Mode-distribution analysis of quasielastic neutron scattering and application to liquid water

中性子準弾性散乱の緩和モード分布解析と液体の水への適用

菊地 龍弥  ; 中島 健次  ; 河村 聖子   ; 稲村 泰弘  ; 山室 修*; 古府 麻衣子*   ; 川北 至信  ; 鈴谷 賢太郎; 中村 充孝   ; 新井 正敏

Kikuchi, Tatsuya; Nakajima, Kenji; Kawamura, Seiko; Inamura, Yasuhiro; Yamamuro, Osamu*; Kofu, Maiko*; Kawakita, Yukinobu; Suzuya, Kentaro; Nakamura, Mitsutaka; Arai, Masatoshi

中性子準弾性散乱実験は原子分子の拡散現象において時空の相関関係を明らかにできる数少ない方法である。しかしながら、多くの場合、モデル依存性の強い解析しか行われてこなかった。われわれはモデルを必要としない解析法を開発した。その解析法では、拡散現象は指数関数的な緩和の和で表されると仮定することで、解析の結果として新しい分布関数である緩和モード分布関数を得ることができる。この関数からはモードの個数とそのモードにおける緩和時間の分布がわかる。この解析法では潜在的な逆問題の解決のために最大エントロピー法を使用している。この解析法の最初の適用例として液体の水の実験結果を解析した。その結果、これまでに知られている2つのモードに加えて、その2つのモードの中間的な時間スケールに新たにモードが存在することが明らかになった。

A quasi-elastic neutron scattering (QENS) experiment is a particular technique that endeavors to define a relationship between time and space for the diffusion dynamics of atoms and molecules. However, in most cases, analyses of QENS data are model dependent. We have developed a new method for processing QENS data without a specific model, wherein all modes can be described as combinations of the relaxations based on the exponential law. By this method, we can obtain a new distribution function, , which we call the mode distribution function (MDF), to represent the number of relaxation modes and distributions of the relaxation times in the modes. The deduction of MDF is based on the maximum entropy method. We report the first application to experimental data of liquid water. In addition to the two known modes, the existence of a new relaxation mode of water molecules with an intermediate time scale has been discovered.