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Hydrogen production by $$gamma$$-ray irradiation from different types of zeolites in aqueous solution

水溶液中での$$gamma$$線照射による4種の異なるゼオライトからの水素発生

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Kumagai, Yuta; Kimura, Atsushi*; Taguchi, Mitsumasa*; Watanabe, Masayuki

水の放射線分解による水素発生に対するゼオライトの影響を理解するため、水とゼオライトとの混合物の$$gamma$$線照射による水素発生を研究した。構造および組成の異なる4種類のゼオライトについて種々の含水率の試料を調製し、脱気条件および空気溶存条件にて水素発生を比較した。脱気条件下では、組成に占めるアルミニウムの比率が高いゼオライトを用いた場合に、特に低含水率で高い水素発生量を観測した。水素発生量とゼオライトの化学分析との比較から、ゼオライトに含まれる骨格外アルミニウムが水素発生量を増加させることが示唆された。一方、空気溶存条件かつ高含水率の場合には、水の放射線分解により過酸化水素が生成するため水素発生量の低下が観測された。この水素発生量の低下はアルミニウム含有率の高いゼオライトで顕著であり、その結果4種のゼオライトからの水素発生量は同程度となった。構造および組成の異なるゼオライトで同等の水素発生が観測された結果から、骨格外アルミニウムの関与する反応とは別に、ゼオライトの影響を受けにくい水素発生反応過程が存在すると考えられる。

H$$_{2}$$ production by irradiation of zeolite-water mixtures was studied, to investigate effect of zeolites in the reaction process for H$$_{2}$$. Four different types of zeolites were examined comparatively under anoxic and under aerated conditions. High production yields of H$$_{2}$$ were observed for the zeolites of high Al contents at low water fraction and under anoxic condition, compared to zeolites having lower Al contents. A comparison of the H$$_{2}$$ yields in connection with chemical analysis of the zeolites suggests that extraframework Al species in the zeolites are involved in a reaction pathway for H$$_{2}$$. Meanwhile, under aerated condition and at high mixing ratio of water, the difference in H$$_{2}$$ yield among the zeolites was suppressed and the yields of H$$_{2}$$ were lower than those under anoxic condition probably due to H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by water radiolysis. The comparable H$$_{2}$$ yields suggest another reaction pathway for H$$_{2}$$ which is less dependent on the structure and composition of the zeolites.

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