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論文

Zeolite-assisted radiolysis of aromatic chlorides mitigating influence of coexisting ions in water matrix

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Radiation Physics and Chemistry, 191, p.109831_1 - 109831_8, 2022/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

本研究では、疎水性ゼオライトによる吸着を併用することで、放射線による水中有機物の分解処理の高効率化を試みた。水中有機物の放射線分解処理では、水分解に由来するラジカルの反応を利用するが、それらのラジカルと反応する夾雑イオンが存在すると分解処理の効率が低下するという課題がある。そこで、吸着処理を併用することで夾雑イオンの影響を低減する方法について研究した。組成におけるSi/Al比が高く、疎水性を呈するモルデナイト型ゼオライト(HMOR)を吸着材として利用したところ、HMORに吸着する2-chlorophenolおよび2-chloroanilineの分解反応は、夾雑イオンの存在下でも高い反応効率で進行した。一方で、HMORにほとんど吸着しない2-chlorobenzoic acidの分解反応では、HMORによる吸着処理併用に有意な効果は認められなかった。これらの結果から、吸着によってゼオライト細孔内に有機物を濃縮し、水中の夾雑イオンと空間的に分離することで、放射線による分解反応を促進できることが分かった。

論文

ゼオライト粒子と接触したステンレス鋼の$$gamma$$線による腐食影響

加藤 千明; 山岸 功; 佐藤 智徳; 山本 正弘*

材料と環境, 70(12), p.441 - 447, 2021/12

ゼオライト粒子は福島第一原子力発電所(1F)の汚染水の浄化のためのセシウム吸着塔内で用いられている。使用後のセシウム吸着塔は敷地内で保管されているが、ステンレス鋼製胴部の局部腐食が懸念された。この腐食リスクに対し、$$gamma$$線による影響データを照射下電気化学試験装置で取得した。また、内溶液の変化状態を実規模サイズのモックアップ試験装置で検討した。それらの結果から、過酸化水素による電位の上昇がゼオライト粒子の存在で防ぐことができ、塩化物イオンの濃化もそれほど生じないことを明らかにし、局部腐食が相当に小さく抑えられることを示した。

論文

抽出クロマトグラフィ用吸着材の安全性評価と放射線劣化が分離操作に及ぼす影響

宮崎 康典; 佐野 雄一

放射線化学(インターネット), (112), p.27 - 32, 2021/11

使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチニド(MA: Am, Cm)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発を行っている。圧力損失を低減する大粒径吸着担体に対し、MAと希土類元素を相互分離する$$N, N, N', N', N'', N''$$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を含浸した吸着材の安全性を評価した。$$gamma$$線照射後の熱的特性や吸着性能の変化、並びに水素ガスの発生量から、MAをランタニド(Ln)から分離可能な線量を1MGyに設定するとともに、分離操作において、現在の想定設備以外で冷却ユニットやオフガスユニット等の予防措置は必要ないことを示した。

論文

Measurement and evaluation of hydrogen production from mixtures of seawater and zeolite in decontamination of radioactive water

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦*; 田口 光正*; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.37 - 45, 2021/10

福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物からガンマ線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加、約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。

報告書

放射線環境下での腐食データベース(受託研究)

佐藤 智徳; 端 邦樹; 加治 芳行; 上野 文義; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; 阿部 博志*; 秋山 英二*; et al.

JAEA-Review 2021-001, 123 Pages, 2021/06

JAEA-Review-2021-001.pdf:10.33MB

福島第一原子力発電所(以下、1Fという)の廃止措置の着実な推進を考えた場合、様々な課題が存在するが、とりわけ40年にわたり廃止措置を安全かつ継続的に進めるためには、経年的に劣化が進む構造材料の腐食を抑制することが重要である。しかしながら、腐食反応を律速する環境要因に関しては、現状十分にデータが得られている訳ではなく、また、作業の進展に伴い時々刻々と変化し得る。そこで、本研究では、放射線環境下での腐食トラブルの発生可能性、対策等を議論するうえで有用な情報である、ラジオリシスおよび放射線照射下での腐食試験データを、データベースとしてまとめた。さらに、公開されているラジオリシスデータおよび、腐食データに含まれない、1Fの廃止措置で必要となることが想定されるラジオリシスデータと構造材料の腐食データを取得した。

論文

Study on gamma-ray-degradation of adsorbent for low pressure-loss extraction chromatography

宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*

QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03

放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、$$gamma$$線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。

論文

On the hydrogen production of geopolymer wasteforms under irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:30.33(Materials Science, Ceramics)

放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えて$$^{60}$$Co $$gamma$$線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.9$$times$$10$$^{-10}$$ mol/Jであり、粉末試料の放出量2.2$$times$$10$$^{-8}$$ mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。

論文

Study on hydrogen generation from cement solidified products loading low-level radioactive liquid wastes at Tokai Reprocessing Plant

佐藤 史紀; 松島 怜達; 伊藤 義之

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 60, 2019/03

東海再処理施設のLWTFで発生する低レベル放射性液体廃棄物のセメント固化体からの放射線による水素ガス発生について検討した。

論文

Development of radiation resistant monitoring system in light water reactor

武内 伴照; 大塚 紀彰; 中野 寛子; 飯田 竜也*; 小沢 治*; 柴垣 太郎*; 駒野目 裕久*; 土谷 邦彦

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 67, 2019/03

福島第一原子力発電所事故の教訓から、過酷事故が発生した軽水炉の状況下でも使用可能な監視システムの技術開発を実施している。本システムの開発の課題として、耐放射線性カメラや可視光無線伝送システムで使用する撮像素子や電源IC等の耐放射線性が挙げられる。本研究では、耐放射線性カメラ撮像素子に対する$$gamma$$線の積算線量の影響を調べるため、異なる積算線量時においてフォトゲート(PG)駆動電圧に対する取得画像輝度のダイナミックレンジの違いを調べた。また、カメラ及び可視光無線伝送システムにおいて共通して使用する電源ICについて、$$gamma$$線環境下における出力電圧をモニタリングし、積算線量に対する変化を調べた。撮像素子は、PG駆動電圧調整ユニットに接続した簡易的なカメラシステムを照射室内に設置し、出力画像をモニタで観察した。その結果、ダイナミックレンジを最大とするPG駆動電圧の最適値は積算線量に影響することが分かり、PG駆動電圧の変更によって実質的な耐放射線性を向上させたカメラシステムの可能性を見出した。一方、電源ICは、入力電圧を発生する定電圧電源を接続し、出力電圧とともに、絶縁破壊による短絡発生の有無を調べるため、熱電対で測定したIC表面温度データをデータロガーで収集した。その結果、出力電圧は比較的低い積算線量で一時的に減少した後に復帰し、その後はほぼ安定することが分かり、あらかじめ照射したICを用いること等により放射線環境下においても安定した出力を得る見通しを見出した。

論文

Development of remote sensing technique using radiation resistant optical fibers under high-radiation environment

伊藤 主税; 内藤 裕之; 石川 高史; 伊藤 敬輔; 若井田 育夫

JPS Conference Proceedings (Internet), 24, p.011038_1 - 011038_6, 2019/01

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の原子炉圧力容器と格納容器の内部調査への適用を想定して、光ファイバーの耐放射線性を向上させた。原子炉圧力容器内の線量率として想定されている~1kGy/hレベルの放射線環境に適用できるよう、OH基を1000ppm含有した溶融石英コアとフッ素を4%含有した溶融石英クラッドからなるイメージ用光ファイバを開発し、光ファイバをリモートイメージング技術に応用することを試みた。イメージファイバの本数は先行研究時の2000本から実用レベルの22000本に増加させた。1MGyのガンマ線照射試験を行った結果、赤外線画像の透過率は照射による影響を受けず、視野範囲の空間分解能の変化も見られなかった。これらの結果、耐放射線性を向上させたイメージファイバを用いたプロービングシステムの適用性が確認できた。

論文

Development of radiation resistant monitoring camera system

武内 伴照; 大塚 紀彰; 渡辺 恭志*; 田中 茂雄*; 小沢 治*; 駒野目 裕久*; 上野 俊二*; 土谷 邦彦

Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 3 Pages, 2018/11

福島第一原子力発電所事故の教訓から、過酷事故時の環境でも原子炉建屋内の監視が可能な耐放射線性カメラシステムの開発を開始した。本研究は、カメラを構成する部品の要素技術開発を行い、カメラシステムの試作・性能を評価した。まず、要素技術開発として放射線環境下において100Gy未満で使用不能となるイメージセンサの劣化主因が暗電流増加であることを明らかにし、トランジスタの数を4つから3つに減らすとともに光電変換構造としてフォトゲート型を採用することで暗電流の軽減を図った。その結果、イメージセンサの耐放射線性は200kGy以上にまで向上した。また、光学系については、石英とフッ化カルシウムを用いた耐放射線プリズムとズームレンズにすることにより、1MGy照射後においても十分な性能を有することを示した。一方、その他の電子部品については、100kGy未満で故障するものもあり、一部に遮蔽構造を採用した。これらの結果を踏まえ、開発したカメラシステムが900kGy以上の照射線量でも良好な画像を取得できることを明らかにした。

論文

Evaluation of in-water wireless transmission system under the conditions simulated the severe accident

大塚 紀彰; 武内 伴照; 土谷 邦彦; 柴垣 太郎*; 駒野目 裕久*

Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 3 Pages, 2018/11

原子力発電所の監視システム高度化の一環として、過酷事故時に使用済み燃料プール内の温度,水位などの測定データを送受信できる水中無線伝送システムの開発を行っている。過酷事故時における水中環境を想定した本システムは、使用済燃料から放出される放射線及び熱に対する耐性を有するとともに、気泡、濁り及び障害物を伴う水中環境での伝送精度の向上が要求される。本研究では、高い耐熱性及び耐放射線性を有する本システムの構成部品の選定を行い、気泡,濁り及び障害物の影響を補正するためのインターリーブとトラッキングを用いた画像解析手法の開発も行った。これらの要素開発に基づいたシステムを試作し、その性能を評価した。その結果、試作したシステムは100$$^{circ}$$Cの環境下で100時間及び照射量1MGyまで使用可能であった。また、気泡,濁度及び障害物の下でも測定データを高精度に伝送できることが分かった。

論文

原子力発電所の廃炉技術最前線; 福島第一原発の廃止措置に向けた取り組み,4; 耐放射線性イメージセンサの開発

渡辺 恭志*; 小澤 治*; 武内 伴照

電気学会誌, 138(8), p.529 - 534, 2018/08

放射線環境下でも使用可能な観察・通信機器開発の一環として、耐放射線性カメラの開発に取り組んでいる。本研究では、放射線によるカメラ画質劣化の主因であるイメージセンサ内の暗電流を抑制するため、イメージセンサの光電変換部近傍にフォトゲートを有する素子を試作し、$$gamma$$線を照射して暗電流と光電変換感度を測定した。その結果、一般的なフォトダイオードを有する素子よりも、照射後における暗電流特性及び光電変換感度が優れていることが分かった。また、カメラ光学系に関して、石英を主体とするレンズ及びプリズムを試作し、耐放射線性が大幅に向上することが分かった。これらの成果から、遮蔽が不要な200kGy以上の耐放射線性を有するカメラの実現に目途を付けた。

論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.23(Chemistry, Analytical)

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

報告書

燃料研究棟汚染事故における樹脂製の袋の破裂原因調査報告; 有機物の放射線分解によるガス発生と内圧上昇について

燃料研究棟汚染事故に関する原因究明チーム

JAEA-Review 2017-038, 83 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2017-038.pdf:11.37MB

2017年6月に燃料研究棟で発生したプルトニウムによる汚染・内部被ばく事故では、核燃料物質を収納した貯蔵容器の蓋をフード内で開封した際に内部の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂し、ウランとプルトニウムの一部が実験室内に飛散するとともに作業員の内部被ばくに至った。事故発生後に組織された原因究明チームは、貯蔵容器内部のPVCバッグ内圧が上昇して破裂に至った原因を明らかにするため、当該貯蔵容器内容物に関する情報を、帳票類及び聞き取りによる調査、内容物の観察・分析によって収集した。さらに、有機物の放射線分解によるガス発生やPVCバッグの放射線劣化と破裂現象に関する検証試験を行い、必要なデータを取得した。これらをもとにフォルトツリー解析を行い、各種要因を定量的に評価した結果、内圧上昇の主原因がエポキシ樹脂の$$alpha$$線分解によるガス発生であることを特定した。本調査報告で述べるガス発生量や内圧上昇推移の評価手法は、他施設での核燃料物質の貯蔵に際しても大いに参考となるものであり、活用されることを期待する。

論文

Rust and corrosion mechanism of carbon steel in dilute chloride solution at low dose rates

本岡 隆文

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 73, 2018/03

これまでに、Co-60$$gamma$$線照射下での人工海水中の炭素鋼の腐食試験では100Gy/h以上の吸収線量で腐食速度が向上し、サビの黒色から褐色に変化することを報告している。本研究では、Co-60$$gamma$$線線照射下での炭素鋼の腐食機構を錆の同定結果から検討した。$$gamma$$線は鉄イオンの二価から三価への酸化を促進するので、照射下で形成された錆は高い酸化状態とすることが明らかとなった。

論文

Investigation of hydrogen gas generation by radiolysis for cement-solidified products of used adsorbents for water decontamination

佐藤 淳也; 菊地 博*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 62, 2018/03

福島第一原子力発電所における多核種除去設備から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件は、廃吸着材の模擬物をセメント固化した試料において放射線分解によって発生する水素ガス量の調査を目的として実施した。チタン酸塩, 酸化チタン, フェロシアン化物, キレート樹脂及び樹脂系吸着材を対象として、セメント固化材(普通ポルトランドセメント及び高炉スラグセメント)を用いて固化試料を作製した。量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト照射施設を利用して$$gamma$$線の照射試験を行い、セメント固化試料からの水素ガス発生を調査した。試験の結果、セメント固化試料から発生した水素ガス量を求め、水素ガス発生のG値を算出することができた。

報告書

光学部品のガンマ線照射劣化挙動(受託研究)

武内 伴照; 柴田 裕司; 花川 裕規; 上原 聡明*; 上野 俊二*; 土谷 邦彦; 熊原 肇*; 柴垣 太郎*; 駒野目 裕久*

JAEA-Technology 2017-026, 26 Pages, 2018/02

JAEA-Technology-2017-026.pdf:4.0MB

原子力施設でシビアアクシデントが発生した際に、プラント状態を監視し、緊急時対応を円滑に実施するためには、信頼性の高い伝送技術が必要である。本研究では、水中で伝送可能な可視光無線伝送システムの構築を目指して、LEDやフォトダイオード等の光学部品に対して10$$^{6}$$Gyまでのガンマ線の照射による影響を調べた。その結果、LEDは全光束が減少するとともに樹脂レンズ部が着色した。フォトダイオードの電流-電圧特性にはほとんど変化は無かった。フォトダイオードは、受光感度が減少するとともに窓材の樹脂が着色したが、暗電流は伝送に悪影響を与えるほどの大きさにはならなかった。これらの結果から、両素子を無線伝送システムに適用する場合に考慮すべき特性劣化の主因は、半導体部分の劣化ではなく、樹脂の着色によって発光及び受光量が減少することによるものであることが示唆された。また、発光・受光回路部を環境から隔離するための窓材や、外乱ノイズ光を軽減するための光学フィルタとして、各種ガラスについてもガンマ線照射による透過率の減少を評価し、伝送システムの構築に向けた基礎データを取得した。

論文

Development of a water purifier for radioactive cesium removal from contaminated natural water by radiation-induced graft polymerization

瀬古 典明*; 保科 宏行*; 笠井 昇*; 柴田 卓弥; 佐伯 誠一*; 植木 悠二*

Radiation Physics and Chemistry, 143, p.33 - 37, 2018/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:85.51(Chemistry, Physical)

Six years after the Fukushima-nuclear accident, the dissolved radioactive cesium (Cs) is now hardly detected inenvironmental natural waters. These natural waters are directly used as source of drinking and domestic waters in disaster-stricken areas in Fukushima. However, the possibility that some radioactive Cs adsorbed on soil or leaves will contaminate these natural waters during heavy rains or typhoon is always present. In order for the returning residents to live with peace of mind, it is important to demonstrate the safety of the domestic waters that they will use for their daily life. For this purpose, we have synthesized a material for selective removal of radioactive Cs by introducing ammonium 12-molybdophosphate (AMP) onto polyethylene nonwoven fabric through radiation-induced emulsion graft polymerization technique. Water purifiers filled with the grafted Csadsorbent were installed in selected houses in Fukushima. The capability of the grafted adsorbent to remove Cs from domestic waters was evaluated for a whole year. The results showed that the tap water filtered through the developed water purifier contained no radioactive Cs, signifying the very effective adsorption performance of thedeveloped grafted adsorbent. From several demonstrations, we have commercialized the water purifier named "KranCsair".

論文

Treatment of pharmaceuticals/antibiotics in wastewater by combination of zeolite adsorbent with ionizing radiation

田口 光正*; 熊谷 友多; 木村 敦*

IAEA-TECDOC-1855, p.106 - 116, 2018/00

廃水中の微量医薬品成分や抗生物質を分解除去する技術として、ゼオライト吸着材と放射線を組み合わせた方法を開発した。ゼオライト吸着材には組成のシリカ成分を高めることで疎水化したHMORというゼオライトを用いた。2-chlorophenol(2-ClPh)をモデル分子としてHMORの吸着性能を調べた結果、希薄水溶液からの吸着では99%以上の除去率が観測された。また、2-ClPhをHMORに吸着した状態で照射することで、水溶液の照射に比べて分解が促進され、水溶液を10倍濃縮する場合と同等の効果があることが分かった。さらに、医薬品成分の分解への適用性を検証するため、クロフィブラート(高脂質血症治療剤)、トリクロサン(抗菌剤)の分解について照射試験を行った。これらの医薬品成分は塩素を含むため、分解の指標として照射による塩化物イオンの生成量を測定した結果、HMORの併用によって分解効率がおよそ2倍に向上することが分かった。

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