窒素分子の回転波束への振動回転相互作用の影響

Effect of ro-vibrational coupling on rotational wavepacket of N

横山 淳; 赤木 浩; 熊田 高之   ; 板倉 隆二; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Yokoyama, Atsushi; Akagi, Hiroshi; Kumada, Takayuki; Itakura, Ryuji; Hasegawa, Hirokazu*; Oshima, Yasuhiro*

超短パルスレーザー照射により回転波束を生成し、特定の同位体分子の分子軸が揃った時刻にもうひとつの超短パルスレーザーで同位体選択的にイオン化する同位体分離法の原理実証を窒素分子を用いて行った。分子の整列度(cos、はレーザーの偏光方向と分子軸の成す角)は、回転周期ごとにピークを持つが、時間が長くなるにつれて、その形は振動回転相互作用の影響で変形していく。本研究では、振動及び回転を取り入れた時間依存シュレディンガー方程式を解くことで、その効果を見積もった。その結果、シミュレーションは実験結果をうまく再現すること、回転温度が高くなるほど振動回転相互作用の影響が大きくなることを明らかにした。

Recently, we demonstrated a nitrogen isotope separation based on isotopically different time-evolution of rotational wavepacket by using N/N mixture, in which at first rotational wavepackets of isotopomers were created by the irradiation of a femtosecond laser pulse, then a specific isotopomer molecules were ionized by another femtosecond laser pulse at the time when they align. In the experiment, we found peak shapes of the N intensity were distorted as the evolution time passes. The behavior was not predicted by a rigid rotor model. In this work, we examined the effect of ro-vibrational coupling on this behavior by solving a time-dependent Schrdinger equation including the coupling. As a result, we elucidated that the simulation agreed well with the experimental results and that the effect of ro-vibrational coupling became larger as the rotational temperature increased.