The Solubility and diffusion coefficient of helium in uranium dioxide

ウラン二酸化物中のヘリウムの溶解度と拡散係数

中島 邦久  ; 芹澤 弘幸  ; 白数 訓子  ; 芳賀 芳範   ; 荒井 康夫

Nakajima, Kunihisa; Serizawa, Hiroyuki; Shirasu, Noriko; Haga, Yoshinori; Arai, Yasuo

クヌーセンセルを用いた高温質量分析法により単結晶UO中のヘリウムの溶解度と拡散係数を測定した。その結果、溶解度については、これまでに報告されている値の散らばりの範囲内にあることがわかったが、多結晶試料の場合の溶解度よりも非常に低くなることがわかった。拡散係数については、単純なフィックの法則を用いた等価球モデルで解析を行った。すなわち、測定で得られたヘリウムの放出割合に合うように拡散係数の前指数因子と活性化エネルギーをフィッティングさせ、拡散係数を決定した。最適化された拡散係数は、過去に報告されている核反応を利用して求められた拡散係数とよく一致した。さらに、得られた拡散係数の前指数因子は、単純な格子間拡散機構を仮定して解析された値よりも非常に小さくなることがわかった。

The solubility and diffusion coefficient of helium in the single-crystal UO samples were determined by a Knudsen-effusion mass-spectrometric method. The measured helium solubilities were found to lie within the scatter of the available data, but to be much lower than those for the polycrystalline samples. The diffusion analysis was conducted based on a hypothetical equivalent sphere model and the simple Fick's law. The helium diffusion coefficient was determined by using the pre-exponential factor and activation energy as the fitting parameters for the measured and calculated fractional releases of helium. The optimized diffusion coefficients were in good agreement with those obtained by a nuclear reaction method reported in the past. It was also found that the pre-exponential factors of the determined diffusion coefficients were much lower than those analyzed in terms of a simple interstitial diffusion mechanism.