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Thermodynamic and spectroscopic studies on Am(III) and Eu(III) in the extraction system of ${it N,N,N',N'}$-tetraoctyl-3-oxapentane-1,5-diamide in $$n$$-dodecane/nitric acid

硝酸/ドデカン中の${it N,N,N',N'}$-テトラオクチル-3-オキサペンタン-1,5-ジアミド抽出系におけるAm(III)とEu(III)に関する熱力学的・分光学的研究

有阪 真 ; 木村 貴海 

Arisaka, Makoto; Kimura, Takaumi

3価f-元素であるアメリシウム及びユウロピウムの${it N,N,N',N'}$-テトラオクチル-3-オキサペンタン-1,5-ジアミド(TODGA)を用いた抽出反応に関する熱力学的パラメータ(${it $Delta$G}$, ${it $Delta$H}$, ${it $Delta$S}$)を決定した。TODGAによるそれらの抽出反応は、オクチル(フェニル)-${it N}$,${it N}$-ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキサイド(CMPO)やジヘキシル-${it N,N}$-ジエチルカルバモイルメチルフォスフォネート(DHDECMP)によるものに比べ、より発熱的であった。抽出剤による${it $Delta$H}$の違いは抽出剤と金属イオンの結合様式すなわち二座配位か三座配位かの違いに帰結された。また、蛍光寿命の測定から抽出されたユウロピウムの内圏は完全に脱水和され、TODGAやNO$$_{3}$$$$^{-}$$により占められていることがわかった。

Thermodynamic parameters (${it $Delta$G}$, ${it $Delta$H}$ and ${it $Delta$S}$) for the extraction of trivalent f-elements, M(III) (M = Am, Eu), with ${it N,N,N',N'}$-tetraoctyl-3-oxapentane-1,5-diamide (TODGA) were determined in nitric acid/$$n$$-dodecane extraction system. The extraction of M(III) with TODGA was more exothermic than those with octyl(phenyl)-${it N}$,${it N}$-diisobutylcarbamoylmethyl phosphine oxide (CMPO) and dihexyl-${it N}$,${it N}$-diethylcarbamoylmethyl phosphonate (DHDECMP). The difference in ${it $Delta$H}$ between the extractants was attributed to the difference in the binding mode between them, i.e. tridentate (TODGA) and bidentate (CMPO and DHDECMP). In addition, from the results of luminescence lifetime measurement, it was found that the inner-sphere of extracted Eu(III) was dehydrated completely, and occupied by TODGA and/or NO$$_{3}$$$$^{-}$$.

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分野:Chemistry, Multidisciplinary

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