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論文

Zeolite-assisted radiolysis of aromatic chlorides mitigating influence of coexisting ions in water matrix

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Radiation Physics and Chemistry, 191, p.109831_1 - 109831_8, 2022/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

本研究では、疎水性ゼオライトによる吸着を併用することで、放射線による水中有機物の分解処理の高効率化を試みた。水中有機物の放射線分解処理では、水分解に由来するラジカルの反応を利用するが、それらのラジカルと反応する夾雑イオンが存在すると分解処理の効率が低下するという課題がある。そこで、吸着処理を併用することで夾雑イオンの影響を低減する方法について研究した。組成におけるSi/Al比が高く、疎水性を呈するモルデナイト型ゼオライト(HMOR)を吸着材として利用したところ、HMORに吸着する2-chlorophenolおよび2-chloroanilineの分解反応は、夾雑イオンの存在下でも高い反応効率で進行した。一方で、HMORにほとんど吸着しない2-chlorobenzoic acidの分解反応では、HMORによる吸着処理併用に有意な効果は認められなかった。これらの結果から、吸着によってゼオライト細孔内に有機物を濃縮し、水中の夾雑イオンと空間的に分離することで、放射線による分解反応を促進できることが分かった。

論文

Measurement and evaluation of hydrogen production from mixtures of seawater and zeolite in decontamination of radioactive water

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦*; 田口 光正*; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.37 - 45, 2021/10

福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物からガンマ線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加、約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。

報告書

放射線環境下での腐食データベース(受託研究)

佐藤 智徳; 端 邦樹; 加治 芳行; 上野 文義; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; 阿部 博志*; 秋山 英二*; et al.

JAEA-Review 2021-001, 123 Pages, 2021/06

JAEA-Review-2021-001.pdf:10.33MB

福島第一原子力発電所(以下、1Fという)の廃止措置の着実な推進を考えた場合、様々な課題が存在するが、とりわけ40年にわたり廃止措置を安全かつ継続的に進めるためには、経年的に劣化が進む構造材料の腐食を抑制することが重要である。しかしながら、腐食反応を律速する環境要因に関しては、現状十分にデータが得られている訳ではなく、また、作業の進展に伴い時々刻々と変化し得る。そこで、本研究では、放射線環境下での腐食トラブルの発生可能性、対策等を議論するうえで有用な情報である、ラジオリシスおよび放射線照射下での腐食試験データを、データベースとしてまとめた。さらに、公開されているラジオリシスデータおよび、腐食データに含まれない、1Fの廃止措置で必要となることが想定されるラジオリシスデータと構造材料の腐食データを取得した。

論文

ガンマ線照射を模擬した湿度制御環境での腐食モニタリング

大森 惇志*; 秋山 英二*; 阿部 博志*; 端 邦樹; 佐藤 智徳; 加治 芳行; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; et al.

材料と環境, 69(4), p.107 - 111, 2020/04

ガンマ線照射による水のラジオリシスで生成する酸化剤が炭素鋼の気相中の腐食に及ぼす効果を評価するために、オゾンをモデル酸化剤として用いて50$$^{circ}$$Cの湿度制御下に導入し、ACMセンサを用いた腐食モニタリングを行った。ACM電流はオゾンの濃度に伴って高くなったことから、オゾンによる腐食促進の効果が示された。これはオゾンの還元反応あるいは水への溶解反応が早く、カソード反応を促進したためと考えられる。

論文

On-line rapid purification of [$$^{13}$$N]N$$_2$$ gas for visualization of nitrogen fixation and translocation in nodulated soybean

尹 永根*; 石井 里美*; 鈴井 伸郎*; 井倉 将人*; 栗田 圭輔; 三好 悠太*; 長澤 尚胤*; 田口 光正*; 河地 有木*

Applied Radiation and Isotopes, 151, p.7 - 12, 2019/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マメ科作物の窒素固定を正確に解析するためには、無傷の植物体内での窒素利用を測定する必要がある。しかしながら、ほとんどのアプローチでは組織の解体が必要である。我々は、高純度かつ高収率の[$$^{13}$$N]N$$_2$$ガスを簡便かつ迅速に生成する技術を開発し、無傷のダイズ植物体内における窒素固定をリアルタイムで画像化することに成功した。減衰補正後の精製効率は約81.6%であった。

論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:25.4(Chemistry, Analytical)

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

論文

Treatment of pharmaceuticals/antibiotics in wastewater by combination of zeolite adsorbent with ionizing radiation

田口 光正*; 熊谷 友多; 木村 敦*

IAEA-TECDOC-1855, p.106 - 116, 2018/00

廃水中の微量医薬品成分や抗生物質を分解除去する技術として、ゼオライト吸着材と放射線を組み合わせた方法を開発した。ゼオライト吸着材には組成のシリカ成分を高めることで疎水化したHMORというゼオライトを用いた。2-chlorophenol(2-ClPh)をモデル分子としてHMORの吸着性能を調べた結果、希薄水溶液からの吸着では99%以上の除去率が観測された。また、2-ClPhをHMORに吸着した状態で照射することで、水溶液の照射に比べて分解が促進され、水溶液を10倍濃縮する場合と同等の効果があることが分かった。さらに、医薬品成分の分解への適用性を検証するため、クロフィブラート(高脂質血症治療剤)、トリクロサン(抗菌剤)の分解について照射試験を行った。これらの医薬品成分は塩素を含むため、分解の指標として照射による塩化物イオンの生成量を測定した結果、HMORの併用によって分解効率がおよそ2倍に向上することが分かった。

論文

Hydrogen production by $$gamma$$-ray irradiation from different types of zeolites in aqueous solution

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Physical Chemistry C, 121(34), p.18525 - 18533, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:13.61(Chemistry, Physical)

水の放射線分解による水素発生に対するゼオライトの影響を理解するため、水とゼオライトとの混合物の$$gamma$$線照射による水素発生を研究した。構造および組成の異なる4種類のゼオライトについて種々の含水率の試料を調製し、脱気条件および空気溶存条件にて水素発生を比較した。脱気条件下では、組成に占めるアルミニウムの比率が高いゼオライトを用いた場合に、特に低含水率で高い水素発生量を観測した。水素発生量とゼオライトの化学分析との比較から、ゼオライトに含まれる骨格外アルミニウムが水素発生量を増加させることが示唆された。一方、空気溶存条件かつ高含水率の場合には、水の放射線分解により過酸化水素が生成するため水素発生量の低下が観測された。この水素発生量の低下はアルミニウム含有率の高いゼオライトで顕著であり、その結果4種のゼオライトからの水素発生量は同程度となった。構造および組成の異なるゼオライトで同等の水素発生が観測された結果から、骨格外アルミニウムの関与する反応とは別に、ゼオライトの影響を受けにくい水素発生反応過程が存在すると考えられる。

論文

Radiolysis of boiling water

Yang, S.*; 勝村 庸介*; 山下 真一*; 松浦 千尋*; 広石 大介*; Lertnaisat, P.*; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 123, p.14 - 19, 2016/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.12(Chemistry, Physical)

沸騰水の$$gamma$$線照射分解を行った。水素発生の収率は水中の極微量の有機不純物に大きく影響した。高純度の水を用いた場合、H$$_{2}$$とO$$_{2}$$の生成収率は0.48と0.24で、2:1となり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$はほとんど生成しなかった。H$$_{2}$$とO$$_{2}$$の生成収率は線量率に依存し、線量率が下がるほど増加した。NaCl添加した場合、塩素イオンがOHラジカルを捕捉するため、H$$_{2}$$生成収率は約2倍に増大した。また、これらの結果は、決定論的化学反応速度論を用いたシミュレーションの結果とよく一致した。

論文

Quick measurement of continuous absorption spectrum in ion beam pulse radiolysis; Application of optical multi-channel detector into transient species observation

岩松 和宏*; 室屋 裕佐*; 山下 真一*; 木村 敦; 田口 光正; 勝村 庸介*

Radiation Physics and Chemistry, 119, p.213 - 217, 2016/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:12.11(Chemistry, Physical)

TIARA施設において、多チャンネルの光検出器を利用した、200から950nmまでの波長範囲を計測可能な光吸収スペクトル測定システムを構築し、AVFサイクロトロンからの12.5MeV/u He, 18.3MeV/u C及び17.5MeV/u Neイオンを用いた時間分解光吸収測定実験を行った。放射線化学反応のよく調べられているKSCN水溶液を試料としてイオン照射した結果、従来の100分の1程度の計測時間で(SCN)$$_{2}$$ $$^{-}$$の過渡吸収スペクトルが観測され、260-660nmにおける吸光度の感度は0.001-0.003であった。NaBr水溶液を試料とした場合には、Br$$_{2}$$$$^{-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$に起因する2つの吸収ピークが同時観測され、その時間挙動が明らかになった。以上、イオン照射による化学反応を短い計測時間で詳細に観測できるシステムの構築に成功した。

論文

Influence of linear energy transfer on the scintillation decay behavior in a lithium glass scintillator

越水 正典*; 岩松 和宏*; 田口 光正; 倉島 俊; 木村 敦; 柳田 健之*; 藤本 裕*; 渡辺 賢一*; 浅井 圭介*

Journal of Luminescence, 169(Part B), p.678 - 681, 2016/01

TIARAのAVFサイクロトロンを用いてパルスイオンビームを発生し、Liガラスシンチレータ(GS20)の発光を計測した。20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$,および220MeV C$$^{5+}$$を照射した結果、400nm付近に、発光中心としてドープされているCe$$^{3+}$$イオンの5d-4f遷移に帰属されるバンドが観測された。発光のタイムプロファイル計測では、20MeV H$$^{+}$$では顕著に立ち上がりが遅く、高LETほど立ち上がりが速くなった。一方、減衰挙動には顕著な相違はなかった。これは、高密度エネルギー付与によって誘起された励起状態間相互作用によって、ホストガラスからCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動過程が促進されたことが原因と考えられる。

論文

Effect of heavy ion irradiation on optical property of radiation-crosslinked hydroxypropyl cellulose gel containing methacrylate monomers

廣木 章博; 山下 真一*; 木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.583 - 586, 2015/12

放射線架橋ヒドロキシプロピルセルロースゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレートなどのメタクリル酸エステルモノマーから調製したポリマーゲル線量計に150MeV/uヘリウム線、290MeV/u炭素線、500MeV/u鉄線を照射すると、透明だったゲル線量計は白くなった。照射したポリマーゲル線量計の吸光度は、10Gyまでの線量増加に伴い増加した。また、吸光度は、線量率増加に伴い低下した。線量率一定で照射サンプルの吸光度を比較すると、ヘリウム線,炭素線,鉄線の順で低下した。これは、線エネルギー付与(LET)の変化と一致した。LETの増加にともない、重合の開始剤となるOHラジカルや水和電子の濃度が低下し、白濁因子となるポリマーの生成が抑制されたためと考えられる。このように、ポリマーゲル線量計は、線量,線量率やLETに依存した白濁化を示すことが分かった。

論文

Linear energy transfer effects on time profiles of scintillation of Ce-doped LiCaAlF$$_{6}$$ crystals

柳田 健之*; 越水 正典*; 倉島 俊; 岩松 和宏*; 木村 敦; 田口 光正; 藤本 裕*; 浅井 圭介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.529 - 532, 2015/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:68.27(Instruments & Instrumentation)

CeをドープしたLiCaAlF$$_{6}$$結晶にX線及び20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$, 220MeV C$$^{5+}$$イオン照射を行い、発光のその場観察を行った。X線照射では数nsの早い発光成分と数10nsの遅い成分が観測された。一方、イオン照射では、早い発光は観測されなかった。早い発光の消滅は、イオン照射で形成された高密度励起による励起状態間の相互作用が原因と考えられる。また、遅い発光では、その立ちあがりと減衰にLET依存性が観測された。これは、LiCaAlF$$_{6}$$の励起状態からCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動及び励起状態間相互作用による消光過程が競争的に起きていることが原因と考えられる。

論文

放射線で加工したプラスチックが学校教材に

長澤 尚胤; 田口 光正

Isotope News, (736), p.47 - 50, 2015/08

学校教育現場ではプラスチックに対する放射線照射効果を理解するための学校教材が求められていたものの、市場にはほとんど無かった。放射線架橋技術を活用して生分解性プラスチックであるポリ($$varepsilon$$-カプロラクトン)に耐熱性や形状記憶性を持たせた学校教材を企業と共同開発した。本教材を通じて、学生達が放射線の照射効果を体験し、熱収縮チューブ, 電線ケーブル被覆材, 自動車ラジアルタイヤ, 創傷被覆材の製造など放射線加工技術が社会で利用させていることを理解できる。

論文

Enhancement of beam pulse controllability for a single-pulse formation system of a cyclotron

倉島 俊; 宮脇 信正; 柏木 啓次; 奥村 進; 田口 光正; 福田 光宏*

Review of Scientific Instruments, 86(7), p.073311_1 - 073311_8, 2015/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:49.25(Instruments & Instrumentation)

2台のビームチョッパーを用いた原子力機構TIARAのサイクロトロンのシングルパルスビーム形成技術について、ビームの高品位化や高強度化を目的とした改良を実施した。具体的には、マルチターン取り出しに起因する不要ビームパルスを減らすために、ビーム位相幅制御や加速位相を高精度に制御する技術を導入するとともに、正弦波電圧型と鋸歯状波電圧型のビームバンチャーを組み合わせて使用することで、シングルパルスビームの強度を2倍以上に増強することに成功した。その結果、高強度のメインビームパルス以外の不要ビームパルスの混入による質の低下は0.1%以下に抑制され、TIARAサイクロトロンの1$$times$$10$$^{-5}$$の非常に高い磁場安定度と相俟ってこれまでは実現できなかったユーザへの長時間のシングルパルスビーム提供が可能になった。このシングルパルスビームの実用化は、シンチレータの時間プロファイルの解明や中性子の飛行時間計測など、各種実験の精度を向上することに貢献している。

論文

$$alpha$$-radiation effect on solvent extraction of minor actinide

須郷 由美; 佐々木 祐二; 田口 光正; 石岡 典子

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1381 - 1384, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.47(Chemistry, Analytical)

$$alpha$$-Radiation effect on the extraction of $$^{241}$$Am was investigated using the solution of ${it N,N,N',N'}$-tetraoctyldiglycolamide pre-irradiated with $$alpha$$-particles provided by a tandem accelerator, in contrast to the irradiation using actinides as an $$alpha$$-particles emitter. $$^{241}$$Am was extracted almost quantitatively from the aqueous phase into the organic one. The concentration in the organic phase nearly kept constant even after irradiation with $$alpha$$-rays.

論文

Sequential radiation chemical reactions in aqueous bromide solutions; Pulse radiolysis experiment and spur model simulation

山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:38.33(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロマイド(Br$$^{-}$$)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBr$$^{-}$$の濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBr$$^{-}$$とOHラジカルの反応機構は不明であった。N$$_{2}$$OおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBr$$^{-}$$の反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応してBrOH$$^{cdot -}$$、さらにBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生じる。異なる実験条件で得られたBrOH$$^{cdot -}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$のタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH$$^{cdot -}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$ + 2OH$$^{-}$$の反応(反応度度定数: k=3.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。

論文

Enhancement in dose sensitivity of polymer gel dosimeters composed of radiation-crosslinked gel matrix and less toxic monomers

廣木 章博; 山下 真一*; 田口 光正

Journal of Physics; Conference Series, 573(1), p.012028_1 - 012028_4, 2015/01

BB2014-0610.pdf:0.75MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:80.59

放射線橋かけヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルを母材とするポリマーゲル線量計の放射線感度向上を目的に研究を行った。電子線照射により作製したHPCゲルを放射線検出液(2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)、ポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)、テトラキスヒドロキシメチルホスホニウムクロリド(THPC)を含む水溶液)に浸漬後、真空パックすることでポリマーゲル線量計を作製した。$$gamma$$線照射による白濁度合いは観測波長660nmの吸光度から評価した。ポリマーゲル線量計は、1Gyで白濁し、10Gyまでの線量に対して吸光度増加を示した。単位線量あたりの吸光度増分である放射線感度は、THPC濃度に依存し、HEMA 2wt%, 9G 3wt%, THPC 0.40wt%で約0.06Abs.Gy$$^{-1}$$に達することが分かった。

論文

System for measuring temporal profiles of scintillation at high and different linear energy transfers by using pulsed ion beams

越水 正典*; 倉島 俊; 田口 光正; 岩松 和宏; 木村 敦; 浅井 圭介*

Review of Scientific Instruments, 86(1), p.013101_1 - 013101_5, 2015/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:45.99(Instruments & Instrumentation)

多くの熱中性子検出用シンチレータでは、(n,$$alpha$$)反応により生じる$$alpha$$線によりシンチレーションが生じる。$$alpha$$線により固体中で生じる電離や励起状態の空間的密度は、$$gamma$$線や電子線の場合と比較すると非常に大きい。そのため、励起状態間相互作用が生じ、シンチレーションスペクトルや減衰挙動に影響を与えうる。この励起状態間相互作用の様相を材料設計の観点から制御することが可能となれば、$$gamma$$線の検出イベントと(n,$$alpha$$)反応を利用した中性子の検出イベントとのスペクトルや減衰挙動の差に基づいた弁別が可能となる。そのためには、励起状態間相互作用の様相を観測する手段が必要である。そこで、シンチレーションの短時間プロファイルを計測するシステムを構築し、サイクロトロンで加速したシングルパルスビームによりBC-400やBaF$$_{2}$$などの高速シンチレータを照射してその特性評価を行ったので報告する。

論文

Effect of oxygen on radiolytic hydrogen production from X-type zeolite-water mixtures

熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

Effect of oxygen on radiation-induced reactions in zeolite-water mixture was studied, in order to obtain a fundamental understanding on radiolytic hydrogen production from the mixture. The hydrogen production from the mixture of an X-type zeolite with aqueous solution was examined under argon-saturated, aerated, and oxygen-saturated conditions. Three effects of oxygen were proposed based on the obtained results. One effect is preventing dissolved aluminum from producing hydrogen. The solution contained dissolved aluminum, which produces hydrogen through a reaction with hydrated electron. The aluminum elution indicates that oxygen reacts with hydrated electron in competition with dissolved aluminum. Another effect is inhibition of hydrogen produced from the irradiated zeolite. The inhibiting effect was observed in the irradiation of the zeolite with adsorbed water. The other effect is indirect inhibition of hydrogen by promoting hydrogen peroxide generation. The hydrogen production was further inhibited when the zeolite was submerged in water. The further inhibition suggests that hydrogen peroxide from the interstitial water inhibited the hydrogen production.

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