Diffusion and sorption of Sr in compacted sodium montmorillonite; Multispecies modeling

圧縮Na型モンモリロナイト中のSrの拡散・収着挙動; 複数化学種の共存系のモデル化

舘 幸男  ; 四辻 健治; 伊藤 剛志; 陶山 忠宏

Tachi, Yukio; Yotsuji, Kenji; Ito, Tsuyoshi; Suyama, Tadahiro

統合収着・拡散モデルが圧縮モンモリロナイト中に複数のSr化学種(2価陽イオンのSr及び中性のSrSO(aq))が共存する系へ適用された。3種類のNaSO溶液(0.05, 0.1, 0.5M)で飽和させた圧縮Na型モンモリロナイト(乾燥密度800kg/m)中において、Srの実効拡散係数及び分配係数が、透過拡散法によって取得された。実効拡散係数と分配係数のいずれも塩濃度とともに急減に減少する傾向を示した。複数化学種が共存するSrの実効拡散係数は、PHREEQCによる反応移行計算との比較に基づき、2つの化学種の存在割合とそれらの実効拡散係数を考慮した重み付け調和平均として決定された。結果として、実効拡散係数の傾向性は、複数の化学種の寄与を考慮したISDモデルによって定量的に表現できた。イオン交換反応を考慮した熱力学的収着モデルによって、分配係数の塩濃度依存性も説明可能であることを確認した。

The integrated sorption and diffusion (ISD) model was applied for systems coexisting multispecies Sr (divalent cation Sr and neutral SrSO (aq)) in compacted montmorillonite. Effective diffusion coefficients (De) and distribution coefficients (Kd) of Sr in compacted Na-montmorillonite (dry density of 800 kg/m) saturated with three types of NaSO solutions (0.05, 0.1, 0.5 M) were measured by the trough-diffusion method. The De and Kd values decreased drastically with increasing porewater salinity. The De for multispecies Sr was determined as the harmonic weight-average considering the two species distribution and their log De values, based on comparison with reactive-transport calculations using the PHREEQC. As a result, the De trend could be quantitatively express by the ISD model considering multispecies contributions. The thermodynamic sorption model considering ion exchange reactions could provide reasonable account of Kd trend as functions of salinity.