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論文

Study on chemical interaction between UO$$_{2}$$ and Zr at precisely controlled high temperatures

白数 訓子; 佐藤 拓未; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.697 - 714, 2023/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:75.85(Nuclear Science & Technology)

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の溶融反応のメカニズム解明に資するため、温度誤差が可能な限り最小となるよう検討を行い、1840$$^{circ}$$Cから2000$$^{circ}$$Cの範囲でZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼにZr試料を装荷し、アルゴン雰囲気中加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。1890 $$^{circ}$$Cから1930 $$^{circ}$$Cで加熱した試料は、丸く変形しており、$$alpha$$-Zr(O)相と、少量のU-Zr-O溶体相で形成されていた。1940$$^{circ}$$C以上で加熱した試料は大きく変形し、急激に溶体形成反応が進行する様子が観測された。U-Zr-O溶体相の形成反応はZr(O)中の酸素濃度に依存し、酸素濃度の低いZr(O)へ反応はどんどん進展する。そして酸素含有量が高いZr(O)中では、U-Zr-O溶体相の生成が抑制されることが確認された。

論文

A New method of measuring ruthenium activity in ruthenium-containing alloys by using thermogravimetric analysis

Liu, J.; 中島 邦久; 三輪 周平; 白数 訓子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(4), p.484 - 490, 2022/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

A new method named TG calibration curve method has been proposed to evaluate the Ru activity in the Ru-containing alloys by using the kinetic relationship between oxidative evaporation rate of Ru atom and overall vapor pressures of various RuOx gases in the experimental system constructed by the authors. The experimental results show that the oxidative evaporation rate of Ru atom from experimental powders is approximately proportional to the overall vapor pressures over powders. By using their specific quantitative relationship, we determined the Ru activity in Ru$$_{0.5}$$Pd$$_{0.5}$$ alloy in the temperature range from 1523 to 1673 K. The obtained values of Ru activity agree well with those theoretically calculation, and indicated the reliability of this new method.

論文

High-temperature interaction between zirconium and UO$$_2$$

白数 訓子; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の高温における溶融過程解析モデルの高度化に資するため、ZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼに、Zr試料を装荷し2173K近傍で加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。試料の中間領域には、上方へ直線状に伸びる相が観測された。この相は、U-Zrの金属溶体相と考えられ、Zr試料中、酸素濃度が少ない方へ選択的に成長したと考えられる。

論文

Fuel behavior analysis for accident tolerant fuel with sic cladding using adapted FEMAXI-7 code

白数 訓子; 齋藤 裕明; 山下 真一郎; 永瀬 文久

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2017/09

シリコンカーバイド(SiC)は、その耐熱性、化学的安定性、照射安定性の高さより、事故耐性燃料の有力な候補物質となっている。SiCをジルカロイの替わりに被覆管材料として用いた場合の燃料挙動評価を行うために、軽水炉燃料ふるまい解析コードFEMAXI-7に、物性値や機能の追加などの改良を行った。整備したコードを用い、SiC被覆燃料のふるまい解析を、BWRステップ3(9$$times$$9燃料(B型))を例にして行った。SiC被覆管は、照射により大きくスエリングし、熱伝導率が低下する。このことにより、被覆管-燃料ペレット間のギャップが広がり、燃料ペレット温度の上昇がみられた。また、ジルカロイ被覆管とは応力緩和のメカニズムが異なり、計算の高度化のためには、破断応力等のデータ取得、モデルの改良が必要であることが明らかになった。

論文

The Applicability of SiC-SiC fuel cladding to conventional PWR power plant

古本 健一郎*; 渡部 清一*; 山本 晃久*; 手島 英行*; 山下 真一郎; 齋藤 裕明; 白数 訓子

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2017/09

2015年以降、三菱原子燃料(MNF)は、日本原子力研究開発機構(JAEA)が経済産業省からの受託事業で実施している日本の事故耐性燃料の研究開発プロジェクトに加わった。このプログラムにおいて、MNFは、現行の沸騰水型軽水炉(PWR)において炭化ケイ素複合材料(SiC)を被覆管として導入した場合の影響を評価することを担当している。本論文では、既存のPWRに対してSiCを被覆管として用いる場合の適用性に関する評価結果を報告する。既存PWRへのSiC被覆管の適用性評価として、SiC複合材を用いた場合の解析評価と炉外試験の両方を実施した。解析評価では、三菱独自の燃料設計コードとJAEAが開発した燃料ふるまいコードを用いた。なお、これらのコードは、SiC複合材被覆管を用いた燃料のふるまいを評価するために改良が施されている。一方、炉外試験としては、SiC複合材サンプルの熱伝導度測定とオートクレーブを用いた腐食試験を実施した。合わせて、設計基準事故を模擬した条件下でのSiC複合材の性能評価が行えるようにするために、新たに試験装置も開発した。

論文

Corium stratification test using intermediate products of degraded core materials in severe accident of BWR

徳島 二之; 白数 訓子; 星野 国義*; 小原 浩史*; 倉田 正輝

Proceedings of Annual Topical Meeting on LWR Fuels with Enhanced Safety and Performance (TopFuel 2016) (USB Flash Drive), p.1055 - 1063, 2016/09

シビアアクシデントの燃料溶融段階において、その過程で形成される中間生成物が事故進展に影響を及ぼすことが予期される。これらは酸素ポテンシャルや温度にも影響を受け、燃料デブリのリロケーションや成層化を評価するうえで非常に重要である。これらを評価するために、異なる酸素ポテンシャル条件で、2種類の試験を実施した。採用する中間生成物は、我々の過去の制御棒ブレードとチャンネルボックスの溶融・崩落試験から得られた知見により決定した。試験の結果、雰囲気の酸素ポテンシャルが、金属相のウランの濃度に大きく影響を及ぼすことが確認された。また、中間生成物として採用したB$$_{4}$$C-Fe合金が、UO$$_{2}$$とZrの相互作用を軽減することが確認された。

論文

Fundamental experiments on phase stabilities of Fe-B-C ternary systems

須藤 彩子; 西 剛史; 白数 訓子; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1308 - 1312, 2015/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:73.52(Nuclear Science & Technology)

BWRのシビアアクシデントでの制御棒ブレードの崩落進展理解のためには、燃料破損データベースを構築する必要がある。しかし制御棒の主成分であるFe-B-C系の相状態は、特にB, Cリッチな領域において未だ不確実な点が多い。本研究では制御棒ブレード崩落解析の基礎データとして、制御棒ブレードの溶融開始に影響すると考えられる共晶点付近の組成領域のFe-B-C合金3種を作製し、1073K, 1273Kの相状態解明のための試験を行った。XRD及びSEM-EDXの結果は、Fe$$_{0.68}$$B$$_{0.06}$$C$$_{0.26}$$の領域ではJAEA熱力学データベース(JAEA-DB)とは異なり、1273KでFe成分を多く含む相を持つことが明らかとなり、1273KでのCementite相の固溶範囲の再評価が必要であるとの知見を得た。また、溶融開始温度の測定結果から、熱力学解析では3種の合金の間で融解温度に約40Kの差が出ると予想されたが、本実験では、3種の合金すべてが約1400Kで溶融が開始したため、JAEA-DBではCementite相の生成自由エネルギーが過大評価されている可能性があることを明らかにした。

論文

アクチノイドと核分裂生成物の一括抽出および逆抽出による相互分離を基礎とする単サイクルプロセスの検討

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

日本原子力学会和文論文誌, 14(3), p.202 - 212, 2015/09

新しい分離概念である「単サイクルプロセス」を開発中である。これは、分離対象のアクチノイドや核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出によって相互分離を行うものである。ハードな金属やソフト性金属、オキソアニオンを同時に抽出する必要があり、ソフトドナーを持つ強力な抽出剤の利用が求められる。NTAアミドはこれを可能とする一つの抽出剤である。一括抽出した後の逆抽出による相互分離であるが、Pd, Ruは、チオ尿素, システイン, ジエチレントリアミン, トリスアミノエチルアミンなど、Moは、MIDEA, NTAアミド(C2), イミノジメチルリン酸など、Re(Tcの代用)は高いpH条件での水相を用いることで逆抽出可能であることが分かった。

論文

Concept for the single cycle process based on mutual separation by reverse extraction of actinides and fission products

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1653 - 1656, 2015/09

高レベル廃液の新しい分離プロセス概念が検討された。このプロセスはアクチノイドと核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出で相互分離する方法である。単独の抽出剤と幾つかの逆抽出剤が必要となり、白金族元素,アクチノイド,酸素酸の陰イオンを同時に抽出する抽出剤が望まれる。NTAアミドは有望な抽出剤の一つである。次に逆抽出剤の検討が必要であり、水溶性のハードドナー,ソフトドナーによる効果を調査中であり、結果を報告する。

論文

Development of open thermodynamic database on MCCI by combining nuclear fuel and slag databases

倉田 正輝; 白数 訓子; 川上 和人*

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2015) (Internet), p.139 - 156, 2015/09

熱力学データベースはMCCIの予備解析に有用な解析ツールである。原子力機構はNSSMCと共同で、双方の熱力学データベースを統合し、公開データベースを開発している。本発表では、アルミナ-シリカ-ウラニア-ジルコニア系のデータベースの整備結果を報告する。

論文

Thermodynamic evaluation on chemical reaction between degraded nuclear fuel and B$$_{4}$$C control rod in severe accident of LWR

白数 訓子; 倉田 正輝; 小川 徹*

Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/09

福島第一原子力発電所の過酷事故では、ジルカロイ被覆管や破損燃料が、B$$_{4}$$C制御棒と反応したことが考えられる。BやCは反応性が高く、FPや構造材と様々な化合物を形成することが考えられ、その蒸発挙動への影響や発熱など、B$$_{4}$$C制御材と破損燃料の間の化学反応で想定される様々な懸念に関する評価を熱力学平衡計算により試みた。酸素ポテンシャルは、Bのふるまいに大きく影響し、過酷事故が進展し酸素ポテンシャルが上昇すると、Bは多様な化合物を形成して蒸発する。また、BはSrやCsなど揮発系FP元素の蒸発挙動にも寄与する。Bの存在下では、酸化性雰囲気におけるSrの安定化合物がSr(OH)$$_{2}$$からSrBO$$_{2}$$に変化しSrの蒸発が促進される。

論文

Characterization of solidified melt among materials of UO$$_{2}$$ fuel and B$$_{4}$$C control blade

高野 公秀; 西 剛史; 白数 訓子

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.859 - 875, 2014/07

 被引用回数:36 パーセンタイル:94.24(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故で生じた炉心溶融固化物中の基礎的な化合物相関係を推測するため、炉心材料をアーク溶融し、固化物中に生じる相と組成をX線回折、顕微鏡観察及び元素分析により評価した。生成した酸化物セラミック相は(U,Zr)O$$_{2}$$のみであるのに対し、金属質部分には安定な相としてFe-Cr-Ni合金と(Fe,Cr,Ni)$$_{2}$$(U,Zr)で表される金属間化合物に加え、ZrB$$_{2}$$及びFe$$_{2}$$B型の(Fe,Cr,Ni)$$_{2}$$Bホウ化物が析出した。酸化性雰囲気下1773Kで焼鈍した結果、合金及びZrB$$_{2}$$中のウランとジルコニウムが選択的に酸化して(U,Zr)O$$_{2}$$層を表面に形成し、内部の金属質部分には(Fe,Cr,Ni)$$_{2}$$BとFe-Cr-Ni合金が主要な相になることがわかった。これらの金属質部分の相関係は、金属ジルコニウムの初期含有率が支配的因子であることを明らかにした。生成した各相について、基本的な機械特性である微小硬度を測定した結果、ホウ化物、特にZrB$$_{2}$$が顕著に高硬度であることがわかった。

報告書

「疎水性, 親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間成果のまとめ(受託研究)

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 三村 均*; 臼田 重和*; et al.

JAEA-Research 2014-008, 220 Pages, 2014/06

JAEA-Research-2014-008.pdf:41.81MB

文部科学省からの委託事業、原子力システム研究開発事業で行った研究「疎水性,親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間の成果をまとめる。本事業は次の3つのテーマからなる、(1)MA+Ln一括分離技術開発:DOODA基礎特性評価、(2)Am/Cm/Ln相互分離技術開発: Ln錯体の基礎特性評価,溶媒抽出分離法,抽出クロマトグラフィー法、(3)分離技術評価: プロセス評価。(1)では新規抽出剤であるDOODAの基礎特性の成果をまとめた。(2)では新規配位子が配位した金属錯体の構造解析結果、抽出剤を使った溶媒抽出結果、及び抽出クロマトグラフィーでのカラム分離結果をまとめた。(3)ではこれら結果を総合して相互分離フローを作成し、それぞれフラクションの元素量,放射能量,発熱量の評価を行った。

論文

Utilization of rock-like oxide fuel in the phase-out scenario

西原 健司; 秋江 拓志; 白数 訓子; 岩村 公道*

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(2), p.150 - 165, 2014/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.13(Nuclear Science & Technology)

プルトニウム(Pu)を燃焼するために岩石型(ROX)燃料を軽水炉で用いた場合のマスバランスを日本のフェーズアウトシナリオに対して研究した。解析のために、精度の良い燃焼計算、フレキシブルな炉心と燃料の組合せ、廃棄物と処分場の評価が可能なマテリアルバランス解析(NMB)コードを開発した。ワンススルー,混合酸化物(MOX)燃料,ROX燃料からなる3つのシナリオ群を解析した。2基のフルMOX、あるいはフルROX炉を建設することで、Pu量は半分程度にまで減少し、Pu同位体組成は特に自発核分裂生成中性子数において核物質としては劣化する。ROXの効果は量と組成においてMOXよりも顕著である。MOX及びROX使用済燃料の発熱と毒性はかなり高いため、処分場面積と潜在的な放射能毒性はMOXとROXによって減少しない。

論文

軽水炉過酷事故時の破損燃料に与える海水影響の熱力学的評価

倉田 正輝; 白数 訓子; 小川 徹*

日本原子力学会和文論文誌, 12(4), p.286 - 294, 2013/12

福島第一原子力発電所で発生した過酷事故では、大量の海水が破損炉心に導入された。海水中の主成分である塩化ナトリウムだけでなく含有されるマイナー成分が破損燃料と化学反応し、破損過程に様々な影響を与えた可能性がある。例えば、FPの蒸発特性への影響、破損燃料の化学状態への影響、腐食性ガスの発生の可能性、等が懸念される。熱力学解析は、このような挙動の起こる傾向に関し、有用な知見を与える。本研究での解析により、Cs, Sr, Te等のFPの蒸発が、海水中のマイナー成分との化学反応により促進される可能性があることが示された。また、海水を高温で加熱することで、HClやH$$_{2}$$S等の腐食性ガスが発生する可能性があることが示された。これらの効果は、炉内の酸素ポテンシャルの変化に大きく影響されることも明らかになった。

論文

Variation in the surface morphology of polycrystalline UO$$_{2}$$ powder induced by helium precipitation

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 白数 訓子; 中島 邦久; 樫部 信司*; 加治 芳行

Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 1(3), p.289 - 295, 2013/09

焼結過程で粉末中に溶解したヘリウムが拡散して粒界にガスバブルを形成すると、焼結が抑制されて密度が上がらないために問題である。本研究では、HIPを用いてUO$$_{2}$$多結晶粉末にヘリウムを溶解させ、その後高温で加熱してヘリウムを放出させた試料の表面状態をBET及びFE-SEMによって観察した。ヘリウム放出後の試料の表面には、ふちが六角形をした浅いくぼみが多数見られた。これは、ヘリウムにより形成されたブリスタが破裂したために形成されたものと考えられる。この結果は、ヘリウムの析出に伴い、粒界領域にネガティブクリスタルが形成された可能性を示唆している。

論文

Mutual separation of Am/Cm/Ln by the use of novel-triamide, NTAamide and water-soluble diglycolamide

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 森田 泰治

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1079 - 1082, 2013/09

高レベル廃液中のAm/Cm/Ln相互分離はその後燃料製造、核変換することで、資源有効利用や環境負荷低減を導く。しかしながらこれら元素は化学的挙動が酷似し、相互分離は困難とされる。我々はAn/Ln分離に有効なソフト配位原子の窒素を包含するNTAアミドを開発し、その分離性能を明らかにした。また、これと水溶性のTEDGAを溶媒抽出に同時に利用することで、Am/Cmに高い分離比を示すことも明らかにした。ここでは、これらの結果についての詳細を報告する。

論文

Multiplier effect on separation of Am and Cm with hydrophilic and lipophilic diamides

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 森田 泰治

Procedia Chemistry, 7, p.380 - 386, 2012/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:92.32

高レベル廃液中のAm, Cm及びランタノイドは異なる処分方法が検討される、すなわちAmは核変換、Cmは中間貯蔵、そしてランタノイドは地層処分。このため、個別に分離する必要があるがこれら元素は化学的性質が酷似しているため分離は困難とされてきた。われわれは水溶性と疎水性の化合物の両方を一つの抽出系に加えて相乗効果による効率的な分離方法を検討してきた。ここでは、DOODAとDGA化合物等による分離を検討しその成果を報告する。

論文

The Solubility and diffusion coefficient of helium in uranium dioxide

中島 邦久; 芹澤 弘幸; 白数 訓子; 芳賀 芳範; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 419(1-3), p.272 - 280, 2011/12

 被引用回数:23 パーセンタイル:85.78(Materials Science, Multidisciplinary)

クヌーセンセルを用いた高温質量分析法により単結晶UO$$_{2}$$中のヘリウムの溶解度と拡散係数を測定した。その結果、溶解度については、これまでに報告されている値の散らばりの範囲内にあることがわかったが、多結晶試料の場合の溶解度よりも非常に低くなることがわかった。拡散係数については、単純なフィックの法則を用いた等価球モデルで解析を行った。すなわち、測定で得られたヘリウムの放出割合に合うように拡散係数の前指数因子と活性化エネルギーをフィッティングさせ、拡散係数を決定した。最適化された拡散係数は、過去に報告されている核反応を利用して求められた拡散係数とよく一致した。さらに、得られた拡散係数の前指数因子は、単純な格子間拡散機構を仮定して解析された値よりも非常に小さくなることがわかった。

論文

Fundamental research on behavior of helium in MA-bearing oxide fuel

荒井 康夫; 芹澤 弘幸; 中島 邦久; 高野 公秀; 佐藤 勇; 勝山 幸三; 秋江 拓志; 鈴木 元衛; 白数 訓子; 芳賀 芳範; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12

U燃料やU-Pu燃料に比較して照射中や保管中に多量のHeが生成する点は、MA含有燃料の特徴の一つである。本研究ではMA含有酸化物燃料中のHe挙動を理解するために、実験室規模の炉外試験,照射後試験並びにモデリング計算を実施した。炉外試験では、単結晶二酸化ウランを用いたHeの拡散係数の導出やキュリウム244のアルファ崩壊を利用した酸化物中へのHe蓄積の影響把握を行い、照射後試験では高速実験炉JOYOで照射した約0.5%のアメリシウムを含むMOX燃料中のHe挙動を調べた。モデリング計算では、燃料中でのHe生成,拡散,気相との平衡及び気相への放出などの素過程に基づくHe挙動モデルを作成し、これを既存の燃料挙動解析コードのサブルーチンに組込み、高速炉用MA含有MOX燃料中のHe挙動をシミュレートした。

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