Study on the oxygen adsorption property of nitrogen-containing metal-free carbon-based cathode catalysts for oxygen reduction reaction

金属を含まない含窒素カーボンアロイ型酸素還元正極触媒の酸素吸着特性に関する研究

木内 久雄*; 丹羽 秀治*; 小林 正起*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 畳開 真之*; 難波江 裕太*; 黒木 重樹*; 柿本 雅明*; 池田 隆司; 寺倉 清之*; 宮田 清蔵*

Kiuchi, Hisao*; Niwa, Hideharu*; Kobayashi, Masaki*; Harada, Yoshihisa*; Oshima, Masaharu*; Chokai, Masayuki*; Nabae, Yuta*; Kuroki, Shigeki*; Kakimoto, Masaaki*; Ikeda, Takashi; Terakura, Kiyoyuki*; Miyata, Seizo*

含窒素ポリアミド(PA)と窒素を含まないフェノール樹脂(PhRs)由来の金属を含まない炭素触媒への酸素吸着特性を調べた。電気化学分析及びラマン分光からPA由来の炭素触媒はPhRs由来の物よりもより高い2電子酸素還元活性を示し、またより多くの欠陥を含むことがわかった。X線光電子分光からグラファイト状窒素が酸素吸着に寄与しPA由来の触媒ではC=Oが主な成分であることがわかった。これらの実験結果はグラファイト状窒素の近傍に吸着したC=O成分が2電子酸素還元の活性点であることを示唆している。

We study the characteristics of oxygen adsorption on metal-free carbon-based cathode catalysts derived from nitrogen-containing polyamide (PA) and nitrogen-free phenolic resin (PhRs). Electrochemical analysis and Raman spectroscopy showed higher 2-electron oxygen reduction reaction (ORR) activity and more defect sites in PA than PhRs. The increase in the amount of adsorbed oxygen in PA was also identified by oxygen adsorption isotherms. X-ray photoelectron spectroscopy reveals that graphite-like nitrogen contributes to oxygen adsorption and C=O components are dominant in PA. These experimental results indicate that the adsorbed C=O components near the graphite-like nitrogen can be assigned as active sites for 2-electron ORR.