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水溶液中でのゼオライト吸着質の放射線誘起反応

Radiation-induced reactions of molecules adsorbed on zeolites in aqueous solution

熊谷 友多   ; 木村 敦; 田口 光正

Kumagai, Yuta; Kimura, Atsushi; Taguchi, Mitsumasa

放射性セシウムの吸着処理では、ゼオライトは強い放射線にさらされ、ゼオライトの細孔内では水の分解が生じる。その結果、爆発の危険性を有する水素(H$$_{2}$$)や金属腐食を誘発する過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)が生じる。そこで、水とゼオライトとの混合系におけるH$$_{2}$$の生成およびH$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応について調べた。まず、天然モルデナイトと海水との混合物に$$gamma$$線を照射し、H$$_{2}$$発生量を調べた。その結果、水の放射線分解に加えて、天然モルデナイトが付加的なH$$_{2}$$発生を誘起することが分かった。次に、X型ゼオライトを用いて、混合物中での放射線効果に対する酸素(O$$_{2}$$)の影響を調べた。Ar飽和,空気飽和,O$$_{2}$$飽和条件でH$$_{2}$$の発生を比較した。その結果、混合物ではO$$_{2}$$によりH$$_{2}$$発生が抑制されることが明らかとなった。さらに、Y型ゼオライトを用いてH$$_{2}$$O$$_{2}$$水溶液との混合物を照射し、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の分解挙動を測定した。その結果、ゼオライトに吸着したH$$_{2}$$O$$_{2}$$の分解が生じることが分かった。これらの結果から、水溶液とゼオライトとの混合系では、ゼオライト細孔内を反応場とした水分子を含む溶存化学種の吸着と界面での放射線誘起反応が重要であると考えられる。

Zeolite minerals are used for adsorption of radioactive cesium from water. After the water treatment, intense ionizing radiations would induce water radiolysis in the zeolite pores to produce hydrogen (H$$_{2}$$) and hydrogen peroxide (H$$_{2}$$O$$_{2}$$). Hence the radiation effects on zeolite-water mixtures were studied. Production of H$$_{2}$$ from a mixture of natural mordenite and seawater was measured. The measurement suggests that H$$_{2}$$ was produced due to the irradiation of mordenite additionally to H$$_{2}$$ from the direct water radiolysis. Then, the effect of oxygen (O$$_{2}$$) on H$$_{2}$$ production from a mixture of X-type zeolite and water was investigated. Decrease in H$$_{2}$$ production was observed in the presence of O$$_{2}$$. The decrease indicates an effect of O$$_{2}$$ to inhibit the additional H$$_{2}$$ from the zeolite. Moreover, radiation-induced reactions of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in a mixture with Y-type zeolite were studied. H$$_{2}$$O$$_{2}$$ was effectively decomposed by irradiation. The decomposition can be explained by a radiation-induced reaction of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ adsorbed on the zeolite. The results show that the radiation-induced reactions of molecules adsorbed on zeolites have a key role in the radiation effects on the zeolite-water mixtures.

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