Determination of neptunium in a reprocessing plant by an on-line solid-phase extraction/electrochemical detection system

オンライン固相抽出/電気化学検出システムを用いた再処理プラントにおけるネプツニウムの定量

田口 茂郎 ; 山本 昌彦   ; 駿河谷 直樹 

Taguchi, Shigeo; Yamamoto, Masahiko; Surugaya, Naoki

流れ系をベースとした固相抽出カラムと電気化学検出システムを組み合わせたNpの定量システムを開発した。試料中のNp(V)は、カーボンファイバーが充填されたカラム電極を備えた電解セルを用いて、その全量をNp(VI)に酸化した。3mol L硝酸中で、電解セルからの溶出液は、TEVAカラム、UTEVAカラムに通液した。Pu(IV)はTEVAカラムに、Np(VI)はUTEVAカラムに保持し、Np(VI)とPu(IV)を分離した。UTEVAカラムに保持したNp(VI)は0.01mol L硝酸で溶離し、直接、電解セルに導入した。+0.1V(vs. Ag/AgCl)の印加電位でのアンメロメトリック法でNp(VI)を検出した。Np(VI)の還元に基づく電流値の変化を連続的に記録し得られるピーク面積からNp濃度を算出した。0.50mg LNp(VI)溶液(1.0gNp)の10回測定における相対標準偏差は、2.4%であった。相対標準偏差の3倍から算出した検出下限値は、35g L(70ng Np)であった。

A flow-based electrochemical detection system coupled to a solid-phase extraction column was developed for the determination of neptunium. A Np(V) was oxidized completely to Np(VI) by electrolysis using a column electrode composed of carbon fibers. The effluent was loaded onto a TEVA column, and then onto UTEVA column with 3 mol L HNO. The Np(VI) was eluted with 0.01 mol L HNO, and then introduced directly into a flow-through electrolysis cell. An electrochemical detection with a working potential of +0.1 V (vs. Ag/AgCl) was used to detect Np(VI). The current produced on reduction of Np(VI) was monitored continuously, and the Np(VI) concentration was calculated from the peak area. The relative standard deviation of ten analyses was 2.4 % for a Np(VI) solution (0.50 mg L) containing 1.0 g of Np. The detection limit calculated from three-times the standard deviation was 35 g L (70 ng Np).