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Probing carbon edge exposure of iron phthalocyanine-based oxygen reduction catalysts by soft X-ray absorption spectroscopy

軟X線吸収分光による鉄フタロシアニンをもとにした酸素還元触媒における炭素端露出の探査

丹羽 秀治*; 斎藤 信*; 小林 正起*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 守屋 彰悟*; 松林 克征*; 難波江 裕太*; 黒木 重樹*; 池田 隆司; 寺倉 清之*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*

Niwa, Hideharu*; Saito, Makoto*; Kobayashi, Masaki*; Harada, Yoshihisa*; Oshima, Masaharu*; Moriya, Shogo*; Matsubayashi, Katsuyuki*; Nabae, Yuta*; Kuroki, Shigeki*; Ikeda, Takashi; Terakura, Kiyoyuki*; Ozaki, Junichi*; Miyata, Seizo*

固体高分子形燃料電池用の非白金で、安価で、高性能の炭素正極触媒をデザインするには、酸素還元反応の活性点を明らかにすることが重要である。しかしながら、このような複雑な系においては通常用いられる原子・電子構造プローブにより活性点を直接特定するのは困難である。本研究では、炭素1${it s}$X線吸収分光を用いて鉄フタロシアニンをもとにした触媒の炭素構造を観察し、$$pi^{ast}$$吸収端以下に炭素端の露出を意味する構造を見いだした。またその強度は酸素還元活性とよく相関することがわかった。これらの結果は、炭素1${it s}$X線吸収分光を用いることにより炭素正極触媒における酸素還元活性の評価が端の露出の観点から可能であることを示している。

To design non-platinum, inexpensive, but high performance carbon-based cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells, it is important to elucidate the active site for oxygen reduction reaction (ORR). However, it is difficult to directly identify the active site by applying conventional structural or electronic probes to such complex systems. Here, we used C 1${it s}$ X-ray absorption spectroscopy (XAS) to observe electronic structure of carbon in iron phthalocyanine-based catalysts, and found a signature of edge exposure below the $$pi^{ast}$$ edge, whose intensity is well correlated with the ORR activity. These results demonstrate that C 1${it s}$ XAS can be used to characterize the ORR activity of carbon-based cathode catalysts in terms of the edge exposure.

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パーセンタイル:36.86

分野:Chemistry, Physical

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