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論文

Determination of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10$$mu$$g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高い$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csの放射能比の分布と一致しており、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。

論文

北海道幌延地域に分布する堆積岩中のU, Thおよび微量元素の存在形態

小瀬村 隆*; 本多 照幸*; 水野 崇; 村上 裕晃; 野村 雅夫*

フィッション・トラックニュースレター, (26), p.16 - 20, 2013/00

北海道幌延町において掘削したボーリング孔(HDB-6孔)から得られた岩石試料を用いて、断層部における希土類元素の存在形態を推測した。その結果、UやThは主に硫酸塩態として、希土類元素は主に珪酸塩態として断層部に存在していることが確認された。

論文

Measurement of relative biological effectiveness of protons in human cancer cells using a laser-driven quasimonoenergetic proton beamline

余語 覚文; 前田 拓也; 堀 利彦; 榊 泰直; 小倉 浩一; 西内 満美子; 匂坂 明人; 桐山 博光; 岡田 大; 金沢 修平; et al.

Applied Physics Letters, 98(5), p.053701_1 - 053701_3, 2011/02

 被引用回数:82 パーセンタイル:94.07(Physics, Applied)

Human cancer cells are irradiated by laser-driven quasi-monoenergetic protons. Laser pulse intensities at the $$5times 10^{19}$$ W/cm$$^2$$ level provide the source and acceleration field for protons that are subsequently transported by four energy-selective dipole magnets. The transport line delivers 2.25 MeV protons with an energy spread of 0.66 MeV and a bunch duration of 20 ns. The survival fraction of in-vitro cells from a human salivary gland tumor is measured with a colony formation assay following proton irradiation at dose levels up to 8 Gy, for which the single bunch does rate is $$1 times 10^7$$ Gy/s and the effective dose rate is 0.2 Gy/s for 1-Hz repetition of irradiation. Relative biological effectiveness at the 10% survival fraction is measured to be $$1.20 pm 0.11$$ using protons with a linear energy transfer of 17.1 keV/$$mu$$m.

論文

Zinc isotope fractionation in anion exchange in hydrochloric acid solution

鈴木 達也*; 野村 雅夫*; 藤井 靖彦*; 池田 篤史; 高岡 徹*; 小熊 幸一*

日本イオン交換学会誌, 21(3), p.328 - 333, 2010/09

塩酸溶液系陰イオン交換樹脂中における亜鉛の同位体分別現象をクロマトグラフィー実験によって検討した。その結果、亜鉛の重同位体種は溶液層に濃縮する傾向があり、その同位体分別係数は塩酸濃度1$$M$$で最大になることがわかった。一方で、亜鉛の陰イオン交換樹脂中への分配係数は、同位体分別係数が最大になる1$$M$$よりもさらに高濃度の2$$M$$周辺で最大値を取ることがわかった。この同位体分別係数と分配係数が異なる塩酸濃度で最大値をとる現象について、錯形成定数から推定される亜鉛-塩化物錯体の化学種分布や、X線吸収分光法から求められた錯体構造等をもとに、さらに詳細な議論を実施した。

論文

Perspectives on application and flexibility of LWR vitrification technology for high level waste generated from future fuel cycle system

塩月 正雄; 青嶋 厚; 野村 茂雄

Proceedings of International Waste Management Symposium 2006 (WM '06) (CD-ROM), 10 Pages, 2006/02

高レベル廃棄物処理方法として現在世界的に採用されているガラス固化溶融技術について、将来の高燃焼度軽水炉及びプルサーマルから発生する高レベル廃棄物並びにFBRサイクルから発生する高レベル廃棄物への適用性及び柔軟性を、各サイクルから発生する高レベル廃液の組成から評価した。各燃料サイクルから発生する高レベル廃棄物処理方法として、溶融条件等の改良や最適化を図ることにより、現行のガラス固化溶融技術を適用できる見通しがあり、加えてFBRサイクルにおいて開発中の新しい湿式再処理法においては、高レベル廃棄物の減容化が図れるものと考えられる。さらに、現在開発中の白金族元素対策等の技術開発が将来の燃料サイクルからの高レベル廃棄物のガラス固化処理においても重要であることが確認された。

口頭

吸水性ポーラスガラスビーズの開発,1; 製造方法と吸水性

鈴木 達也*; 金敷 利隆*; 野村 雅夫*; 藤井 靖彦; 小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄

no journal, , 

ガラス固化体の原料として吸水性のあるガラスビーズに着目し、その製法を検討している。本報告ではまずナトリウムが入っていない比較的軟化点の高いガラス原料を粉末化し、これを焼結することによって吸水性のあるガラスビーズを製作した。また試作したガラスビーズの吸水性を観察した。

口頭

フッ素を含むスラッジ類の固化及び溶出特性

綱嶋 康倫; 島崎 雅夫; 大橋 裕介; 田中 祥雄; 野村 光生

no journal, , 

ウラン製錬転換プラントやウラン濃縮プラントの操業廃棄物である澱物類については、有害物であるフッ素を多く含むため、セメント固化して廃棄体とする場合、フッ素の溶出が課題となっている。また澱物類は、硫酸カルシウムも多く含んでいるため、エトリンガイドの過剰生成による廃棄体の膨張も懸念されている。本件では、フッ素を多く含む澱物類をセメント固化した場合の固化・溶出特性を確認するとともに、フッ素の溶出や膨張を抑制する方法として酸化マグネシウム系固化材を用いた澱物類の固化・溶出試験結果を報告する。

口頭

土岐花崗岩中の変質部及び断層部を対象とした微量元素の挙動

荒井 祐介*; 本多 照幸*; 岩月 輝希; 野村 雅夫*

no journal, , 

原子力発電により発生する長半減期核種と化学的性質が類似している天然類似元素(ランタノイド元素)について、土岐花崗岩中の変質部及び断層部での存在形態の調査を行った。その結果、変質部ではおもに酸化物態、断層部では、おもに炭酸塩・イオン交換態の鉱物相にランタノイド元素が認められた。また、イオン半径の小さい重ランタノイド元素が選択的に粘土鉱物,炭酸塩鉱物に、イオン半径が大きい軽ランタノイド元素ほど硫化物態やリン酸塩態鉱物に取り込まれている傾向があることが確認された。以上のことから、長半減期核種が溶出した場合、花崗岩中の変質部及び断層部に地下水と鉱物間の変質作用により普遍的に生成する二次鉱物である炭酸塩鉱物や粘土鉱物、黄鉄鉱、酸化物態の含鉄鉱物等に取り込まれることにより、その移行が遅延される可能性があると考えられた。

口頭

土岐花崗岩中の変質部及び断層部を対象としたナチュラルアナログ研究

荒井 祐介*; 本多 照幸*; 岩月 輝希; 野村 雅夫*

no journal, , 

地下深部における放射性核種の長期挙動に関わる基礎的知見を得ることを目的として、化学的性質が類似している希土類元素について、土岐花崗岩中の変質部及び断層部での存在形態の調査を行った。その結果、健岩部と比較して変質部、断層部では軽希土類元素の分布量が増えていることが明らかになった。この理由として、地下水中の軽希土類元素が、変質部,断層部において炭酸塩鉱物や硫化鉱物といった二次鉱物が生成する際に一緒に取り込まれた可能性や粘土鉱物に吸着濃集した可能性が考えられた。このことから、放射性核種が地下水中に溶出した場合も、岩盤中の変質鉱物や二次鉱物による保持、濃集の効果が期待される。

口頭

北海道北部に分布する稚内層の断層部を対象としたナチュラルアナログ研究

中林 和也*; 本多 照幸*; 水野 崇; 野村 雅夫*

no journal, , 

本研究では、地下深部、特に堆積岩の断層でのMAの挙動を把握することを目的として、MAの化学的アナログとして利用可能なランタノイドに加えてTh, Uを対象とし、各元素の存在状態に関する検討を行った。その結果、断層形成から現在まで、元素の分布や存在状態が変化せずに保持された可能性が考えられる。

口頭

フッ素を含むスラッジ類の時間経過による固化及び溶出特性

綱嶋 康倫; 大橋 裕介; 島崎 雅夫; 野村 光生; 田中 祥雄

no journal, , 

ウラン製錬転換プラントやウラン濃縮プラントの操業廃棄物である澱物類については、有害物であるフッ素を多く含むため、セメント固化して廃棄体とする場合、フッ素の溶出が課題となっている。また澱物類は、硫酸カルシウムも多く含んでいるため、エトリンガイドの過剰生成による廃棄体の膨張も懸念されている。これらの課題に対応するために、酸化マグネシウム系固化材とリン酸水素カルシウムを用いた澱物類の固化方法を検討している。フッ素を含むスラッジ類の時間経過による固化及び溶出特性について報告する。

口頭

$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratio near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 島田 太郎; 武田 聖司

no journal, , 

放射性核種の起源同定には同位体比測定が広く利用されており、福島第一原子力発電所(1F)事故に関しても$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csや$$^{136}$$Cs/$$^{137}$$Csなどのデータが報じられている。一方、数十年後に実施される廃止措置終了確認においては、汚染起源の識別方法として比較的半減期の長い$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csの利用が見込まれる。この場合、$$gamma$$線測定のみでは測定できないため、化学分離と質量分析が必要となることから、Calix[4]arene-bis(t-ocylbenzo-cronw-6)を用いたCsの化学分離法を開発し、1F周辺で採取された土壌中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを測定した。使用が考えられる2種類の質量分析計(QQQとTIMS)を用いて測定を行い、両者の精度を比較するとともに、0.01程度の同位体比の差を識別するために必要な精度について考察した。

口頭

廃止措置終了確認のための被ばく線量評価方法の開発,2; $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を用いた放射性Csの起源特定

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

no journal, , 

廃止措置終了確認において、福島第一原子力発電所(1F)事故由来の放射性Csはバックグラウンドとして取り扱うことが可能であるが、そのためには放射性Csの起源特定が必要となる。そこで、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を用いた起源特定の可能性について検討を行った。高濃度土壌試料を分析して求めた1F起源の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比は0.3628$$pm$$0.0005であった。これに対し、廃止措置施設起源の同位体比が0.05$$sim$$0.2大きかった場合に、0.1Bq/gの廃止措置施設起源の$$^{137}$$Cs濃度の標準偏差を0.01Bq/g以下とするには、現状の測定器では低$$^{137}$$Cs濃度で同位体比測定精度が落ちるため難しいことが示された。一方で、$$^{137}$$Cs濃度が0.5Bq/g以下の土壌に対しても標準偏差が0.0005以下となるよう$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を測定できれば、起源の識別が可能となることが示唆された。

口頭

環境土壌中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比分析法の開発

島田 亜佐子; Kim, M. S.*; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

no journal, , 

Calix[4]arene-bis(tertoctylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液を用いて土壌溶解液からCsを分離・精製する手法を考案した。BOBCalixC6溶液を5回ほど繰り返し使用しても分離性能に大きな変化はなく、15mlの溶液を5回、2セット使用することで150mlの土壌溶解液を処理することができた。茨城県東海村で採取した土壌試料中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを分析したところ、2011/3/11時点換算で0.38$$pm$$0.25, 0.55$$pm$$0.82, 0.364$$pm$$0.028, 0.38$$pm$$0.38という値が得られた。$$^{137}$$Cs濃度が16900Bq/gの試料の分析では0.3634$$pm$$0.0005という高い精度で同位体比が測定できたが、東海村で採取した1Bq/gを下回る試料の分析は標準偏差が大きくなった。

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