベントリも多く、
U濃縮度が2%を超えるため、処分場から溶出したウランが天然バリア内のある地点に集積し、臨界となる可能性が懸念される。本研究では、まずその可能性のある条件を抽出するため、処分場及び天然バリアにおける溶解度、地下水流速などの条件を変化させた1次元核種移行の解析を基に移行経路上のウラン沈殿量を保守的に評価した。その結果、還元性環境が維持される通常の処分環境下では移行経路上で臨界質量を超えるウランが沈殿することはないことが示された。ただし、表層付近の酸化性地下水の流入によって処分場が酸化性に変化する場合では、地質媒体中の酸化から還元に変化するフロントで臨界質量を上回るウランが沈殿する可能性が示唆された。次に、この臨界の可能性が懸念される条件に対し、より現実的に処分場の空間レイアウトを考慮した核種移行解析、臨界評価を行った。その結果、処分場のサイズ条件に基づくウラン集積サイズは臨界となり得る集積サイズよりも広範囲に広がり、天然バリア内において臨界に到する可能性を排除できることが示された。
高井 静霞; 武田 聖司; 酒井 隆太郎*; 島田 太郎; 宗像 雅広; 田中 忠夫
日本原子力学会和文論文誌, 16(1), p.34 - 48, 2017/03
地層処分では、活断層による処分施設への直接的影響は立地選定の段階で回避することとされている。しかし、地下深部において活断層から派生した断層については事前に検知するのが困難なため、回避できない可能性が残されている。本研究では、検知できなかった分岐断層が将来成長し処分施設を直撃した場合に、地層処分システムの天然バリアに与える影響を評価した。まず国内における派生断層の事例調査を行い、断層成長に対する条件設定を行った。さらに、仮想的な堆積岩サイトにおいて派生断層の成長を仮定した水理・地質構造モデルを作成した。そして、処分施設の位置や深度および断層の成長速度をパラメータとして、地下水流動解析を実施した。その結果、処分施設からの移行経路は分岐断層の成長に伴い断層に沿って上昇する経路に変化し、地表到達までの平均流速が1-2桁程度上昇することが確認された。また、断層成長に伴い断層に沿った下向きの流れが形成することで、地表付近の酸化性地下水が処分施設へ流入する可能性があることが確かめられた。
島田 太郎; 西村 優基; 武田 聖司
MRS Advances (Internet), 2(12), p.687 - 692, 2017/01
東京電力福島第一発電所の事故で発生した燃料デブリは、その特性調査が開始された段階であり、具体的な処分方法は示されていない。本研究では、燃料デブリ処分に求められるバリア機能を予察的に把握するため、HLWと同様の地層処分概念を前提に、既往文献から核種量や廃棄体形状を仮想し、燃料デブリ特性、人工バリア及び天然バリアの不確実性を想定した核種移行の感度解析を行った。その結果、燃料デブリの主要核種である
Uを含む4n+2系列核種の天然バリア出口での移行フラックスは、燃料デブリ特性や人工バリアの不確実性を考慮しても、天然バリアの性能が確保されればHLWと同程度に収まり、また、他の系列及びFP核種の移行フラックスはHLWを下回ることがわかった。一方、燃料デブリ特有の
C, 
Iについては、燃料デブリからの瞬時放出割合の感度が高く、これら核種の放出時の物理化学特性の把握が重要であることを示した。
島田 太郎; 武田 聖司; 酒井 隆太郎*; 田窪 一也; 田中 忠夫
MRS Advances (Internet), 1(61), p.4081 - 4086, 2016/00
地層処分のサイト選定においては、火山噴火の直接的な影響を避けるため、既存の火山から十分な離隔をとることが求められている。しかしながら、既存火山からの離隔があっても将来の新規火山活動が発生する可能性を排除できない地域があり、回避しきれない不確かさが残る。そこで、仮に火山噴火が発生した場合の影響の程度を把握し、回避すべき期間のめやすを検討するため、新規火山活動の噴火様式を考慮した2つのシナリオに基づき被ばく線量評価を行った。ひとつは火道が処分坑道を直撃して噴火し、大気中に移流拡散後、地表に堆積した放射性物質を含む火山灰上で生活するシナリオであり、住民の被ばく線量は1000年後に噴火が生じた場合でも1mSv/yを超えない結果となった。もう一つは、メラピ式火砕流に伴い火口付近の地表への露出したむきだしの廃棄体に火山調査者などの公衆が放射性廃棄物の存在を知らずに一時的に接近するシナリオである。その公衆に対する線量率が1mSv/hを下回るには、Sn-126などの長寿命核種の影響で10万年程度の期間を要する結果となり、地表へ露出する廃棄体へ接近するシナリオの影響が大きいことを明らかにした。
石神 努; 島田 太郎; 関 優哉; 向井 雅之
JAEA-Data/Code 2015-019, 122 Pages, 2015/12
JAEA-Data-Code-2015-019.pdf:3.65MB
原子力施設の廃止措置の最終段階となるサイト解放検認では、測定で得られた敷地放射能濃度が基準値以下であることを確認することが想定される。そこでは、対象領域内の幾つかの測定データから空間的相関を考慮して領域全体の空間的放射能濃度分布および平均濃度を推定すること、また、推定平均濃度を濃度基準値と比較して、それに適合するか否かの判断を行うことが必要である。この推定平均濃度には測定データの数(測定点数)に依存して不確かさが含まれているため、判断には不確かさの度合いに応じてある確率で過誤が伴う。安全確保のためには、この過誤率と測定点数の関係を明らかにして測定点数を決定することが重要である。そこで、サイト解放の判断を支援するために、既存の放射能分布推定プログラムESRAD (Estimation of Spatial RadioActivity Distribution)の拡張版として、対象領域の平均放射能濃度を推定するとともに過誤率に応じて必要とされる測定点数を算出するESRADの第2版(ESRAD2)を整備した。本報告書は、サイト解放検認手法の概要、ESRAD2の構成と機能、入力ファイルの仕様と出力例、プログラムの実行方法およびサンプルランについてまとめたものである。
山口 徹治; 島田 太郎; 石橋 純*; 赤木 洋介*; 黒沢 満*; 松原 諒宜*; 松田 祐紀*; 佐藤 滋芳*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(2), p.21 - 27, 2015/12
福島第一原子力発電所事故で汚染された土壌を穴に埋設し、清浄な土壌で覆土すれば、放射性セシウムは汚染土壌から周りの土壌や地下水にほとんど移行しないことは過去の研究から推定できる。本研究では、茨城県美浦村の1つの公園と埼玉県三郷市の2つの公園において一年にわたって核種移行試験を行って、その推定を実証した。実際に汚染土壌を埋設し、散水によって放射性セシウムの移行を加速した。ボーリングコアの切断分析結果や、土壌水の分析結果からは、放射性セシウムの動きは見られなかった。また、実験室におけるカラム移行試験および収着試験によって、放射性セシウムが汚染土壌からほとんど溶け出さないことや、たとえ溶け出しても周囲の土壌に収着されてほとんど移行しないことを示すデータを得た。試験は1年間で終了したが、移流拡散モデルによるシミュレーション解析を100年間について行ったところ、セシウム-137はほとんど移行せずにその場で減衰することが示された。
石神 努; 島田 太郎
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(9), p.1186 - 1204, 2015/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)我が国における原子力施設の廃止措置では、サイト解放検認手法は解決すべき重要な技術的課題である。クリギングでは放射能濃度の空間的相関を考慮できることに鑑みて、サイト解放検認にクリギングを適用する方法を提案する。放射能濃度推定結果には不確かさが含まれており、それによりサイト解放判断には過誤の確率が存在する。この不確かさを計算する方法を述べるとともに、必要とされる最少の測定点数を求める。提案した手法および従来の統計手法を2つの事例に適用した。その結果、提案した手法は平均放射能濃度を適切に推定すること、また、この手法では、空間的相関が存在する場合に従来の統計手法に比べて必要とされる測定点数が少なくなり、効率的な測定を行えることが分かった。
島田 紘行*; 南 寛威*; 奥泉 直人*; 佐久間 一郎*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児
Journal of Chemical Physics, 142(17), p.175102_1 - 175102_9, 2015/05
被引用回数：10 パーセンタイル：39.52(Chemistry, Physical)X-ray absorption near edge structure (XANES) was measured at energies around the N K-edge of the pyrimidine-containing nucleotides cytidine 5'-monophosphate (CMP), 2'-deoxythymidine 5'-monophosphate (dTMP), and uridine 5'-monophosphate (UMP) in aqueous solutions and in dried films under various pH conditions. The features of resonant excitations below the N K-edge in the XANES spectra for CMP, dTMP, and UMP changed depending on the pH of the solutions. The spectral change thus observed is systematically explained by the chemical shift of the core-levels of N atoms in the nucleobase moieties caused by structural changes due to protonation or deprotonation at different proton concentrations. This interpretation is supported by the results of theoretical calculations using density functional theory for the corresponding nucleobases in the neutral and protonated or deprotonated forms.
島田 太郎; 武田 聖司; 向井 雅之; 宗像 雅広; 田中 忠夫
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1744, p.229 - 234, 2015/04
隆起・侵食を伴う地層処分サイトを対象として、地質構造の長期的変化を考慮して解析する地下水流動と、水質変化を考慮して解析する人工バリア長期変遷の結果に基づいて、地質,水質,距離などが時間的・空間的に変化する移行経路上の核種移行を解析する総合的な安全評価手法を整備した。また、本手法により隆起・侵食を伴う仮想的な堆積岩サイトに対してケース解析を行った。その結果、一様隆起と侵食の組み合わせの場合に、対地深度が減少して地下水流速が増加するため、その地質及び水理構造の変化が核種移行に大きな影響をもたらすことがわかった。また、侵食がない場合には、動水勾配が上昇することによって地下水流速が増加するため、一様隆起よりも傾動隆起のほうが核種移行フラックスが大きくなった。処分施設設置のための事前調査においては、隆起・侵食を含む長期的な地質構造、水理条件、地下水の涵養及び流出域の特性を十分に調査し、処分場の適切な位置、深度、レイアウト設計に反映する必要がある。
