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Clay-based modeling approach to diffusion and sorption in the argillaceous rock from the Horonobe URL; Application to Ni(II), Am(III), and Se(IV)

幌延深地層研究所の粘土質岩石中の拡散・収着に対する粘土を主体としたモデル化手法; Ni(II), Am(III), Se(IV)への適用

舘 幸男  ; 陶山 忠宏; 四辻 健治; 石井 康雄; 高橋 宏明*

Tachi, Yukio; Suyama, Tadahiro; Yotsuji, Kenji; Ishii, Yasuo; Takahashi, Hiroaki*

放射性廃棄物地層処分の安全評価において粘土質岩石中の核種の収着・拡散挙動は把握すべき重要なプロセスである。幌延深地層研究所における泥岩試料中のNi(II), Am(III), Se(IV)の拡散・収着挙動を、実験とモデルの両面から調査した。透過拡散試験によって得られた実効拡散係数は、先行研究の結果も含めて、Cs$$^{+}$$, Ni$$^{2+}$$, HTO, I$$^{-}$$, Se(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$), Am(Am(CO$$_{3}$$)$$^{2-}$$)の順に低下する傾向となった。一方で、拡散試験から得られた収着分配係数は、バッチ収着試験によって取得された値との整合的であった。これらの結果は、粘土成分(スメクタイトとイライト)の寄与を仮定した収着モデル、電気二重層理論と単純化された間隙モデルを考慮した拡散モデルとを組み合せた、粘土を主体としたモデル化手法によって解釈された。この粘土を主体としたモデルによって、一連のデータを概ね説明することが可能であり、この手法が多様な核種に対して適用可能と評価された。

Sorption and diffusion of radionuclides in argillaceous rocks are key processes in the safe geological disposal. The diffusion and sorption behavior of Ni(II), Am(III) and Se(IV) in mudstone from the Horonobe URL were investigated by experimental and modeling approaches. Effective diffusivities obtained by the through-diffusion experiments were in the sequence of Cs$$^{+}$$, Ni$$^{2+}$$, HTO, I$$^{-}$$, Se(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$), Am(Am(CO$$_{3}$$)$$^{2-}$$) by comparison with the previous study. The distribution coefficient values were consistent with those obtained by batch sorption tests. These results were interpreted by the clay-based modeling approach coupling the thermodynamic sorption model assuming key contributions of clays (smectite and illite) and the diffusion model assuming the electrical double layer theory and the simplified pore model with size distribution. This clay-based model could provide reasonable account of observed trends and could be basically applicable for various radionuclides.

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