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論文

長寿命核種の分離変換技術の現状,4; 加速器駆動システムを用いた核変換システムと分離変換技術の成熟度

辻本 和文; 荒井 康夫; 湊 和生

日本原子力学会誌, 59(11), p.644 - 648, 2017/11

本稿は、日本原子力学会「放射性廃棄物の分離変換」研究専門委員会において、国内外における分離変換技術や関連する技術の研究開発状況について調査・分析してきた結果を基に、長寿命核種の分離変換技術の現状について、4回に分けて紹介するものである。第4回にあたる本稿では、加速器と未臨界炉を組み合わせた加速器駆動システム(ADS)と核変換用窒化物燃料を用いた核変換システムについて解説するとともに、分離変換技術の開発がどの段階まで進んでいるのかを解説する。ADSについては、ADSによるMA核変換システムの特徴について述べるとともに、日本原子力研究開発機構(JAEA)で概念検討を進めている液体鉛ビスマス冷却システムを解説した。また、JAEAで実施中の主な研究開発項目を述べるとともに、現在計画中の新たな実験施設を紹介した。窒化物燃料については、MA核変換システム用燃料としての特徴、製造技術と使用中の燃料ふるまい評価における課題を解説するとともに、JAEAで実施中の主な研究開発項目を紹介した。最後に、新技術の着想から実用化までをいくつかの段階に分けて技術開発の進展を体系的に示す指標である技術成熟度(TRL)を用いて、わが国における分離変換技術の成熟度を評価した結果を示した。

論文

第4章 核変換用燃料・ターゲット技術、4.1燃料製造技術、4.1.4窒化物燃料(ADS階層型概念)、4.1.5その他の燃料・ターゲット、4.2燃料ふるまい評価、4.2.4窒化物燃料(ADS階層型概念)、4.2.5その他の燃料・ターゲット

荒井 康夫

分離変換技術総論, p.134 - 146, 2016/08

日本原子力学会の「放射性廃棄物の分離変換」研究専門委員会の報告書「分離変換技術総論」の中で、窒化物燃料(ADS階層型概念)及びその他の燃料・ターゲットの製造技術、ならびに窒化物燃料(ADS階層型概念)及びその他の燃料・ターゲットのふるまい評価に関する研究開発状況について分担執筆するものである。

論文

プルトニウム化合物、マイナーアクチノイド化合物

荒井 康夫

原子力・量子・核融合事典,3, p.61 - 67, 2014/12

プルトニウム並びにマイナーアクチノイド(ネプツニウム, アメリシウム, キュリウム)の金属, 酸化物, 炭化物, 窒化物, 水素化物及びハロゲン化物を対象として、公開文献をもとに、化学形, 結晶構造, 製法, 熱的及び化学的性質について調査し、図表とともに解説記事として整理したものである。

論文

Pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫

Science China; Chemistry, 57(11), p.1427 - 1431, 2014/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:93.88(Chemistry, Multidisciplinary)

窒化物燃料は金属燃料のような高い熱伝導率や金属密度、酸化物燃料のような高融点や等方的構造という特長を持つ。1990年代から高レベル廃棄物の放射性毒性低減や処分場の負荷を軽減するためにマイナーアクチノイドの分離変換研究が行われている中、原子力機構では加速器駆動システムを利用した核変換サイクルにMA含有窒化物を用いることを提案している。これまでに、窒化物燃料サイクルにおける乾式処理技術に関して、窒化物の溶融塩電解及び電解によって回収したアクチノイドからの窒化物の再製造に重点をおいて開発を進めてきた。本報告では、これまでの窒化物乾式再処理技術開発の成果及び今後の課題をまとめて報告する。

論文

Basic study on radiation degradation of potassium nickel ferrocyanide

荒井 陽一; 渡部 創; 高畠 容子; 中村 雅弘; 中島 靖雄

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2014/10

放射性廃液からの放射性セシウムの除去は放射性廃棄物低減化に対して有効な手段であることから、その放射性セシウムの選択的除去のためにフェロシアン化物を用いた研究が行われている。フェロシアン化物の廃棄物は水を含んだスラリー状であり、フェロシアン化物の存在により放射線照射による水の分解に起因する水素の生成に影響を与える可能性が考えられる。また、フェロシアン化物は、その構造にシアンを含むことから、分解によりシアンが放出される可能性がある。そこで、水に浸漬させた状態でフェロシアン化ニッケルカリウム(KNiFC)に$$^{60}$$Coによる$$gamma$$線を照射し、水素やシアンの発生量を測定し、KNiFCの放射線分解について調査した。本試験の結果、KNiFCの存在により水素のG値が増大することを確認した。よって、KNiFCを貯槽等で保管する場合には掃気により水素濃度を減少させることが必要である。なお、Csの吸着の有無は水素の発生に影響しないことについても確認した。また、6MGyの照射により、溶液中にシアンが検出されたものの、その生成量は1.3mg/Lと十分に低い濃度であり、ガス化したシアン化水素は検出されなかった。

論文

Evaluation of Gibbs free energies of formation of Ce-Cd intermetallic compounds using electrochemical techniques

柴田 裕樹; 林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 倉田 正輝

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75(8), p.972 - 976, 2014/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:30.58(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化物溶融塩を媒体とする金属燃料や窒化物燃料の乾式再処理では、電解精製により大部分のウランを固体陰極に、残りのウランと超ウラン元素を液体Cd陰極に回収することが提案されている。回収した液体Cd陰極は973$$sim$$1173K程度で加熱され、陰極中のCdが蒸発により除去される。その過程で陰極中に生成しているアクチノイドとCdとの金属間化合物は次第にアクチノイド分率の大きい金属間化合物へと変化していくと考えられるため、金属間化合物の生成自由エネルギーの変化に伴いCd蒸発速度にも影響する。そのため、金属間化合物の熱力学性質を把握することは、プロセスの理解や最適化のために重要である。そこで本発表では、Cd中で超ウラン元素と類似の挙動をとるランタノイドの一つであるCeとCdの金属間化合物の生成自由エネルギーを電気化学的手法で測定し、その温度依存性を評価した。

報告書

Property database of TRU nitride fuel

西 剛史; 荒井 康夫; 高野 公秀; 倉田 正輝

JAEA-Data/Code 2014-001, 45 Pages, 2014/03

JAEA-Data-Code-2014-001.pdf:3.57MB
JAEA-Data-Code-2014-001(errata).pdf:0.2MB

本研究の目的はマイナーアクチノイド(MA)核変換用加速器駆動システム(ADS)の燃料設計に必要な窒化物燃料の物性データベースを整備することである。ADS用の窒化物燃料にはPu及びMAが主要成分として含まれること、ならびにZrN等の希釈材が添加されることに特徴がある。このためPuやMAの窒化物のほかZrNを含む窒化物固溶体を対象として、ADSの燃料設計に必要な物性に関する実験値や評価値を収集・整理した。これらの物性値は設計において種々の条件に対応しやすくするため、可能な限り定式化することに努めた。また、誤差の推定が可能な物性値についてはその評価結果も記載した。PuやMA等の超ウラン元素(TRU)窒化物については実験値や評価値が報告されていない物性値も多いので、その場合は代替としてUNや(U,Pu)Nの報告されている物性値でデータベースを補完することにより、許容できる精度を持ったADS燃料の設計ができるようにした。

論文

マイナーアクチノイド窒化物燃料の熱伝導率

西 剛史; 高野 公秀; 荒井 康夫; 倉田 正輝

第34回日本熱物性シンポジウム講演論文集, p.199 - 201, 2013/11

グローブボックス内にレーザフラッシュ法熱物性測定装置及び投下型熱量計を設置し、微小量のサンプルで熱拡散率及び比熱を測定するための試料ホルダー及び白金容器を考案したことで、長寿命放射性核種であるマイナーアクチノイドを含む窒化物(MA窒化物)の熱拡散率及び比熱測定を可能にし、熱伝導率評価に成功した。本研究により、MA窒化物の熱伝導率は、酸化物燃料と異なり温度とともに増加すること、Am含有率の増加とともに減少することを明らかにした。さらに、加速器駆動核変換システム(ADS)用燃料の最有力候補として提案されているZrN含有MA窒化物の熱伝導率の温度依存性及びZrN含有率依存性から熱伝導率評価式を構築した。評価式で得た熱伝導率は実験値と良い一致を示しており、ADSの炉心設計において必要な温度及び組成における熱伝導率を提供可能にした。

論文

Thermal conductivity of (Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.534 - 538, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.96(Materials Science, Multidisciplinary)

Cm含有酸化物の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0.02, 0.04)固溶体の焼結体を調製し、熱伝導率を評価したところ、(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$の熱伝導率は保管時間の増加とともに指数関数的に減少することが明らかとなった。このような熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものである。

論文

Electrooxidation of hydrazine hydrate using Ni-La catalyst for anion exchange membrane fuel cells

坂本 友和*; 朝澤 浩一郎*; Martinez, U.*; Halevi, B.*; 鈴木 敏行*; 荒井 重勇*; 松村 大樹; 西畑 保雄; Atanassov, P.*; 田中 裕久*

Journal of Power Sources, 234, p.252 - 259, 2013/07

 被引用回数:46 パーセンタイル:10.08(Chemistry, Physical)

Carbon supported Ni, La, and Ni$$_{1-x}$$La$$_{x}$$ (0.1$$leq$$$$x$$$$leq$$0.9) catalysts were synthesized by an impregnation/freeze-drying procedure. The catalytic activity for electro-oxidation of hydrazine hydrate was evaluated using a 16-channel electrochemical electrode array. The Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$/C catalyst oxidized hydrazine hydrate at a lower potential and exhibited higher mass activity in comparison with a similarly made Ni/C catalyst. Chemical insight suggests that the cause of improved performance for the Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$/C catalyst is likely multifunctional synergism of the components. However, X-ray absorption fine structure (XAFS) and high voltage electron microscopy (HVEM) unexpectedly show some hcp LaNi$$_{5}$$ shells coating the fcc Ni catalyst particles. As a result of the screening tests, an unsupported Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$ catalyst was synthesized by spray pyrolysis and tested in a direct hydrazine hydrate fuel cell MEA (DHFC) producing 453 mW cm$$^{2}$$.

論文

Self-irradiation effect on thermal conductivity of (Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.531 - 533, 2013/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.51(Materials Science, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド(MA)含有酸化物燃料の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため、焼結体調製後、48, 264, 504、及び960時間経過した473, 523及び573Kにおける(Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$の熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。また、投下型熱量法により、熱伝導率を導出するために必要な比熱を測定した。熱伝導率の保管時間依存性は自己照射損傷による格子膨張モデルを用いた式で近似できるため、熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものであることを確認した。

論文

Simple formula to evaluate helium production amount in fast reactor MA-containing MOX fuel and its accuracy

秋江 拓志; 佐藤 勇; 鈴木 元衛; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(1), p.107 - 121, 2013/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Nuclear Science & Technology)

高速炉燃料中のヘリウム生成量を評価するための簡易式を作成した。既存の燃料ふるまいコード内でサブルーチンとして使用するために、評価式は精度よりも簡易性と速さに重点を置いた。簡易式の精度を確認するために、SWATコードを用いた詳細計算及び「常陽」炉照射燃料棒の照射後試験(PIE)結果との比較を行った。その結果、簡易式によるヘリウム生成量と詳細計算及びPIE結果との差は10%程度以下であった。これらの結果に基づいて、本簡易式は高速炉燃料中のヘリウムふるまいシミュレーションのために燃料ふるまい解析コードに組み込まれた。

論文

Single crystal growth and magnetic anisotropy of hexagonal PuGa$$_{3}$$

芳賀 芳範; 本間 佳哉*; 青木 大*; 中島 邦久; 荒井 康夫; 松田 達磨; 池田 修悟*; 酒井 宏典; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(Suppl.B), p.SB007_1 - SB007_4, 2012/12

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

We report recent progresses in single crystal preparation as well as physical properties of actinide intermetallic compounds. Flux techniques have successfully been applied for obtain- ing new compounds, including the heavy fermion superconductor NpPd$$_5$$Al$$_2$$ and related compounds. For plutonium compounds, where the radiation damage due to the $$alpha$$-decay of $$^{239}$$Pu is significant, a synthesis technique using the less-radioactive $$^{242}$$Pu isotope has been developed.

論文

Nitride fuel

荒井 康夫

Comprehensive Nuclear Materials, 3, p.41 - 54, 2012/03

原子力材料に関する現在の知見の幅広いレビュー"Comprehensive Nuclear Materials"誌の中で、窒化物燃料に関する章を執筆した。序章では、窒化物燃料の特徴やこれまでの開発経緯をまとめた。窒化物燃料の製造に関しては、炭素熱還元法を中心とした窒化物の合成及び燃料ペレットの焼結を中心に記載した。窒化物燃料の照射挙動に関しては、これまでに各国で実施されてきた照射試験結果をレビューするとともに、窒化物燃料の炉内挙動を解説した。さらに、窒化物燃料の再処理に関して、これまで提案されている湿式法及び乾式法を用いた技術について簡単に説明した。終章では、今後の研究課題について記載した。なお、窒化物燃料の物性値や熱力学的諸量については、本書の別章でレビューされるため、本章では割愛した。

論文

Low-background prebunching system for heavy-ion beams at the Tokai radioactive ion accelerator complex

岡田 雅之*; 仁木 和昭*; 平山 賀一*; 今井 伸明*; 石山 博恒*; Jeong, S. C.*; 片山 一郎*; 宮武 宇也*; 小柳津 充広*; 渡辺 裕*; et al.

Physical Review Special Topics; Accelerators and Beams, 15(3), p.030101_1 - 030101_10, 2012/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.28(Physics, Nuclear)

A novel beam-bunching technique has been implemented at a heavy-ion linear accelerator facility by installing a compact two-gap prebuncher and a multi-layer beam chopper. A pulsed beam of 2 to 4 MHz, having kinetic energy up to 1.1 MeV/u, is realized by bunching 2 keV/u continuous beams just upstream of the linac. Around 40% of the continuous beam particles are successively gathered in a single micro-bunch with a time width of around 15 ns in units of full-width at one-tenth maximum. The number of background beam particles over 250 ns just before the bunched beam is well suppressed to less than 10$$^{-4}$$ of the number of bunched particles. This technique has been adopted to generate intense $$alpha$$-particle beams for nuclear astrophysics experiments.

論文

Fundamental research on actinide materials for sustainable fuel cycles in JAEA

荒井 康夫

Procedia Chemistry, 7, p.425 - 430, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.97

原子力機構では将来の燃料サイクル確立に必要なアクチノイド科学データベースを発展させることを目的として、アクチノイド物質を対象とした基盤研究を行っている。そこではアクチノイド物質の中でも、プルトニウム及びマイナーアクチノイド含有化合物を主な研究対象としている。本稿では、最近の数年間に得られたプルトニウム及びマイナーアクチノイド含有酸化物に関する研究成果を紹介する。さらに、福島第一原子力発電所事故以降の新たな課題に貢献するためのアクチノイド科学の役割についても簡単に触れる。

論文

Development of the process flow diagram of the pyrochemical reprocessing of spent nitride fuel for ADS

佐藤 匠; 西原 健司; 林 博和; 倉田 正輝*; 荒井 康夫

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 9 Pages, 2012/00

加速器駆動システム(ADS)階層型サイクルから発生する使用済窒化物燃料の乾式再処理について、プロセスフロー図を構築して各元素の物質収支を評価することで、その成立性を評価した。これまでに提案されている、使用済窒化物燃料の溶融塩電解と液体Cd陰極に回収したアクチニドの再窒化を中心としたプロセスの物質収支を計算により評価した結果、1年間操業後のPu及MAの回収率は約99.97%、製品への希土類FP移行量は約1.5%でほぼ一定となり、このプロセスが原理的にADS炉心設計から要求される基準値を満たすことができることを確認した。

論文

U-Pu-Zr metal fuel fabrication for irradiation test at JOYO

中村 勤也*; 加藤 徹也*; 尾形 孝成*; 中島 邦久; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles (FR 2009) (CD-ROM), 12 Pages, 2012/00

国内で初となるU-Pu-Zr金属燃料の照射試験が高速実験炉「常陽」で計画されている。U-Pu-Zr金属燃料の製造では、まずU及びPu酸化物を原料として2つの方法でU-Pu合金を調製した。一方は酸化物の電解還元であり、もう一方は電解精製と還元抽出である。照射試験用燃料仕様に合致するように調製したU-Pu合金にU金属及びZr金属を加え、射出鋳造法でU-Pu-Zr合金スラグを製造した。さらに、模擬燃料ピンを用いた試験により、Naボンディング工程の条件を確立した。現在、「常陽」照射試験用U-Pu-Zr燃料ピン6本が製作中である。

論文

The Solubility and diffusion coefficient of helium in uranium dioxide

中島 邦久; 芹澤 弘幸; 白数 訓子; 芳賀 芳範; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 419(1-3), p.272 - 280, 2011/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:17.59(Materials Science, Multidisciplinary)

クヌーセンセルを用いた高温質量分析法により単結晶UO$$_{2}$$中のヘリウムの溶解度と拡散係数を測定した。その結果、溶解度については、これまでに報告されている値の散らばりの範囲内にあることがわかったが、多結晶試料の場合の溶解度よりも非常に低くなることがわかった。拡散係数については、単純なフィックの法則を用いた等価球モデルで解析を行った。すなわち、測定で得られたヘリウムの放出割合に合うように拡散係数の前指数因子と活性化エネルギーをフィッティングさせ、拡散係数を決定した。最適化された拡散係数は、過去に報告されている核反応を利用して求められた拡散係数とよく一致した。さらに、得られた拡散係数の前指数因子は、単純な格子間拡散機構を仮定して解析された値よりも非常に小さくなることがわかった。

論文

国内における照射試験用金属燃料ピンの製造技術基盤の確立

菊地 啓修; 中村 勤也*; 岩井 孝; 中島 邦久; 荒井 康夫; 尾形 孝成*

日本原子力学会和文論文誌, 10(4), p.323 - 331, 2011/12

原子力機構大洗研究開発センターの燃料研究棟に、国内で初めてとなる照射試験用U-Pu-Zr金属燃料ピン製造のための装置を整備し、製造技術基盤を確立した。新規に射出鋳造装置及びナトリウムボンディング装置を格納した高純度Arガス雰囲気グローブボックスを整備したほか、燃料研究棟に既存の設備群を金属燃料ピン製造目的に利用した。本技術資料では装置整備に加えて、酸化物を原料とした燃料母合金の調製,金属燃料スラグの製造,燃料ピン端栓溶接、及びナトリウムボンディングの技術確立について記載した。これらの技術は、原子力機構と電力中央研究所との共同研究で計画されている、高速実験炉「常陽」照射試験用燃料製造のほか、高速炉用金属燃料に関する基盤研究用の試料製造にも利用される。

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